AMS 应用于重元素研究案例集（二）

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多价s-嵌段元素：一个缺失的环节挑战了重元素的化学周期律（清华大学） 许多化学教科书假定周期律毫无保留地有效，将 G 价元素放在周期表的 G 族列中。物理起源是原子核和价壳层之间的大能隙。将超重 p、d、fg 区化合物的文献数据与 s 区聚氟化物的现有结果相结合，发现随着重原子的非相对论量子数和相对论自旋轨道分裂的增加，Gap 逐渐减小。这改变了化学周期性： i）超重 s/p-元素的化合价升高/降低，偏离了 G 族标签 ii）新的周期不再从第 1 和第 12 组开始。 这两个“失败”都表明，在110左右，Z以上元素的经典周期律正在逐渐消失。 Polyvalent s-block elements: A missing link challenges the periodic law of chemistry for the heavy elements, Chang-Su Cao, Jing Zhao, Han-Shi Hu, Jun Li, PNAS, 2023, 120,(43) e2303989120, DOI: 10.1073/pnas.2303989120 锕系元素逆反效应与下方协同推动\多中心键合 具有高多重性的锕系配体键仍然知之甚少。几十年前，人们提出了一种称为 6p 自下推(PFB) 的效应来增强锕系元素共价键。与之相关的一个的效应（也知之甚少）是逆反效应（ITI）。目前对具有高键重数的锕系元素-配体共价相互作用的计算研究，量化了 […]

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AMS 应用于重元素研究案例集（一）

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锎化合物的慢磁弛豫 本文报道了大环锎衍生物 Na[Cf(H2O)(DOTA)] (DOTA = 1,4,7,10-tetraazacyclododecane-1,4,7,10-tetraacetate), 1-Cf 的合成和表征，并将其与镝对应物 Na[Dy(H2O)(DOTA)], 1-Dy 进行了比较研究。在 1-Cf 和 1-Dy 之间观察到发散的光谱和磁行为。根据光谱测量，作者提出可及的 5f→6d 跃迁（可能与电荷转移跃迁协同工作）是观察到的 1-Cf 宽带光致发光的主要因素。1-Cf 的直流磁化率数据显示，与之前观察到的 1-Dy 相比，1-Cf 的磁矩较低。计算表明，游离 f9 离子是更大配体场效应的结果。 值得注意的是，1-Cf 在交流磁化率测量的时间尺度上显示出缓慢的磁弛豫，使其成为基于锎的单分子磁体的第一个例子。交流磁化率数据的并排比较揭示了 1-Cf 和 1-Dy 之间的磁弛豫特性差异很大。这种发散弛豫行为主要归因于 Dy3+ 和 Cf3+ 之间自旋轨道耦合的固有差异。 Slow Magnetic Relaxation in a Californium Complex, Luis M. Aguirre Quintana etc, J. Am. Chem. Soc. 2024, DOI: 10.1021/jacs.4c10065 下一代三价锕系元素和镧系元素分离萃取剂的计算辅助开发（四川大学） 三价锕系元素 [An(III)] 和镧系元素 [Ln(III)] 之间的化学相似性，对它们的区分和分离提出了重大挑战，这是关闭核燃料循环的关键一步。然而，现有的分离方法通常存在分离因子不足、汽提效率有限和不希望的共萃取等缺点。 […]

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AMS 应用于发光显示材料研究案例集（三）

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第二激发态三重态通过热激活反向内转换促进 TADF 和三重态-三重态湮灭光子上转换 近年来，由于 TADF 材料的高激子利用效率、低生物毒性等，TADF 有机发射体数量激增。然而现有的 TADF 通道在设计高性能材料方面还不够完善，特别是高位三重态介导的反向系间交叉过程。本文报道了一种热激活的反向内转换（TARIC）途径，该途径可以通过势能面锥形交点，实现从 T1 状态到 T2 状态的有效转移，势垒为 3.81 kcal mol−1。 在此基础上，介导的 T2 态促进了 TADF 和三重态-三重态湮灭光子上转换（TTA-UC）通道。此外，得益于TARIC途径，设计的 2′,7′-二氯荧光素（DCF）衍生物 DCF-MPYM-Me 光敏剂具有 13.6% 的优异上转换效率，高上转换效率对不含重原子的纯有机 TTA-UC 体系 TADF 光敏剂来说至关重要。 The Second Excited Triplet-State Facilitates TADF and Triplet–Triplet Annihilation Photon Upconversion via a Thermally Activated Reverse Internal Conversion, Yanliang Zhao, Yingnan Wu, Wenlong Chen, Ruiling Zhang, Gaobo Hong, Jiarui Tian, Honglei […]

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AMS 应用于发光显示材料研究案例集（二）

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电荷转移态中的自旋轨道耦合 阿姆斯特丹大学的研究人员研究了电子供-受体分子的扭曲对性质的影响。对于包含芘受体和二甲基苯胺供体的电子供体-受体体系，确定了自旋轨道耦合矩阵元（SOCME）、电荷分离的电子耦合，对构象的依赖性。 对热激活延迟荧光（TADF）、光动力疗法、三重态发光二极管而言，自旋轨道耦合效应起着决定性影响。作者在动力学和能量角度，讨论了旋-轨电荷转移系间窜跃 (SOCT-ISC) 机制，包括经典Marcus电子转移理论中，电荷分离、电荷复合的相关参数。自旋轨道耦合，在电荷复合到三重态过程中起着重要作用，可以通过TD-DFT 进行探索，同时TD-DFT也为理解和预测 SOCT-ISC 机制提供了有效途径。该研究用丙酮和 4-硫代胸腺嘧啶的自旋轨道耦合矩阵元作为基准。 关于这项工作的三个报告的视频资料，可以辅助读者理解如何在自己的工作中使用类似的方法： 芘-二甲基苯胺正交电荷转移态的自旋-轨道耦合_René Williams 使用计算化学来描述和理解SOCT-ISC机制_Davita van Raamsdonk 正交电荷转移态中的自旋轨道耦合_Shivan Bissesar 所有 ADF 输入文件（链接）。 Bissesar, D. M. E. van Raamsdonk, D. J. Gibbons, R. M. Williams, Spin Orbit Coupling in Orthogonal Charge Transfer States: (TD-)DFT of Pyrene-Dimethylaniline. Molecules 2022, 27 (3), 891. 热激子基 TADF 分子设计的理论探讨 近年来TADF过程的研究取得了诸多突破，但要进行更高效率和量子产率的TADF分子设计，还需要更多深入的理论机理上的研究。与传统（冷）TADF一样，基于热激子的TADF材料也可以有效地利用单重态和三重态激子，理论上产生100%的IQE。与冷TADF（从低激发T1到S1）不同，热TADF中的RISC过程发生在高激发三、单重激发态（Tm（m>1）与Sn（n>1））之间。设计满足热激子形成条件的材料，例如低三重态之间能隙足够大，而高激发单-三重态能级间隙足够小，仍然是相当困难的。 印度SRM大学化学系Jesni M Jacob、Mahesh […]

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AMS 应用于发光显示材料研究案例集（一）

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Ru(II)-(双齿环金属化芳香配体)发色团的固有77K磷光特性和计算模型：其相对较低的非辐射速率常数源于发射态和基态之间的低自旋轨道耦合驱动的振动耦合振幅 作者研究了 Kasha 型发射 Ru（双齿环金属化芳香配体）、[Ru(pzpy)2(CM)]+ 离子发色团（CM=1-苯基异喹啉、2,3-二苯基吡嗪和1,4-二氮杂三苯撑，pzpy=2-吡唑-1-基吡啶）的光诱导弛豫。这是首次报道纯 Ru-（双齿 CM）发色团的磷光行为。磷光发色团的 77 K 光诱导弛豫特性表明，在 670-900 nm 的发射区域，发射量子产率高于参考 Ru-bpy（bpy=2,2′-联吡啶）发色团。Ru-CM 发色团的这种现象可以归因于它们在 77 K 非辐射速率常数（kRAD）下的异常低的幅度，尽管它们的辐射速率常数并不显著。为了研究 Ru-CM 和 Ru-bpy 发色团之间 77 K 光诱导行为弛豫的差异，我们使用了计算模拟，应用了 kRAD 的基本形式和与温度无关的 kRAD 方程，其中包括计算的自旋轨道耦合值。 Intrinsic 77 K Phosphorescence Characteristics and Computational Modeling of Ru(II)-(Bidentate Cyclometalated-Aromatic Ligand) Chromophores: Their Relatively Low Nonradiative Rate Constants Originating from Low Spin−Orbit Coupling Driven […]

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AMS 辅助药物研究案例集（一）

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药物工艺开发中溶解度预测模型的评估（阿斯利康） 在合成药物工艺开发中的许多单元操作设计中，溶解度是一个重要属性，然而直接测量潜在溶剂、混合溶剂中的溶解度，有时候并不理想或实用。在制药工业中投入使用的，包括有几种预测化合物在有机溶剂中溶解度的理论模型。ETC(Enabling Technologies Consortium) 合作，需要进行溶解度模型标准测试，以便指导溶解度模型的更好使用。 阿斯利康的研究人员针对一组较为广泛的溶质-溶剂组合，包括24 种溶质和80 种溶剂、混合溶剂，对多种溶解度模型进行了评估。作为 ETC 内部共同努力的一部分，对乙酰唑胺、咖啡因、西咪替丁、桂利嗪、格列本脲、奥美拉唑、扑热息痛、吡罗昔康、利培酮和糖精进行了测量。ETC 合作参与者额外提供了的溶解度的一些内部数据，涵盖了更有限的溶剂范围。 溶解度模型的方法各不相同，包括从第一性原理模型（COSMO-RS 和 COSMO-SAC）到回归模型（R-UNIFAC 和Lovette-Amgen模型）等。作者使用不同的适应度测量，对每种模型的性能进行了广泛的评估。 尽管作者提出了几种不同的性能指标（如准确性、RMSE和MCC），但没有一种指标能够完美地捕捉模型在所有预期情况下的适用性。建议研究者评估每个指标在其预期应用中的重要性，并根据所需数据规模和应用模型的能力来平衡评估。 结果表明，溶解度模型确实可用于化学过程开发，这些模型在性能方面非常具有吸引力。通过有效的初步筛选，能够产生较小的潜在溶剂和溶剂混合物集，以便进一步筛选，而且在后期开发中，能够识别和消除二元体系协同溶解度效应的潜在影响。 从这些模型的总体趋势来看，使用的实验数据越多，总体性能改善越大。使用DSC或参考溶解度时，基于ADF-COSMO的模型通常是最准确的。R-UNIFAC模型在不同任务中的表现各不相同，只有从参考溶剂和多态性处理的选择上将它们区分开来。Lovette-Amgen模型在单溶剂系统的大多数评估中表现得异常出色（使用数据训练了该模型），但二元溶剂评估方面显著落后（数据未用于训练模型）。 Evaluation of Predictive Solubility Models in Pharmaceutical Process Development─an Enabling Technologies Consortium Collaboration, Michael A. Lovette, Jacob Albrecht, Ravi S. Ananthula, Francesco Ricci, Rahul Sangodkar, Mansi S. Shah, and Simone Tomasi, Cryst. Growth Des. 2022, DOI: 10.1021/acs.cgd.2c00368 […]

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AMS 辅助药物研究案例集（二）

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铋烯和锑烯作为顺铂药物载体的理论比较研究 有效的靶向递送是纳米医学中抗癌药物递送的一个挑战，本项研究主要使用 DFT 方法，研究铋和锑纳米片作为顺铂抗癌的纳米载体的可能性。结果表明，与锑烯相比，铋烯表现出明显更好的物理稳定性、药物释放速率、溶解度和生物相容性，使其成为药物递送系统的优秀候选者。 抗癌药物的平行和垂直取向吸附在两个纳米片上；平行构型在能量上最为有利，平行位点的吸附能为-0.79eV。电子电荷分析和 DOS 计算也揭示了从药物到铋烯片的电荷转移，从而证实了药物的有效吸附。作者通过模拟药物和吸附位点附近的载体表面的受到质子攻击，来模拟药物的释放，结果显示出铋烯在药物释放机制方面的稳定性和潜力。 此外，通过研究其与生物分子的相互作用，分析药物分子与氨基酸的相互作用，发现药物能够有效发挥作用。关于功函数、恢复时间、电子局域函数和前沿分子轨道分析，进一步确认了铋烯相对于锑烯的优势。这些全面的评估表明，双马苏碱是一种更具前景的抗癌药物纳米载体，并为提高癌症治疗策略的疗效开辟了一条潜在的途径。 Insights into bismuthene and antimonene as cisplatin drug carriers: A theoretical comparative investigation, Chemical Physics, 2025, Volume 588, 112460 应用萜类深共晶溶剂去除水中的抗生素和染料：理论预测、实验验证和量子化学评估（四川大学） 本研究提出了一种理论预测方法和机理研究，用于使用萜类深共晶溶剂（DES）从水性介质中提取抗生素和染料。首先，应用 COSMO-RS 方法预测了26种萜类DES提取抗生素（四环素类、磺胺类、喹诺酮类、β-内酰胺类）和染料等15种目标化合物的选择性、容量和性能指标，百里酚苯甲醇对目标化合物显示出有前景的理论选择性和提取效率。 此外，氢键受体（HBA）和氢键供体（HBD）的结构都对预测的提取性能有影响，可以通过调整具有更高极性、更小分子体积、更短烷基链长度和芳香环结构等的候选物来提高提取性能。根据 σ-Profile 和 σ-Potential 所揭示的预测分子相互作用，具有 HBD 能力的 DES 可以促进分离过程。此外，实验验证证实了所提出的预测方法的可靠性，表明理论预测的提取性能指标的趋势，与使用实际样品的实验结果相似。 最后，基于可视化表示、热力学计算和拓扑性质，通过量子化学计算对提取机理进行了评估；目标化合物显示出良好的溶剂化能量，可以从水相转移到 DES 相。 所提出的方法已被证明有可能为环境研究中具有类似绿色溶剂分子相互作用的更多应用（如微萃取、固相萃取、吸附）提供有效的策略和指导。 How to apply terpenoid-based deep eutectic solvents for removal of antibiotics […]

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结合 Micro CT和纳米压痕表征冻融喷射混凝土的微观结构损伤演化

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一、概述 喷射混凝土可广泛应用于钢筋混凝土挡土墙、地下结构、损坏桥梁修复、公路结构和水坝等受损结构的施工和修复，因此对其耐久性的研究变得越来越重要。在寒冷地区经常遭受冻融（F-T）条件，导致霜冻引起的损伤、质量损失以及模量、强度和断裂韧性的降低。研究微观结构的演变对于了解喷射混凝土在循环 F-T 条件下的劣化机制至关重要。本研究通过结合纳米压痕和 X 射线 Micro CT（NI-MCT）的集成统计方法表征喷射混凝土的微观结构损伤及其在 F-T 作用下的演变。 二、试样制备和扫描 本研究所用喷射混凝土试样由水泥、硅粉、磨细高炉矿渣（GGBFS）、骨料、沙子和水混合。使用减水剂和引气剂改善喷射混凝土的可加工性和抗 F-T 性。制备 24 个尺寸为 75 × 100 × 400 mm 的试样进行快速 F-T 试验，循环温度为 -18 至 4 ℃，一个循环的时间为 4 小时。 为描述细观尺度的微裂缝扩展，从 0、150、300、450 和 600 次 F-T 循环的试样中切下 5 个尺寸为 10 × 10 × 10 mm的试样进行高分辨率 Micro CT 扫描。在界面过渡区（ITZ）损伤表征中，从 0、300 和 600 次 F-T 循环的试样中切下 […]

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Bumblebee – OLED/OFET 器件模拟平台

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通过输入分子材料微观性质，建立分子材料堆叠为像素的三维模型，使用三维动力学蒙特卡洛方法，模拟堆叠结构中的电流-电压性质、激子的各向随机传输以及转化为激发态发光的电学过程，及电荷载流子如何在OLED层内移动，得到像素发光颜色、效率、寿命等特性，研究器件随时间的退化。 模拟分子材料层层堆叠为像素后的发光特性 它有助于研究人员了解缺陷如何形成、材料如何老化以，这对提高器件效率和寿命至关重要。Bumblebee能够大幅度降低 OLED/OFET 器件研发成本和上市时间。 Bumblebee 早期主要以云服务的形式为全球主要 OLED 生产商服务。2024 年 SCM 公司完成对 Bumblebee 的收购，考虑中国中国对跨国云服务安全性的重视，因此改版为软件服务，软件部署于用户本地进行模拟。作为 SCM 中国唯一合作伙伴，费米科技负责 Bumblebee 在中国市场的相关事务。 OLED/OFET 器件堆叠结构设计的重要性 器件的行为、性能、寿命不仅仅受材料影响，也直接受堆叠结构本身的影响，如果不提堆叠结构，就不可能说一种材料比另一种材料好 没有一种完美的材料能在所有情况下都起作用 一种材料在一个堆栈中表现很好，在另一个堆栈上表现很差 通过模拟，能预测、帮助改进特定堆栈所需的材料特性 堆叠设计可以帮助减少器件的缺点 材料一般并不完美，堆叠设计可以帮助最大限度地减少某些损失 可针对特定应用（例如，显示器、照明、汽车等）优化器件 堆叠设计需要满足： 高效 对某些参数（例如生成过程中的必然存在的微小变化）不太敏感 激子、载流子在不同堆叠结构中的行为 Bumblebee 的优势 三维蒙特卡洛方法模拟电学微观过程，比一维飘移扩散模型更准确 与标准动力学蒙特卡罗实现相比，新算法将计算成本降低了 10-50 倍 时间+三维结合，独特视角查看OLED器件的运行过程 使用方便：基于网页的图形界面建模与输出 Bumblebee 的功能 Bumblebee 视频介绍（B站） Bumblebee 用户界面概览（B站） 堆叠结构优化 使用内置参数筛选和优化工具，优化器件堆栈结构 模拟主客体分布、层界面、掺杂剂梯度、聚合物网络和其他复杂结构 能够考虑分子无序和长程静电相互作用 光电特性 模拟最先进的 OLED/OFET 材料，包括TADF发射体和超荧光 光电过程：Dexter、Förster激子传输，激子湮灭，极化子猝灭，三重态捕获、激基复合物、振动耦合、效率滚降发光寿命 色彩与强度的层间分布 […]

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肿瘤电场治疗全胸模型中非小细胞肺癌的计算分析

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一、概述 非小细胞肺癌（NSCLC）占肺癌中的大多数，标准治疗方法有手术、放射治疗和药物治疗，包括细胞毒性化疗、靶向药物或根据肿瘤分子分型结果的免疫治疗。然而对于许多患者来说，不良反应往往会限制某些临床护理选择并降低生活质量。肿瘤电场治疗（TTFields）采用频率为 150 至 200 kHz 的交变电场，通过 2 对彼此正交放置的换能器阵列连接便携式电场发生器从外部施加到身体，在肿瘤细胞有丝分裂时破坏肿瘤细胞发挥抗癌作用。 TTFields 的疗效最初是在胶质母细胞瘤中进行研究，结果显示它可以延长新诊断患者的生存期。然而，人们对胸腔内 TTFields 的传播了解甚少。与浸泡在高导电性脑脊液中的大脑不同，肺泡和支气管内的空气是一种非导电介质，可能会改变 TTFields 的行为。本项目获取 4 名低分化肺腺癌患者的正电子发射断层扫描和计算机断层扫描图像数据集，通过图像处理创建大体肿瘤体积（GTV）、临床靶区（CTV）和从胸部表面到胸腔内的结构，然后使用有限元模拟研究电场的穿透能力和分布特性。 二、模型准备和模拟 2.1 图像获取 从癌症中心获取 4 名 NSCLC 患者的 DICOM 成像数据，用于回顾性影像学分析。本研究使用计算机断层扫描（CT）和正电子发射断层扫描图像，在 Simpleware 软件中对胸部各种组织的 CT 图像进行分割，然后与正电子发射断层扫描数据进行配准以勾画出 GTV。模型的准确性高度依赖于输入参数和用于勾画各种解剖结构的图像分辨率，因此在分割前将每个图像数据集超采样为 1 × 1 × 1 mm 的分辨率，使用切片之间的最近邻插值最大限度地减少体素边缘效应。 2.2 图像分割 胸内组织在患者个体间并不均匀，包括但不限于各种胸肌、皮质骨、松质骨、血管、气腔和心脏结构。单独分割气道结构（如隆突、气管）和血管（如下腔静脉、上腔静脉）作为空间参考的解剖标志。由于每个 GTV 的位置独特，模型之间存在 TTFields 异质性。在每个 GTV 周围均匀扩展 3 mm 作为 CTV，从而包含放射影像中不一定能检测到的亚临床微观疾病。将 CTV 和 GTV […]

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  • 人工智能自动分割工具：前庭神经鞘瘤的 3D 体积分析概述 NF 2相关神经鞘瘤病（NF 2-SWN）是一种罕见的常染色体显性遗传疾病，由染色体 22q12 上的 NF 2 基因突变引起，特征是神经系统肿瘤，如前庭神经鞘瘤（VS）、脊髓脑膜瘤和周围神经肿瘤。VS 患者可能听力丧失、耳鸣、面部麻痹、以及预期寿命缩短。 [...]
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  • 基于 ReaxFF MD 和 DFT 的 CaO 催化木质素气化制氢的机理研究研究背景 全球能源转型亟需绿色制氢技术。生物质气化制氢虽具潜力，但水煤气变换反应（WGSR）受高浓度 CO₂ 逆向抑制，限制产氢效率。研究表明，添加 CaO 可通过原位吸附 CO₂ 显著提升 H₂ 产率（实验显示最高可倍增），同时催化焦油重整提升转化率 23–41%。然而，CaO 在复杂气化体系中的”吸附-催化”协同机制尚未明晰。通过联合 ReaxFF MD 与 DFT 模拟，探究 CaO 催化木质素气化制氢的反应机理，为设计高性能钙基催化剂提供理论依据。 研究内容 宁夏大学含碳基质气化课题组，采用 ReaxFF MD 与 DFT 结合的方法，揭示了 CaO 催化木质素气化制氢的多尺度协同机制。研究表明高温下 CaO 解离释放的高活性 Ca2+ 易与气化剂（H2O）或含氧有机物的氧部位结合，促进O-H、C-H、C-O [...]
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