电荷转移态中的自旋轨道耦合（Molecules 2022）

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摘要 阿姆斯特丹大学的研究人员研究了电子供-受体分子的扭曲对性质的影响。对于包含芘受体和二甲基苯胺供体的电子供体-受体体系，确定了自旋轨道耦合矩阵元（SOCME）、电荷分离的电子耦合，对构象的依赖性。 对热激活延迟荧光（TADF）、光动力疗法、三重态发光二极管而言，自旋轨道耦合效应起着决定性影响。作者在动力学和能量角度，讨论了旋-轨电荷转移系间窜跃 (SOCT-ISC) 机制，包括经典Marcus电子转移理论中，电荷分离、电荷复合的相关参数。自旋轨道耦合，在电荷复合到三重态过程中起着重要作用，可以通过TD-DFT 进行探索，同时TD-DFT也为理解和预测 SOCT-ISC 机制提供了有效途径。该研究用丙酮和 4-硫代胸腺嘧啶的自旋轨道耦合矩阵元作为基准。 关于这项工作的三个报告的视频资料，可以辅助读者理解如何在自己的工作中使用类似的方法： 芘-二甲基苯胺正交电荷转移态的自旋-轨道耦合_René Williams使用计算化学来描述和理解SOCT-ISC机制_Davita van Raamsdonk正交电荷转移态中的自旋轨道耦合_Shivan Bissesar 所有 ADF 输入文件（链接）。 参考文献 Bissesar, D. M. E. van Raamsdonk, D. J. Gibbons, R. M. Williams, Spin Orbit Coupling in Orthogonal Charge Transfer States: (TD-)DFT of Pyrene—Dimethylaniline. Molecules 2022, 27 (3), 891.

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热激子基TADF分子设计的理论探讨（Materials Advances 2022）

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近年来TADF过程的研究取得了诸多突破，但要进行更高效率和量子产率的TADF分子设计，还需要更多深入的理论机理上的研究。与传统（冷）TADF一样，基于热激子的TADF材料也可以有效地利用单重态和三重态激子，理论上产生100%的IQE。与冷TADF（从低激发T1到S1）不同，热TADF中的RISC过程发生在高激发三、单重激发态（Tm（m>1）与Sn（n>1））之间。设计满足热激子形成条件的材料，例如低三重态之间能隙足够大，而高激发单-三重态能级间隙足够小，仍然是相当困难的。 印度SRM大学化学系Jesni M Jacob、Mahesh Kumar Ravva近期的研究中，探索、分析了分子设计的基本概念，并通过密度泛函理论建立热TADF分子的结构-性质关系，提出了一种分子设计策略。作者设计了一系列新的热激子机制施主(D)-π-受体(A)型分子，探索了新设计分子的电子特性，以助于设计“热激子”通道OLED材料。由于苯恶嗪（PXZ）和咔唑（CZ）的给电子能力适中，因此选择它们作为给电子单元，而吡嗪单元上的吸电子基团包括H、F和CN被取代为受体单元，使用CN化的萘噻二唑(NZ)和蒽噻二唑(AZ)单元连接供体和受体，设计出十二个D-π-A框架分子。这项研究可以为具有多个热激子通道的有机材料的分子设计方法带来新的见解，从而更好地利用激子。 参考文献 Theoretical Insights on Molecular Designing of Hot-Exciton based Thermally Activated Delayed Fluorescence Molecules, J. M. Jacob and M. K. Ravva, Mater. Adv., 2022, DOI: 10.1039/D2MA00039C

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专业材料与化学模拟平台 AMS2022 发布

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AMS包含全面、完善的计算模拟方法，在原子水平上对分子与团簇、聚合物、低维材料、框架结构材料、多孔材料、宏观流体提供丰富的性质模拟、预测工具。初学者友好的完善图形化操作，可以协助研究者顺利完成建模、计算、作业管理、结果分析、图谱展示。图形化操作界面，支持最新版本的Win、Linux、Mac系统 AMS主要包括分子与团簇第一性原理计算模块ADF，周期结构材料的第一性原理计算模块BAND，反应力场模块ReaxFF，溶解、萃取、蒸馏、共晶等流体热力学模拟模块COSMO-RS（通常需要ADF模块的协助，用于生成分子的coskf文件），工作流与工具集AdvanceWF模块，机器学习势与力场模块ForceField，半经验方法Mopac与DFTB，其中DFTB不仅包含原始dftb.org参数，还包括大量自建参数，覆盖了元素周期表大部分元素。 AMS2022在功能方面的改进 AMS整体算法 AMS提供多种算法驱动，例如分子动力学、巨正则系综蒙特卡洛、Force Bias蒙特卡洛、多尺度模拟、势能面扫描、振动分析等，这些算法，能够灵活调用不同计算模块。 PES Exploration：自动化反应通路搜索算法，使用户能够调用任何计算模块自动探索过渡态和局部能量最小值：过程搜索：找到局域能量最小点，以及它们之间的过渡态搜索初始结构附近的过渡状态Basin hopping寻找局域能量最小值在不同理论水平上，对过渡态和能量最小值点进行精细化计算团簇或表面上的结合位点的确定、可视化案例（使用ReaxFF演示）请点击PES Scan：扫描晶格尺寸、碎片态表面沉积分子动力模拟：用于ALD、CVD、刻蚀模拟，支持气体组分比例定制分子动力学计算均方位移、粘度轨迹回放：对其他轨迹文件，使用指定计算引擎重复其轨迹，并计算相关性质，通常用于比较势能面差异弹性墙壁（纳米反应器）：将反应物束缚于纳米球壁内，常在ReaxFF外加电场时使用摩擦学特性（剪切应力）：目前只支持命令行模式 ForceField模块 包含Machine Learning Potentials与经典力场GFN-FF、UFF、UFF4MOF、UFF4MOF-II、GAFF、Amber98、Tripos5.2 AdvanceWF模块 ChemTraYzer 2.0：由于ReaxFF自带ChemTraYzer仅适用于小分子化学反应的分析，SCM自行开发了ChemTraYzer 2.0，可用于小分子、大分子、聚合物、非均相等各种类型化学的分析，并能够提供基元反应方程式、反应级数、反应速率常数（采用实验测量单位），并能够对每个反应相关原子演化过程单独显示，以便分析反应轨迹。（详细使用效果请点击）ParAMS：用于训练DFTB参数、ReaxFF力场的图形化工具：将AMS中的计算结果添加到训练集中设定训练集每个样本的权重因子导入样本力场设定需要优化的参数使用CMA-ES优化力场交叉验证生成力场Microkinetics：在从试剂到最终产品的转化过程中，通常涉及许多中间基本反应​步骤。这些基本反应步骤具有各自不同的能垒和反应速率常数，它们的整合决定了整个系统的反应行为。通过微观动力学建模，对这样的系统进行研究，可以得到整体反应速率，以及限制整体反应速率的关键因素。包含如下功能：计算温度范围内的反应速率计算不同产物的选择性确定反应的反应级数和表观活化能计算所有反应步骤的速率控制程度处理均相和异相反应应用充分混合或活塞流反应器模拟程序升温脱附模拟同位素的开关ACE Reaction：自动生成反应网络（测试中）ReactMap：确定化学反应中反应物和产物之间的最佳原子映射OLED模拟工具：OLED器件的多尺度建模、气相沉积、计算薄膜中所有分子的电离势、电子亲和力和偶极矩等特性的分布、将数据传输到 Simbeyond 的Bumblebee代码，用于涉及您的材料的 OLED 设备模拟 ADF模块 极化力场：QM/FQ Quantum Mechanics/Fluctuating Charges非弛豫偶极矩激发态激发态间跃迁偶极矩快速激发光谱计算方法POLTDDFT：扩大到绝大多数元素仅特征值自洽 GW (evGW)、G3W2配体场密度泛函（LFDFT）新功能：ESR g-张量双峰，XMCDMP2考虑自旋轨道耦合 COSMO-RS模块 改进了对多物种流体热力学的处理，例如不同的质子化和解离状态、聚集（使用溶剂）、构象异构体COSMO-RS-PDHS参数：增加了计算带电体系所需的长程静电项（如下图所示） BAND模块 -D4色散修正泛函虚晶近似：允许某些原子位以一定比例掺杂费米面的图形化显示自旋轨道耦合DOS电子能量密度函数周期结构材料的结合能XPS APPLE&P 极化力场模拟，可用于带电体系，如电解质（例如电池中的电荷迁移率）、离子液体类体系的分子动力学模拟，案例参考：离子体系的分子动力学模拟 Zacros & Zacros-post模块 动力学蒙特卡洛模拟 Quantum ESPRESSO模块 更新到7.0版 免费试用 http://www.scm.com/free-trial

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AMS在有机发光显示材料中的应用

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概述 由于智能手机电子屏等巨大市场规模，OLED材料和有机电子学是一个非常活跃的研究和工业发展领域。有机发光显示材料的研究是一个综合性的系统工程问题，有分子层面的问题，也有工艺等等层面的问题。在分子层面，电子的激发形成激子、载流子的迁移、分子激发态的内部转换以及发光过程，目前已经有相当完善的理论研究方法和工具。 ADF模块具有一些独特的工具来模拟这些分子水平上的过程问题，如电荷传输、激子耦合和发光效率等。对优化有机电致发光二极管（OLED）、有机场效应晶体管（OFET）、光伏电池（PV和OPV）和染料敏化太阳能电池（DSSC）等有机电子器件中的材料性能而言，这些分子过程非常重要。 AMS提供的模型和工具 材料结构与电子结构 通过ZORA、X2C方法精确考虑相对论自旋轨道耦合效应 包含最新的色散修正泛函，以及高精度泛函，准确预测分子结构以及分子间作用 使用高精度STO/NO基，优化分子晶体结构 分子能级与轨道 带电场、溶剂环境的表面-分子相互作用 大体系高效激发态计算 单重激发态能量Sn 三重激发态能量Tn 自然跃迁轨道NTO ΔEST、重整能 激发态结构优化与频率计算 势能面最低交叉点MECP 磷光、荧光辐射跃迁寿命 聚集诱导发光 包括QMMM在内，DFT、半经验量子化学方法、力场的多尺度方法 考虑色散修正的分子晶体、团簇结构优化 多尺度方法TDDFT进行Sn、Tn激发态计算 多尺度方法的激发态振动频率计算 分子间载流子迁移速率、转移积分 激发态动力学 自旋轨道耦合矩阵元SOCME，ZORA、X2C方法更加精确、高效 Franck-Condon因子、Huang–Rhys因子，及其多尺度计算 分析转动、振动模式对Huang–Rhys因子、系间窜跃、内转换与发光的影响 （逆向）系间窜跃速率、内转换速率、辐射跃迁速率 发光量子产率PLQY、外部量子效率EQE AMS发展展望 2020年起，荷兰SCM公司与Simbeyond公司合作开发第一款完全集成的OLED多尺度仿真平台，结合两家荷兰公司在工业有机器件和原子级学术模拟中的优势，实现跨越分子到器件的工业研究， 目前已经开发出OLED材料数据库与流程化模拟脚本。(相关技术资料2022版) 其他参考资料： 有机电子学模拟讲义 OLED相关墙报 有机电子学领域文章合集 特邀文集 中文教程库 立即试用AMS http://www.scm.com/free-trial 研究实例 实例1：无重元素高效持久室温磷光分子 Indranil Bhattacharjee, Shuzo Hirata Highly Efficient Persistent Room‐Temperature Phosphorescence from Heavy Atom‐Free Molecules […]

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ADF

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概述 ADF是历史最悠久的模块，是世界上第一个DFT软件。 ADF擅长分子、团簇DFT计算。使用目前最先进的相对论方法，精确考虑自旋－轨道耦合效应，全面包含分子与团簇在第一性原理计算领域的常见功能。 主要功能 效率：支持节点内、跨节点高效并行计算，对较大体系，128核甚至256核也能达到近乎线性的加速大体系计算，例如大体系吸收光谱方法：最先进的相对论方法，计算自旋－轨道耦合，因此对过渡金属、重元素体系、磷光与系间窜跃也非常擅长GW方法：G0W0、 eigenvalue-only self-consistent GW (evGW)、G3W2 泛函更新迅速，包含所有最新的重要泛函，例如SCAN、-D4(EEQ)色散修正泛函等高精度STO基组丰富的光谱性质、非线性光学、热力学、核磁共振丰富的分析方法：成键分析、电荷与电子密度分析功能列表：成键分析与化学反应：键级、键能、能量分解EDA、电荷分解CDA、化学价自然轨道ETS-NOCV分子轨道MO投影到碎片轨道SFO、SFO可视化通过Laplacian电子密度与键关键点区分化学键类型、DORI过渡态搜索、自动探索过渡态和局部能量最小值谱学性质：紫外可见吸收谱(非相对论方法、相对论动能修正、考虑自旋轨道耦合)，X射线吸收谱（XANES、EXAFS、XPS）、激发态的辐射跃迁寿命、磷光发射谱、荧光发射谱、SOCME估算系间窜跃、激发态间跃迁偶极矩新的快速计算紫外可见吸收光谱的方法POLTDDFT考虑COSMO溶剂化的TDDFT红外光谱、拉曼光谱、表面增强拉曼光谱、AOResponse: 考虑旋轨耦合的极化率与Raman光谱(开壳层)NMR化学位移（其他商业软件目前较难正确计算顺磁项）、NICSVCD、MCD、ESR、EPR、零场劈裂ZFS、Frank-Condon谱极化率、原子核处电子密度 非线性光学：超极化率、衰减一阶超极化率β、衰减二阶超极化率γ、零频β、光学矫正β、EOEP β、SHG β、零频γ、EFIOR γ、OKE γ、IDRI γ、EFISHG γ、THG γ、TPA γ 多种特殊模型处理方法：新QTAIM与Conceptual DFT，Constrained DFT，FDE方法，收缩变分DFT（CV(n)-DFT）用于单重态-三重态激发的计算（该功能不像普通的TDDFT那样被电荷转移激发所困扰）、配体场DFT（LFDFT）（对 d → d和f → d电子转移的情况，令计算结果更可靠），基于LFDFT的ESR g-张量双峰、XMCD计算DIM/QM(DRF梯度)电荷、电子密度分析：一般DFT方法、高精度GW方法计算电子亲和势EA、解离势IPAIM（Bader）、NBO分析Natural Population Analysis(NPA)、Mulliken（默认计算）、Hirshfeld（默认计算）、Voronoi形变电荷（默认计算）ELF、（非共价作用）NCI、SEDD、基态差分电子密度、电子激发差分电子密度 电荷迁移性：转移积分方法计算分子间载流子迁移性、金属－配体电荷转移（MLCT）、激发态电荷转移描述符溶剂化方法：隐式溶剂化COSMO、SCRF、3D-RISM、FDE显式溶剂化：QMMM、多尺度模拟 范德华色散系数 热力学性质：热容、Gibbs自由能、熵、焓等 磁学性质：磁化率、Verdet常数、旋转g张量 ADF泛函列表 应用 AMS知识库，阅读ADF最新应用案例中文教程

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