摘要 传统的铁电体经热诱导的相变后结构对称性增加，这种更高对称性结构被称为顺电结构。铁电过渡金属二硫族化合物双层最近被证明是顺电的，但对这种相的原子构型没有太多的描述。采用包括分子动力学在内的数值计算模拟发现，它们的顺电性只能归因于具有相反本征极化的铁电相的时间域平均值，其切换需要宏观上在大的区域里进行一致滑动。 方法 作者对 $\mathrm{MoS}_2$、$\mathrm{WS}_2$、$\mathrm{MoSe}_2$ 和 $\mathrm{WSe}_2$ 等双层进行的研究包含两个部分。第一部分是利用平面波基组密度泛函理论（DFT）计算，得到相对的结构能以及过渡金属二硫族化合物双层的振动特性。另一部分是基于有限温度 MD 计算，采用了机器学习的经典原子间势，这些经典势是采用数值原子轨道基组的 DFT 结果进行训练的。 新一代材料模拟平台 QuantumATK 可以在简单易用的图形界面上完成这类计算的全部计算流程，包括： 支持基于 PAW 势的平面波 DFT 或基于 LCAO 基组的 DFT；计算能量和振动模式；基于 Berry 相位计算极化；直接在图形用户界面上进行 MTP 机器学习势的训练；采用训练好的经典势进行分子动力学模拟。 研究内容 铁电体传统上用具有两个简并极小值的能量图来描述，两个极小值之间存在较小的能量势垒J。3R过渡金属二硫族化合物双层则由于存在周期性的能量势垒结构，成为了一种具有无限数量简并极小值的“不寻常”铁电体。“顺电”状态是极化 P 在长时间内的时间平均值，其中 P 取在任何给定时间交换符号的确定非零值，平均值降到零。 采用机器学习力场的分子动力学模拟 $\mathrm{WSe}_2$双层的滑动（两层间原子对距离随时间的演化）。图 f ~图 i 可以观察到滑动过程。发生滑动的位移方向对应于六角格子的矢量（图 e 插图），通过改变温度直至观察到在 1 微秒内发生滑动，可以确定相转变温度。 490K 温度下的滑动过程 MD 模拟中，可以通过对比滑动前后两帧结构观察到极化的符号翻转。 参考 Juan M. et al. Slippery Paraelectric Transition-Metal Dichalcogenide Bilayers. Nano Letters 2022 […]
