基于三维数字模型的碳酸盐岩绝对渗透率的数值模拟与评估

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概述 盐下碳酸盐岩储层复杂的孔隙结构通常表现出多尺度非均质性,给理解流体流动动力学和生产优化带来巨大挑战。与岩心实验分析相结合的数字岩石物理技术已被广泛应用于研究和计算孔隙结构的物理性质和流体流动特征。本项目采用由 micro-CT 高分辨率图像获得的岩石多孔介质 3D 模型进行单相数值模拟,计算和评估盐下碳酸盐岩的绝对渗透率。 亮点 在 Simpleware 软件中基于 micro-CT 图像数据创建碳酸盐岩的三维模型并生成高质量的网格模型在 COMSOL 中进行单相流体流动模拟与实验常规岩心分析比较,评估预测的绝对渗透率 创建模型 碳酸盐岩样品来自巴西东北部的贝壳灰岩储层,是由沉积在高能湖相环境中的双壳类组成的颗粒岩,受多个成岩阶段的影响,形成了一个复杂的孔隙系统。选择三个露头岩心样品(PET-01、PET-02 和 PET-04))进行扫描,在 Simpleware 软件中重建岩石多孔介质的三维模型并生成网格模型,用于进一步的仿真。 图1:样品 PET-04(a)碳酸盐岩多孔介质三维模型创建过程(b)四面体网格模型 模拟 考虑到非均匀性和较高的计算成本,为减少网格模型中四面体单元的数量,进而缩减数值解收敛所需的计算量,本研究采用较为粗糙的网格。在 Simpleware 软件中对每个样品的不同感兴趣区域(ROI)在 0.6 到 4.9 cm3 范围内基于图像数据生成四面体网格。总孔隙度由孔隙系统体积和 ROI 在总体占比间的关系估算,有效孔隙率也通过选择连通孔隙结构的体积做类似推算。 图2:样品 PET-01 不同 ROI 基于图像生成的粗糙网格 为比较评价生成的网格,使用 Comsol 软件在多孔介质模型中进行单相流体流动的数值模拟,以收敛所需时间作为参考。假设流域场中的所有应变都与多孔介质有关,孔隙系统中的流体(液态水)具有恒定的温度和密度(模拟单相流体)、层流(斯托克斯流或蠕动流),并进行静态分析。数值模拟所需计算成本直接取决于 ROI 的自由度(DOF)和计算机硬件,考虑了阈值的变化和 ROI 体积,对预测的绝对渗透率进行评估。 结果 网格生成的预估时间与自定义精细化程度和 3D 模型结构的复杂性有关。对样品 PET-04 的 ROI 进行网格灵敏度研究。生成的粗糙网格包含 1,643,296 个四面体单元,精细网格有 7393,717 […]

H-diamond/h-BN中层间转角调控的界面特性

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简介 层间转角作为一种全新的调控自由度,为新奇的强关联物理现象提供研究平台的同时,也为混合维度范德华(vdW)异质结界面特性的调控提供了新的思路。在本文中,西安电子科技大学张进成老师课题组基于QuantumATK中密度泛函理论(DFT)和非平衡格林函数(NEGF)耦合的方法,研究了层间转角对H-diamond/h-BN vdW异质结界面处载流子行为和能带对齐特性的调控机理。结果表明,层间转角为h-BN引入的可控应变将诱导其重杂化并产生额外的自由轨道。此外,层间转角可以通过改变堆垛模式实现对异质结特性的调控。在这两个因素的共同作用下,H-diamond/hBN异质结的vdW耦合强度,电荷转移程度,带隙,界面势垒和价带带阶都可以通过组分间的相对转角进行调控。 层间转角调控下H-diamond/h-BN界面的载流子行为 当层间转角为30°或90°时,严重的晶格失配将为h-BN引入8.56%的压缩应变,此时抗弯刚度较差的h-BN向面外方向弯曲以释放所受应力。屈曲h-BN与H-diamond间的电荷转移程更高,这源于sp2到sp3的轨道重杂化所产生的额外自由轨道。剧烈的电荷转移有助于确保2DHG与维持系统电中性所需的负电荷在空间上充分分离,有效屏蔽了表面杂质散射对2DHG迁移率的影响。 由于倏逝波函数从h-BN向H-diamond表面的渗透,h-BN在H-diamond的导带中引入了额外的能带。其中平面h-BN为H-diamond引入的额外能带局域在H-diamond的CBM附近,而屈曲h-BN引入的额外能带则广泛分布在H-diamond的整个导带中,这表明屈曲h-BN和H-diamond之间的杂化更为强烈。 层间转角调控下H-diamond/h-BN界面的能带结构 四种特定层间转角下H-diamond/h-BN异质结的VBM均由H-diamond贡献,而CBM则由h-BN主导,四种构型均表现出II型异质结的特性。电子和空穴在空间上的充分分离有助于降低载流子输运过程中所遭受的库仑散射,这对保障H-diamond表面高迁移率的2DHG意义重大。 层间转角调控下H-diamond/h-BN界面的能带对齐方式 由于界面处剧烈的电荷转移,30°和90°构型的界面势垒分别高达2.04 eV和2.08 eV。此外,相较于30°构型,90°构型中H-diamond表面的价带带边具有更高的状态密度,这意味着该构型下H-diamond表面具有更高的空穴承载能力,该构型更有利于在H-diamond表面形成高密度的2DHG。 参考 Wang, B.; Ning, J.; Zhang, J.; Zhang, C.; Wang, D.; Hao, Y. Twist angle modulated electronic properties and band alignments of hydrogen-terminated diamond (111)/hexagonal boron nitride heterostructures. Appl. Surf. Sci. 2023, 614, 156245. https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2022.156245.

是什么对谷胱甘肽保护的Au25纳米团簇的手性光学响应有贡献?(ACS Nano 2023)

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摘要 20多年前,Whetten 和他的同事在烃硫基金纳米团簇(RSAuNC)中发现了手性。从那时起,RS-AuNC 的合成、总结构表征以及电子和热学性质的实验和理论研究方面取得了重大进展。目前的观点认为,RS-AuNC 的手性可分为固有手性和诱导手性。当金属核本身具有手性,或保护性非手性配体手性排列,就会出现本征性,而第二种情况则涉及手性配体在金属结构上诱导手性的情况。此外,对这些原子精确体系的独特光学性质已经有过一些研究,当尺寸小于约 2 nm 时,表现出离散的电子结构。可以通过调整RS-AuNC 的尺寸、形状和组成,来调整其性质,因此在许多领域存在潜在的应用可能性,在催化,化学传感,光学器件,和生物医学领域,引起了大家的兴趣。 的里雅斯特大学、于韦斯屈莱大学的研究者们,通过整合分子动力学模拟、基本动力学分析和最先进的TDDFT理论计算(包括构象和溶剂效应)等多种方法,研究了水溶性谷胱甘肽保护的[Au25(GSH)18]-1纳米簇,评估和分析了[Au25(GSH)18]-1的紫外-可见CD光谱。分析结果表明,电子圆二色性不仅对溶剂的存在极为敏感,而且溶剂本身对这种体系的光学活性,起着积极作用,在团簇周围形成手性溶剂化壳层。 众所周知,实验吸收光谱对温度非常敏感,作者通过拆分 AuNC(片段1)和溶剂化壳(片段2)分子轨道(MO)对光谱特征的贡献来评估水的作用。实际上,使用 AMS 软件ADF模块中可用的片段分析后处理工具,可以了解哪些 MO 参与了整个体系构象异构体的 ECD 光谱的转变: 该工作展示了金属纳米团簇与环境之间的手性界面的一种研究策略,适用于诸如团簇和生物分子之间的手性电子相互作用。 参考文献 What Contributes to the Measured Chiral Optical Response of the Glutathione-Protected Au25 Nanocluster?, ACS Nano 2023, DOI: 10.1021/acsnano.3c01309

通过结构设计缓解锂离子电池阳极膨胀引起的力学退化

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概述 弯曲薄膜和涂层的体积膨胀力学在包括生物医学植入物涂层、热/环境障涂层以及电化学储能系统在内的各种技术中都发挥着至关重要的作用。每次的充电周期中,锂离子电池的硅阳极内可能会经历大量的活性物质膨胀,体积变化可以达到 300%,从而导致开裂、分层,从而严重降低性能。 缓解由持续膨胀和收缩引起力学退化的方法主要集中在复合电极配方的设计和开发、减小活性材料的尺寸和控制整体电极微观结构。在本研究中,使用有限元分析模拟硅包覆在 Spinodal、Gyroid、Inverse Opal、和 Schwartz P. 四种不同结构形态镍骨架上锂化过程中的体积膨胀,探索骨架结构对膨胀过程中力学退化的影响。 亮点 设计四种不同结构形态的复合电极使用 Simpleware 和 Abaqus 软件进行有限元分析探索骨架形态对膨胀过程中力学退化的影响 创建结构 设计四种不同的结构形态 Spinodal、Gyroid、Schwartz P. 和 Inverse Opal(IO)。其中 Spinodal 和 IO 可以通过合成路线制作,因此是研究的重点。Gyroid 和 Schwartz P. 则是理想化的数学定义表面,主要用于解释可缩放模型的形态特征如何影响膨胀过程中的力学响应。 通过方程构建 Spinodal 结构,将生成的体积分割成一组 2D 图像,导入 Simpleware ScanIP 并转换为 Spinodal 壳结构。在 ScanIP 中利用隐式方程创建 Gyroid 和 Schwartz P. 的原始形态壳结构,并为壳体每侧添加 1 μm 厚的Ni 涂层生成最小表面形态的 Ni 骨架,总厚度为 2 μm。Inverse Opal […]

AMS2023 中 TDDFT+TB 的解析梯度大幅度提供激发态优化效率

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激发态在光化学机制中起着至关重要的作用,直接影响寻找新的高发光材料、光催化剂、荧光探针、光伏器件等的能力。然而大分子体系和纳米团簇的激发态势能面计算非常昂贵。为了解决这个问题,2016 年在 ADF 中加入了 TDDFT+TB 方法。受 Stefan Grimme 的 sTDA 和 sTDDFT 方法启发,TDDFT+TB 在线性响应TDDFT 中使用单极近似而不是耦合矩阵积分,大幅降低了计算激发态能量的成本。 在最近的一篇论文中,研究人员利用 Z-矢量方法推导了 TDDFT+TB 的解析梯度,并将代码实现到 AMS 中的 ADF 引擎中,并已于2023年发布。作者测试了总共60个不同的化学体系,包括9个双原子分子、26个小有机分子、一个裸金纳米团簇核心、10个配体保护的贵金属纳米团簇和14个发色团。作者发现,与 TDDFT 相比,这种方法的时间成本仅为三分之一,能够用于更大的分子体系的发射能量和激发态几何结构计算。 总之,解析梯度的 TDDFT+TB 是一种有用的工具,大幅度降低了激发态几何结构优化的计算成本,同时保持了 TDDFT 的准确性。

Cd(II)配合物中电场梯度的计算(Phys. Chem. Chem. Phys. 2023)

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摘要 理论计算得到的电场梯度(EFG),有助于从电子和分子结构的角度解释实验确定的核四极相互作用(NQI)。因此,精确计算EFG是研究许多类型分子结构的核心。在最近的一项工作中,哥本哈根大学的研究人员研究了 CueR 蛋白的模型体系。 针对 CCSD(T) 计算 Cd(SCH3)2 中 Cd(II) 位置的 EFG 的结果,作者测试各种 DFT 泛函后,选择了 BHandHLYP 泛函。使用 AMS 软件中 ADF 模块,评估了使用标量相对论和自旋轨道相对论、基组大小和 CueR 蛋白质模型系统大小对计算结果的影响。从中心 Cd(II) 以外第一个 C–C 键处截断,这样产生的模型体系不足以获得可靠的 EFG 性质,必须采用更大的模型系统来实现可靠的 EFG 计算。非相对论和标量相对论性计算的最大差值为 0.28 a.u.,即 Vzz 的 9%。包含自旋-轨道耦合后,Vzz 进一步增加了 0.05 a.u。从结果来看,很显然自旋-轨道耦合的贡献微不足道,但标量分量至关重要。 使用 BHandHLYP 函数和局部稠密基组(QZ4P、TZ2P 和 DZP 的组合)的自旋轨道耦合计算提供了可靠的结果,并能够对实验数据进行结构解释。 参考文献 Catriona A. O’Shea, Rasmus Fromsejer, Stephan P. A. Sauer, […]

双酚A−碳纳米管纳米复合材料制备的DFT预测和实验强度测试

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摘要 环氧树脂及其衍生物和复合材料由于具有优异的比强度,在汽车、飞机、结构粘接、保护涂层、水过滤等领域的许多潜在应用中是优选材料。作为汽车和飞机中的结构构件,环氧基部件在其使用寿命期间暴露于各种静态/动态机械载荷条件。基体和增强体之间的界面相互作用极大地影响了复合材料的最终性能。本研究表明,用于制备复合材料的溶剂也有助于界面相互作用。本研究系统地找到了适合双酚A(BPA)环氧树脂纳米复合材料的溶剂(丙酮)和增强型多壁碳纳米管(CNT),并仔细研究了所制备的环氧-碳纳米管纳米复合材料的动态和静态强度。 理论计算 作者进行了密度泛函理论(使用QuantumATK软件)模拟,以研究和确定CNT在与丙酮分子和环氧树脂基体的界面相互作用过程中原子形态的变化。计算预测,与原始CNT相比,具有轻微缺陷的CNT更适合于纳米复合材料的合成,并且也有助于CNT在BPA中的均匀分布而不聚集(以丙酮为溶剂)。此外,还详细研究了BPA和固化剂处理后碳纳米管的结构变化以及缺陷的作用。下图是DFT研究的示意图,从原始CNT(a)开始,产生单空位缺陷(b),然后加入丙酮(c),并评估丙酮官能化的CNT(a-CNTs)(d)和BPA(e)之间的相互作用,最终将非共价连接的BPA提供给a-CNTs(f)。 下图为A-CNTs的前视图和侧视图(A,b),由丙酮官能化在前方向和侧方向上引起的键长变化(c,d),连接在A-CNTs上的BPA的前视图或侧视图(e,f),以及ECD的图谱(g)。 实验验证 在恒定的磁力搅拌条件下,将在丙酮中充分分散的CNT与BPA的酯混合。使用纳米压痕技术制备了片剂形状的样品,用于测试复合材料的静态和动态性能。观察到BPA−CNT复合材料的静态弹性模量和硬度分别显著提高了55%和22%(与原始BPA相比)。纳米复合材料的储能模量和tandelta也分别提高了14%和46%。本工作中报道的静态和动态性能的改善,显著提高了BPA−CNT基纳米复合材料在严重静态和动态负载条件下的利用范围。碳纳米管增强环氧树脂的静态和动态分析为纳米复合材料的机械性能提供了更现实的理解。 参考 Suneev Anil Bansal, Amrinder Pal Singh, Sukhbir Singh, and Suresh Kumar. Bisphenol-A-Carbon Nanotube Nanocomposite: Interfacial DFT Prediction and Experimental Strength Testing. Langmuir 2023 39 (3), 1051-1060. DOI: 10.1021/acs.langmuir.2c02723

通过3D打印支架的结构设计调控新生骨的体积和功能性

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概述 由创伤、感染引起的临界尺寸骨缺损主要通过同种异体移植和自体移植进行治疗,但这种方案受限于供体部位发病率、感染和疾病传播风险以及有限的骨组织来源。因此,在临界尺寸缺陷中成功再生功能性骨组织仍然是一项重大的临床挑战。近年来,虽然合成的人工骨支架已得到广泛开发,但由于其在体内表现性能不佳,很少能转化为临床应用。本项目旨在系统地了解 3D 打印骨支架的结构设计,如何影响体内临界尺寸骨缺损治疗中新生骨的体积和功能性,以及如何优化以进一步改善结果。 亮点 设计 4 种不同的人工骨支架结构,探索孔径和渗透率对新生骨的影响;在 Simpleware 软件中处理 µCT 图像数据重建三维模型并生成高质量的体积网格;在 ABAQUS 软件中进行仿真,计算渗透率和有效刚度。 工作流程 设计 4 种连通性(100%)相同和孔隙率(≈49.3 ± 1.9%)相似(因工艺原因无法做到完全相同)的不同结构,采用 3D 打印技术为每种结构制作 6 个相同的支架。材料选用生物陶瓷材料 Sr-HT-Gahnite,包含掺锶的锌黄长石(Ca2ZnSi2O7)和锌尖晶石(ZnAl2O4)。这种材料在相当低的温度下仍具有出色的可烧结性,因此可以形成不存在微孔的微观结构。而且它的降解速率较低,可最大限度地减少支架对骨形成的化学影响。 将制备的支架切割成直径 10 mm、高 3 mm的圆盘状结构,使用 SkyScan 1172 扫描获得 µCT 图像数据,导入 Simpleware 软件进行图像处理,裁剪为特定形状用于结构分析。在 Simpleware FE 模块生成高质量的四面体网格模型,导出至 ABAQUS 计算渗透率、有效刚度和断裂强度。然后将支架压入兔颅骨中相同尺寸的骨缺损中,12 周时再次扫描并重建模型,确定每种结构的骨长入量,估算可表明机械稳定性的有效刚度判断新生骨的功能性。 不同排列结构的支架 四种结构的支架具有相同的连通性和近似的孔隙率,不同之处在于孔径和渗透率。结构 A 为对照组;结构 B:与 A 孔径不同,渗透率相近;结构 C:与 A 孔径相同,渗透率 A 是 […]

石墨烯片的共价功能化用于质粒 DNA 递送(RSC adv. 2023)

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摘要 将基因输送到细胞中用于治疗和实验目的,常用的几种方法包括质粒转染和病毒载体。由于疗效有限和安全性问题值得怀疑,研究人员正在寻找更好的新方法。石墨烯在各种医学应用中引发了人们的兴趣,包括基因递送,它可能比传统的病毒载体更安全。 在最近的一项研究中,研究人员成功地用多胺对原始石墨烯片进行了功能化,以允许质粒 DNA(pDNA) 负载并增强其向细胞的递送。连接到多胺基团的四乙二醇衍生物成功地将石墨烯片共价官能化,以提高其水分散性,以及与 pDNA 相互作用的能力。使用光学显微镜、透射电子显微镜观察,验证了石墨烯片的分散性的改善。 使用 AMS 中的 BAND 模块进行的周期密度泛函理论计算表明,pDNA(由 pDNA 中的 G-T 碱基对表示)与功能化石墨烯之间存在强结合。此外,在 AMS 中的 QTAIM 被用于揭示功能化石墨烯和 pDNA 之间的键合性质。 参考文献 M. Assali, N. Kittana, N. Badran, S. Omari, Covalent functionalization of graphene sheets for plasmid DNA delivery: experimental and theoretical study, RSC advances, 13(10), 7000-7008, 2023

Simpleware教程:结合使用涂画和插值工具分割纤维

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本文将向您介绍 Paint 和 Paint with threshold 工具的插值切片选项功能。该工具对于在一个轴向上具有相似横截面或相邻材料间没有对比度区域的分割非常有用。 数据来源:Simpleware 软件数据文件 FibresFiles 1. 图像处理 1.1 准备数据 数据重采样 打开项目文件 1_Fibres.sip 一般建议分割出的最小特征至少是 5 个体素大小,这样可以精确地描述几何形状。在这个数据中,纤维的最小特征是它们在 Z 方向上的单个厚度,大约为 15 个体素。因此,可以对数据进行重采样,减小数据规模,从而缩短处理时间。而且纤维间的交界处没有对比度,也不需要担心降低了这些点的分辨率。 对齐数据 切片插值工具是作用在三个轴向上的,因此如果数据对齐会使纤维沿图像轴的方向贯穿,将节省大量的分割时间。 放大 XY 2D 切片视图,滑动至第 85 张切片,可以清晰看到纤维的方向。打开 Align 工具,应用对象选择 All (backgrounds + masks),Rotation 方法选择 Align vector with axis。点击 Pick 按钮在 XY 切片视图中选择某一条纤维边缘上 A 和 B 两个点,Rotation axis 选择 X。 图2:纤维在 X 轴对齐的矢量 […]

 
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