简介
作者综合使用 QuantumATK 中多种材料学计算模拟方法预测了使用甲烷基等离子体自由基碎片CHx（x=1-3）修复石墨烯空位缺陷的可能性。这些碎片在空位缺陷的边缘处具有更高的定位吸附活性。当温度升高时，自由基中的碳原子替代了缺陷处缺失的碳原子，使石墨烯网络恢复到其完美的六边形结构。等离子体自由基碎片也被发现是修复Stone Wales缺陷的有效催化剂。作者使用NEB过渡态搜索方法研究了所考虑的等离子体自由基的愈合机理。所获得的结果可以帮助理解缺陷石墨烯的等离子体辅助修复机制。
吸附热力学
使用密度泛函理论（DFT）和反应性力场（ReaxFF）分别计算多种单碳分子片段在原始石墨烯和空位缺陷石墨烯上的吸附能。结果表明DFT和ReaxFF给出的能量趋势一致，并且物理吸附的CH4具有最小的吸附能。
NEB过渡态搜索
NEB模拟从吸附结构到修复结构的反应路径，中间可能有多个过渡态和中间结构。由此可以大致确定克服反应能垒所需的活化能。
分子动力学模拟
参考
- Khalilov, U, et al. Atomic Level Mechanisms of Graphene Healing by Methane-Based Plasma Radicals. FlatChem 2023, 39, 100506. https://doi.org/10.1016/j.flatc.2023.100506