通过生成对抗网络为异质和拓扑复杂的 3D 材料创建微观结构

概述

作为集成计算材料工程（ICME）的一个组成部分，生成真实模拟体积的方法对于建模和模拟具有复杂微观结构的材料至关重要。虽然通过实验获取微观结构可以保证模拟体积的真实性，但表征的成本或难度通常会限制可取样微观结构的大小或数量。基于深度卷积生成模型神经网络不对图像数据的底层结构做出任何假设，因此具有极强的通用性。此外，模型还可以学习输入数据集的底层数据分布，合成无数个独特的微观结构。

本研究采用由 Xe 等离子聚焦离子束扫描电子显微镜（Xe PFIB-SEM）获取的大尺寸 3D 微观结构数据集，通过生成对抗网络（GAN）框架学习和生成固体氧化物燃料电池电极的 3D 微观结构。利用有限元分析进行电化学性能模拟，并与基于晶粒的生成算法（DREAM3D）进行对比。机器学习模型能够以高保真度重建微观结构，使其成为 ICME 工具集中有价值的补充。

构建模型和模拟

1，真实扫描

所用固体氧化物燃料电池（SOFC）的阳极为三相复合材料，包含高度互连的氧化钇稳定氧化锆（YSZ）、镍（Ni）和孔隙。该材料由特征长度约为 0.5 μm 的烧结晶粒组成，体积分数在 15 μm（或特征长度的 30 倍）长度范围内表现出显著变化。YSZ、Ni 和孔隙的三相交界（TPB）的范围和连通性决定了材料的性能，该区域的网络拓扑结构复杂且连通，需要 3D 微观结构表征进行准确的性能建模。

微观结构训练数据集源自商业公司提供 SOFC 样品的活性阳极层，采用 PFIB-SEM 进行扫描成像。获取的 3D 体积灰度图像尺寸为 110 × 124 × 8 μm³（1697 × 1900 × 124 voxels），体素大小为 65 × 65 × 65 nm³。在训练期间，随机抽取此微观结构数据集的子体积。

2，DREAM3D 合成

使用 DREAM3D 软件创建合成的微观结构，通过椭球填充方案生成多相结构。指定的参数是相分数以及对数正态粒度分布的一阶和二阶矩，参数选择要尽可能地接近阳极微观结构中每个相的测量值。首先生成 40 个不同的 12.48 × 12.48 ×12.48 μm³ 微观结构，然后将它们平均分成八份即产生 320 个 6.24 × 6.24 ×6.24 μm³（96 × 96 × 96 voxels） 子体积。

3，WGAN 模型

卷积神经网络（CNN）是一类特别适合图像数据和计算机视觉应用的人工神经网络，它还可以反向传播，接收特征向量并将其转换为图像。本研究使用 GAN 的变体 Wasserstein 生成对抗网络（WGAN），该模型包含两个 CNN 组件：（1）反向模式的生成器（Generator）创建候选图像（2）前向模式的鉴别器（Critic）尝试输出合成与真实批次微观结构图像之间估计的相异性度量（Wasserstein 损失）。两个网络都参与反馈回路，这种训练动态最终导致生成器生成逼真的图像。

使用带有 Keras API 的 Tensorflow 平台实现 WGAN 模型，框架在很大程度上遵循了 Miyato 等人的谱归一化工作。但为避免潜在的棋盘伪影，对生成器使用上采样和卷积层，而不是标准反卷积（转置卷积）层。该模型无法学习微观结构的各向异性，因此生成的结构在视觉上没有表现出任何强烈的各向异性。采用 Adam 优化器训练模型。使用 Horovod 框架在超级计算机（NETL Joule）上以分布式训练，大约需要 39 小时或 32565 次生成器更新迭代。

4，图像处理

使用基于分水岭的自定义分割代码将扫描和 GAN 合成灰度微观结构分割为三个相，该过程以高通量方式实现。进一步地生成 TPB 相并添加额外的 4.16 μm YSZ 层作为电解质。利用内部 Python 代码计算每个子体积相关微观结构属性，如体积分数、为各相体积加权尺寸分布的直径平均值和标准差、相之间的界面表面积、每个相的曲折因子和形成因子（相分数与曲折因子的比值）以及总的和活跃（连通）的 TPB 密度。原始、GAN 和 DREAM3D 微观结构各有 30 个子体积，使用 Simpleware 软件为所有结构生成高质量的四面体网格模型用于后续的模拟。

5，电化学模拟

求解数值模型的模拟是通过在 MOOSE 开源有限元框架内开发的应用程序 ERMINE 实现，模拟复杂 3D 微观结构内的电化学反应。所有的模拟均在 Joule 超级计算机上进行，使用 120 个核心并行。完成单个子体积模拟的时间约为 12 min，其中涉及从 0 V 到 0.4 V 过电势的模拟。在 Joule 上模拟所有 90 个子体积的总时间不到 1 小时。

结果与讨论

1，视觉相似性

三相 SOFC 微观结构的 3D 几何形状和拓扑结构非常复杂且相互连通，经过充分训练的 GAN 模型生成的微观结构在视觉上以惊人的保真度描述了原始结构的复杂性。但仔细观察会发现原始体积比生成的体积显示出更多的变化，GAN 往往比用于训练它们的数据再现更少的变化。相较于异常者，它更容易学习平均结构。

生成体积端处的切片（如切片 0）更模糊，原始体积中的更精细特征包含更锐利的角度，而在 GAN 合成体积中不太常见。GAN 合成要比 DREAM3D 合成更接近原始结构，原始结构和 GAN 合成的相连通性更强。

2，统计相似性

GAN 合成体积的平均值与原始体积在标准差内一致，且每个度量分布都有非常高的重叠度，GAN 清晰了解原始微观结构体积固有特征的底层分布。DREAM3D 合成数据的分布相对于原始结构处于合理范围内，且具有相同的相对数量级，但 DREAM3D 的一致程度不如 GAN。

GAN 能够生成在统计上代表原始微观结构尤其是分布中心区域周围的结构体积。原始微观结构的异常值（菱形图标）比 GAN 合成要多，且涵盖范围更广。

3，电化学性能

将量化的微观结构度量用于有效介质理论模型，描述电极的电化学性能。原始结构和 GAN 结构之间的统计相似性表明它们的有效介质特性也将一致，两者具有相似的非活性 TPB 密度值，而 DREAM3D 的数值明显更高。

使用标准活化/欧姆损耗模型拟合 I–V 图，得出每个子体积的有效交换电流密度 j₀ 和有效欧姆阻抗 R_ohmic。交换电流密度与活性 TPB 密度呈现近乎完美的线性关系。因此，电极性能的主要差异来源于活性 TPB 密度的变化。原始和 GAN 合成微观结构具有高度重叠的散射分布，GAN 合成的活性 TPB 密度平均值略低，因此 j₀ 也略低，原始子体积的数据范围比 GAN 合成略宽。DREAM3D 合成与原始结构几乎没有重叠，因为两者的活性 TPB 密度分布存在显著差异。欧姆阻抗似乎不是 YSZ 逆形成因子的强函数，可能是由于内部微观结构的异质性影响局部离子传输，从而影响欧姆阻抗值。然而，原始和 GAN 合成仍具有高度重叠的分布。

结论

本研究开发了一个可以学习和生成微观结构图像的 GAN 模型，其规模、复杂性和保真度适用于 ICME。结果表明，GAN 模型可以生成逼真、拓扑复杂的 3D多相灰度微观结构，在视觉外观和统计以及模拟的电化学性能均与原始扫描结构非常相似。

优点

• 通用性：GAN 框架可应用于任意材料系统、微观结构形态和成像模式。
• 自主性：传统方法要求用户定义一组表征微观结构几何和拓扑的度量，而 GAN 可生成独立于用户假设的真实结构。
• 处理量：经过训练的生成器可以合成任意数量的独特微观结构体积。
• 计算效率：训练 GAN 模型需要大量 HPC 资源，但使用它生成微观结构非常高效。

缺点

• 训练数据：需要足够多的真实 3D 微观结构数据训练 GAN 模型，可能成本高昂或具有挑战性。
• 高性能计算：3D 图像生成需要较高的模型复杂度，因此必须要用高性能多 GPU 训练。
• 合成体积：GAN 模型只能生成与训练使用图像大小相同的图像数据。
• 可调性：目前 GAN 仅限于从训练它的参数空间生成微观结构。

参考

• Hsu T, Epting W K, Kim H, et al. Microstructure generation via generative adversarial network for heterogeneous, topologically complex 3D materials[J]. Jom, 2021, 73: 90-102.