锎(Cf)配合物的分离、表征与理论研究(Nature 2021)

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四川大学化学学院苏静教授课题组、美国洛斯阿拉莫斯国家实验室锕系化学实验和理论研究团队,对锕系元素锎(Cf)的研究取得重要进展。锎(Cf)的价电子参与化学成键的能力、自旋-轨道耦合在电子结构中的作用以及反应类型等化学性质,缺少相关研究报道。该研究首次合成并表征了一种二茂型锎配合物[Cf(C5Me4H)2Cl2K(OEt2)]n (如下图所示),特别是对Cf元素的化学成键和光谱性质进行了深入的理论研究。 为研究其化学成键特点,通过AMS软件ADF模块,对[Cf(C5Me4H)2Cl2K(OEt2)]n及其镧系类似物[Dy(C5Me4H)2Cl2K(OEt2)]n进行了分子轨道能级、分子轨道组分、电子Mulliken布居、键级以及QTAIM等分析,发现Cf-C键以离子键特征为主,共价成分非常微弱。 结合ADF的含时密度泛函理论(TDDFT)计算分析,解释了深橙色化合物[Cf(C5Me4H)2Cl2K(OEt2)]n与无色化合物[Dy(C5Me4H)2Cl2K(OEt2)]n在颜色方面的差异来源:[Cf(C5Me4H)2Cl2K(OEt2)]n中配体价轨道(激发对应的占据轨道)与Cf 5f空轨道(激发对应的空轨道)的能隙更小,配体到金属的电荷转移跃迁主要发生在可见光范围;Dy 4f空轨道能级较高,从而[Dy(C5Me4H)2Cl2K(OEt2)]配体价轨道与Dy 4f空轨道能隙更大,相关激发能对应到了紫外区域,从而呈现出不同颜色。 作者还采用高精度多参考态从头算方法CASSCF/NEVPT2,并考虑旋轨耦合作用,精确计算了锎化合物的UV-vis-NIR光谱,得到了与实验一致的结果。 在重元素,尤其是超重元素、锕系化学领域,理论研究中涉及的相对论效应、基函数精度尤为重要,AMS-ADF包括目前最先进的全电子相对论方法以及高精度STO基组,是超重元素研究领域中尤其得力的理论研究工具。其EDA、ETS-NOCV方法在研究金属配合物成键方面,能提供非常清晰的、定性与定量的化学成键图景。 参考文献 Goodwin, C.A.P., Su, J., Stevens, L.M. et al. Isolation and characterization of a californium metallocene. Nature 599, 421–424 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-04027-8

Simpleware NURBS 模块

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从 3D 图像生成 NURBS 模型 Simpleware NURBS 可以将分割后的 3D 图像数据以非均匀有理 B 样条(NURBS)形式导出至 CAD 软件。依靠强大的自动贴片拟合和表面生成技术,NURBS 模块可以轻松地将 3D 图像数据转换为 CAD 模型。将 IGES 文件导出至 CAD 时可以节省时间并从高质量模型的生成中获益。 为什么使用 Simpleware NURBS? Simpleware NURBS 使 NURBS 贴片拟合分割后的 3D 图像数据成为一个简单的过程。 易于使用:完全自动化的 NURBS 贴片拟合集成在核心的 Simpleware ScanIP 环境。 自动化、稳健、快速:从分割图像到生成用于 CAD 的模型仅需几分钟。 精确可靠:精确的曲面拟合保留原始扫描数据的几何形状和拓扑结构。 灵活:针对不同的几何图形优化贴片布局和控制点。 兼容:可将 IGES 和 STEP 文件格式的 NURBS 导出到所有主流的 CAD 软件。 技术支持:任何用户能获得应用工程师专家团队的全力技术支持。 与 […]

Simpleware FE 模块

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应用于 FEA 和 CFD 的基于图像进行网格划分的软件 Simpleware FE 是可以将图像数据转换为用于有限元(FE)和计算流体动力学(CFD)仿真模型的业内领先软件平台。该模块提供了大量基于图像的网格划分工具和强大的网格划分算法,针对不同仿真需求设置丰富的生成模型选项。依靠网格划分软件生成用于仿真的模型,无需后处理或修复可直接导出为常用 FE/CFD 求解器格式。 为什么使用 Simpleware FE? Simpleware FE 可以保证生成的网格模型能够在您选择的求解器中使用,并为 FE 和 CFD 仿真模型提供多种设置选项。 易于使用:将直观的网格划分工具集成到核心的 Simpleware ScanIP 环境。 自动化、稳健、快速:从分割图像到可用于求解器的模型仅需几分钟。 精确可靠:网格划分过程中保持图像精度,保证多部分模型无间隙或重叠。 灵活:用户可通过定义网格细化程度调整网格大小,根据多种度量标准优化单元质量。 兼容:直接导出至所有主流的 FE/CFD 求解器(Abaqus、ANSYS、COMSOL…) 技术支持:任何用户能获得应用工程师专家团队的全力技术支持   从 3D 图像到高质量体网格 多部件体积网格划分 选择网格划分算法 保持多部件体积网格一致性 基于亚体素图像的精度 基于特征和用户自定义进行网格细化 定义有限元网格的接触面、节点集和壳体 定义CFD网格的导入/导出和边界层网格 依据多个度量标准(雅可比行列式、内外长宽比……)优化单元质量 附加功能和导出选项 为FE 输出的背景材料映射(Hounsfield、孔隙率、纤维密度和取向……) 导入并重新划分标准体积网格格式(ANSYS、Abaqus、Nastran、VTK) 根据不同指标检验 FE/CFD 网格 直接导出至常用 FE 和 CFD 求解器(Abaqus、ANSYS、COMSOL、LS-DYNA、MATLAB、VTK、FLUENT、OpenFOAM…) […]

Simpleware Design Link模块

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连接 Simpleware ScanIP 和 SOLIDWORKS 进行产品开发   Simpleware Design Link 允许 Simpleware 软件和SOLIDWORKS® 的用户综合利用两款软件的强大功能加快产品开发工作流程。该模块避免了在这两款软件之间导入/导出的操作。借助 Simpleware Design Link,只需单击一下,即可在SOLIDWORKS 和 Simpleware ScanIP 之间随时更新,优化产品迭代设计工作流程,如设计特定患者的体内植入物。 为什么使用 Simpleware Design Link? Simpleware Design Link 连接着具有处理 3D 图像(MRI、CT…)强大功能的 Simpleware ScanIP 和 SOLIDWORKS 软件,设计理想组件并补充真实图像数据。 ·快速易用:只需单击一下,便可从 Simpleware 界面建立与 SOLIDWORKS 的连接。 ·灵活:一次性从 SOLIDWORKS 导入成套组合件或一系列选定组件。 ·提高效率:无需把时间消耗在每次设计迭代的手动导出、文件传输和导入。 ·可靠:始终使用最新版设计,只需点击“同步”按钮即可更新设计改变。 ·功能强大:结合已经验证 CAD 软件功能的同时保持 Simpleware 软件所有图像处理和网格划分的优势 ·技术支持:任何用户都能获得应用工程师专家团队的全力技术支持 结合 CAD 和 […]

Simpleware CAD 模块

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导入CAD并与3D图像数据结合 Simpleware CAD 提供 3D 图像数据中导入和交互定位表面对象。该模块将 3D 图像的真实细节与 CAD 对象的理想化设计特征相结合,您可以交互式地分析扫描得到的部件并与原始 CAD 设计进行比较。应用包括医疗器械植入物定位的研究、评估解剖结构和消费品间的相互作用和比较 CAD 与图像数据的表面偏差分析。 为什么使用 Simpleware CAD? Simpleware CAD 可轻松的将表面对象和 3D 图像数据结合,并提供强大的图像处理和 CAD 工具。 快速易用:直观的表面编辑工具无缝集成到核心Simpleware ScanIP 环境中 精确稳健:保留 CAD 对象的设计特征 功能强大:对质量差的 CAD 和 STL 模型进行表面错误检查并修复 灵活:自定义 2D/3D 视图的用户界面,协同处理表面和图片对象 兼容:可直接导入最常见的 CAD 格式(STL、IGES、STEP……) 技术支持:任何用户都能获得应用工程师专家团队的全力技术支持   结合 CAD 和 3D 图像数据 导入表面数据 在图像空间(STL、IGES、STEP…)中导入并在本机处理CAD 文件 标志点配准工具可定位图像数据中的 CAD Snap工具可自动配准同类曲面 自动修复导入CAD […]

Simpleware 自动化解决方案模块

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在生命科学领域结合机器学习的 3D 和 4D 图像处理 Simpleware 自动化解决方案由采用机器学习(ML)算法的 AI 技术提供支持。当前需要耗费大量工程资源和时间的艰巨处理过程,借助于此技术可以快速、准确地完成,且变化性小。Simpleware ML 算法具有完全可扩展性,相较于手动分割,可实现更高的一致性和可靠性。该技术还极大地简化了术前计划和医疗器械设计中多批次大量数据的处理。节省的人工处理时间可用于完成更为复杂和具有更高价值的任务。 Simpleware AI/ML 模块 针对特定解剖结构的自动分割模块合集,也可针对不同工作流程或解剖结构选择定制化模块。 Simpleware AS Ortho(骨科自动分割功能)Simpleware AS Cardio(心脏病学自动分割功能)Simpleware Custom Modeler(定制化模块) 为什么使用 Simpleware 自动化解决方案? 使用 Simpleware 自动化解决方案能够帮您加速图像到模型的工作流程,以最少的手动操作生成最终结果。 完全自动:一键式解决方案,消除在繁琐的手动流程上花费的时间快速有效:在标准工程规格的笔记本电脑上,1~3 分钟即可获得结果准确可靠:Simpleware ML 算法经过专家团队训练和临床专业人员验证数据安全:保护本地硬件设备上的患者数据,避免将机密数据传输到您无法控制的服务器一致性和可重复性:消除用户间的不一致性和多次审核流程可扩展性:增加数据吞吐量,以提升 20 – 50 倍的速度处理大批量数据减少分割时间—增强创新能力:为更复杂和更高价值的任务腾节省出时间 Simpleware AS Ortho(骨科自动分割模块) 专为髋部、膝关节、踝关节、肩部和颅颌面设计的人工智能分割工具 髋部 CT 针对髋部的特定解剖学自动分割从 CT 扫描数据中分割:股骨近端、骨盆和骶骨自动识别骨盆、尾骨和股骨上的常见标志 膝关节 MRI 左膝和右膝的特定解剖学自动分割从MRI 扫描数据(PD weighted Sag/Cor, T2 Cor)中分割:股骨、胫骨和相关软骨、髌骨、腓骨自动识别股骨和胫骨上的常见标志 膝关节 CT […]

Simpleware ScanIP 基础环境

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3D 图像分割和处理软件 ScanIP 为处理 3D 图像数据(MRI、CT、micro-CT、FIB-SEM……)提供了一个全面的分割软件环境。软件提供了强大的图像可视化、分析、分割和量化工具。ScanIP 处理后的数据可导出到 CAD 和 3D 打印,附加模块可以进行 FE 网格划分、CAD 和图像数据整合、导出 NURBS,进行有效材料性质计算。 为什么选择 Simpleware ScanIP? Simpleware ScanIP 可以提供 3D 图像处理、分割、生成用于 CAD 和 3D 打印的高质量模型的完整解决方案。 易学易用:直观的界面可以使您快速轻松地使用所有工具和功能快速精确:即使是最复杂的 3D 图像数据也能全面分析强大可靠:生成最高质量的设计和模拟的严密模型可定制化:通过脚本和插件即可自动执行重复性的任务和操作可扩展性:与附加模块无缝集成,扩展您的工作流程技术支持:任何用户都能获得应用工程师专家团队的全力技术支持 基础功能:从 3D 图像处理到模型生成 导入和可视化 任何类型的 3D 和 4D 图像数据都可导入:MRI、CT、Micro-CT、超声、共焦显微镜、FIB-SEM、2D 图像堆积、原始图像数据……符合 DICOM 标准,包括医学选项多个数据集共同配准快速 GPU 渲染实现高质量可视化大范围提升图像质量,减少噪音和伪影,对图像进行平滑处理……动画工具包和视频导出 图像处理和分割 全自动和半自动工具可快速获取感兴趣区域:阈值、区域扩增、填充……基于轮廓的磁性套索图像空间放样(插值)工具基于转折点分裂/合并的分割基于灰度的切片间扩展用于处理对比度差、有伪影和低质量数据的工具 测量与统计 测量体积、表面积、取向、分布等的交互式工具自动评估壁厚高度灵活的统计框架,可创建自定义统计模板和报告使用专用工具进行中心线拟合和分析对相、晶粒、裂缝、孔隙、颗粒等进行量化分析对感兴趣的整体或局部进行统计分析 表面模型/网格生成 体积和拓扑结构保持平滑高质量三角网格(无需后处理/修改)保证严密性和多部件表面的一致性完全由用户控制全域和局部网格粗糙/精细程度网格质量检查工具支持导出多种格式,包括快速创建用于 3D 打印的 STL 文件 附加模块:扩展 […]

【QuantumATK亮点文章】动态模拟NOx在金属氧化物材料表面去除过程(CHEM. ENG. J., 2021)

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概述 氮氧化物(NOx)的排放导致光化学烟雾、酸雨以及对人类呼吸系统的负面影响等危害,引起了人们的广泛关注。然而,目前对于 NOx 去除过程详细且系统的研究较少。近日,石河子大学于锋课题组采用CuCoCe催化剂用于 CO 选择性去除氮氧化物 NOx,考察了催化剂在 O2 和 H2O 存在下的反应性能,并利用 QuantumATK 下密度泛函理论计算(DFT)模块推演了 CO-SCR 的动态反应机理,为催化剂的设计提供了新的思路。 研究内容 本文讨论了 NO 在 Ce–Ov–Cu 中心的还原性能(图1)。当 ONN–O 键断裂时,Ov 充当氧受体。金属氧化物催化剂上发生的氧化还原反应采用 Mars-Van-Krevelen 机理来解释,其中 Ov 被用于分解 NOx。Cu 位为 CO 分子的吸附位点,Ce 位为 NO 分子的吸附位点。氧空位的形成,同时产生价电子,在价带顶聚集,为空穴多电子体系。Ce 掺杂样品的能级接近费米能级(EF),表明该体系表现出较高的电子迁移率和电子跃。CuCoCe/2D-VMT 具有更多的电子,有利于 NO 的吸附和电子的转移。 NO 分子的吸附主要是通过N-端进行的。模型由 Cu、Co、Ce和Ov 活性中心组成,并计算了它们对 NO 分子的吸附能分别为−0.32,−0.21,−0.37,−0.46 eV,如图2a–d所示。为了进一步揭示NO在Cu、Co、Ce和Ov 位点上吸附的本质,对吸附前后的 DOS 进行了深入研究,如图 2e–h 所示。Ov–NO 杂化是过渡金属 Cu,Co,Ce(dyz)-*NO(π)偶联的结果。 在 NO+NO 反应过程中(图3),生成了 *O,之后与吸附的 CO […]

基于高效TADF咔唑金树状聚合物制备出溶液加工型OLEDs(Chem. Sci. 2021)

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香港大学化学系分子功能材料研究所,最近首次设计并合成了一类新的含C^C^N配体的咔唑金(III)树状大分子,其固态薄膜的光致发光量子产率高达82%,辐射衰减速率常数高达105 s−1。通过变温发射光谱、时间分辨光致发光衰减和计算研究,发现这些金(III)树状大分子表现出热激活延迟荧光(TADF)性质。并基于这些金(III)树状大分子,制备出溶液加工型有机电致发光二极管(OLED),其最大电流效率为52.6cd A−1,最大外部量子效率为15.8%,高功率效率为41.3 lm W−1。并记录了这些OLED的运行稳定性,基于零代和第二代树状大分子的器件在100 cd m-2下的最大半衰期分别为1305小时、322小时。 为了更深入地了解这些包含三齿配体的金(III)树状大分子的电子结构,以及吸收和发射的起源,作者进行了密度泛函理论(DFT)和TDDFT 计算。对基态、激发态分子结构、激发态,以及参与激发的分子轨道进行了系统性的分析,其中480-520 nm 的激发主要由HOMO → LUMO贡献。HOMO是主要位于咔唑部分的π轨道,而LUMO是主要位于中央苯环和C^C^N配体的吡啶基部分的π*轨道,因此,HOMO → LUMO跃迁可以认定为 LLCT [π(咔唑) → π*(C^C^N)] 跃迁,三种结构的吸收带及其光谱分配与实验结果趋势一致。 为了更深入地了解增加咔唑基单元对环金属化配体电子密度的影响,还计算了三种结构的基态静电势面。显然,由于树状咔唑取代基的吸电子作用,较高代咔唑基树枝的引入,导致更缺电子的吡啶基,这降低了辅助咔唑基N-供体配体上的电子密度,减少了其给电子的能力。咔唑基N-供体配体的供体强度较差,会使金属中心更加缺电子,通过σ效应从C^C^N钳形配体中吸取更多的电子密度。电子富集较少的金属中心对金属 dπ 轨道起到稳定作用,这反过来会导致 π* (C^C^N) 轨道较小程度的不稳定。总体而言,第二种结构的 HOMO-LUMO能隙 (3.04 eV)比第一种 (3.06 eV) 和第三种 (3.09 eV) 的能隙略窄,与实验趋势非常吻合。 为了更深入地了解发射态的性质,使用非限制性PBE0对T1进行了几何结构优化。三种分子的自旋密度主要位于 C^C^N 配体的咔唑基部分、中心苯环和吡啶基部分,从而支持发光态的LLCT [π(咔唑) → π*(C ^C^N)]特性。发射波长采用S0和T1优化几何结构之后的能量差近似,发射波长从第三种分子 (507 nm) 到第一种分子 (530 nm)与第二种分子 (534 nm)显现出红移特点,这与实验中观察到的趋势一致。 为了进一步了解 TADF 过程中涉及的激发态,使用包含Tamm-Dancoff 近似 (TDA) 的 TDDFT 优化了三种分子的S1和T1的几何结构。计算得到三种分子ΔE ST值分别为 0.005、0.006 和 0.004 eV。为了进一步了解第一种分子的的 […]

检测水环境中Co2+的高灵敏度、高选择性氨基硫脲化学传感器(Scientific Reports 2021)

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使用有机化合物的化学传感器,可以作为识别水环境中金属离子的优秀可选方案。传感器的优化过程严重影响所设计传感器的性能,在本研究中,采用响应面法(RSM)成功开发了一种利用有机化合物(即氨基硫脲连接乙酰吡嗪,TLA)识别不同环境水样中Co2+离子的高灵敏度和选择性比色传感器系统。作者建立的模型得到了成功的优化,并且具有统计显著的独立的变量(p<0.05),在pH值为5.3、100:70µM TLA/Co2+浓度、二甲基亚砜/水反应体积比8:2、反应时间15 min,达到最佳识别。在最佳条件下,TLA传感器可识别浓度低至1.637µM的Co2+离子,这低于火焰原子吸收光谱法(FAAS)的检测限。理论方法支持实验数据,并对化学传感系统中TLA-Co2+的机械非共价相互作用进行了表征和预测。最后,本研究中产生的所有积极结果表明,TLA可作为识别水中Co2+污染的替代和可比探针,具有成本效益、可移动且易于处理、无需特殊培训且环保。 在理论方面,利用COSMO-RS方法对TLA在其介质中的分子极化或相互作用进行了理论研究;通过计算Fukui函数来确定何种原子更易位于亲核区和亲电区;采用TDDFT方法验证了所建议的配合物结构以及TLA与Co2+离子之间的相互作用;结合NCI-RDG方法,TD-DFT方法提出的模型进一步用于描述该化学传感系统中TLA和Co2+离子之间发生的相互作用类型。 参考文献: Hakimah Ismail, Mohammad Norazmi Ahmad & Erna Normaya, A highly sensitive and selective thiosemicarbazone chemosensor for detection of Co2+ in aqueous environments using RSM and TD/DFT approaches, Scientific Reports volume 11, Article number: 20963 (2021)

 
  • 突破传统:单离子源策略实现铁(I)配合物的温和高效合成研究背景 寻找对现有试剂的低成本、低毒的替代品,一直是均相催化领域的核心诉求。近年来,利用地壳富含的铁元素构建催化剂来取代昂贵且不可持续的贵金属元素,已成为该领域的研究热点。其中,一价铁(Fe(I))分子配合物更是在诸多工业催化反应中展现出优异的催化性能。然而,性能优势的背后暗藏不可忽视的瓶颈。与第9、10族贵金属催化剂不同,低价铁面临着一个致命缺陷——缺乏化学性质稳定的起始物料。传统合成方法只能高度依赖钾石墨(KC8)或格氏试剂(RMgX)等强还原剂,对二价或三价铁前驱体进行原位还原。这不仅导致催化体系结构不明确,还极大地限制了反应的官能团兼容性。尽管此前学界曾尝试通过氧化铁羰基化合物或高价铁化合物还原法制备双夹心铁芳烃配合物,但往往因发生歧化反应难以分离得到纯净产物,最终功亏一篑。针对这一痛点,Oliver P. E. Townrow 等人在国际顶尖化学期刊 JACS 上给出了破局之法,课题组成功开发出一种在固态下对空气稳定的单核一价铁夹心配合物 [Fe(durene)2]+(durene = [...]
  • 基于密度泛函的磷酸钠化学蓄热材料失效机理研究研究背景 磷酸钠水合物是建筑环境中极具前景的蓄热材料。在蓄热过程中,该材料可能发生水解反应,导致材料变性,从而限制其工程应用。基于复合改性的循环实验室探究,本团队已经突破了材料的百次循环可用性,但依旧存在少部分磷酸钠活性组分水解失效的发生。了解并限制磷酸钠水合物的水解反应成为了工业应用研究的重点。然而,在跨季节蓄热系统的工作条件下,关于水解反应的可能性及其与脱水反应的竞争关系,在蓄热系统中的相关信息仍不明晰。因此,通过理论计算,可从本质上解释磷酸钠蓄热材料在跨季节蓄热领域下随温度,压力工况变化的水解/脱水反应偏好行为。 研究内容 中国科学院广州能源研究所黄宏宇研究员和新加坡南洋理工大学 Fei Duan 教授课题组合作,采用密度泛函计算结合热力学分析的方法,系统研究了不同水合数(n=0-12)的磷酸钠水合物的分子结构,以确定其稳定构型。此外,计算了磷酸钠及其水合物的频率谱,进而用于计算蓄热过程中吉布斯自由能变,以获得脱水反应和水解反应的 P-T 图,并最终明确了磷酸钠水合物的微观失效机理。该研究结果为可为预防和消除磷酸钠热化学蓄热材料在跨季节蓄热领域应用中的失效问题提供了有利的理论依据。 图1. [...]
  • AMS2026 发布AMS2026 现已发布,带来了机器学习势、模拟工作流程及易用性方面的强大新进展。凭借更广泛的化学覆盖范围和更优的性能,开展自动化、可重复的研究比以往任何时候都更加便捷。立即升级,亲身体验其卓越表现。 机器学习势 新模型系列(eSEN、MACE、UMA等)基于大规模数据集训练,在提升机器学习势能的效率与精度的同时,进一步拓展了其适用范围。 扩展的覆盖范围包括: 带电及磁性分子 生物分子与聚合物 金属配合物与催化界面 金属有机框架材料与分子晶体 无机材料 [...]
  • 首例稳定低价态铟氢化物:合成瓶颈的突破与亲核反应性得的探索导语 较重主族元素的低氧化态氢化物因极度不稳定而长期被视为“难以捉摸”的研究难题,然而,Oriol Planas 教授团队近期在《Journal of the American Chemical Society》发表的题为《A Crystalline [...]
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