简介
层间转角作为一种全新的调控自由度，为新奇的强关联物理现象提供研究平台的同时，也为混合维度范德华（vdW）异质结界面特性的调控提供了新的思路。在本文中，西安电子科技大学张进成老师课题组基于QuantumATK中密度泛函理论（DFT）和非平衡格林函数（NEGF）耦合的方法，研究了层间转角对H-diamond/h-BN vdW异质结界面处载流子行为和能带对齐特性的调控机理。结果表明，层间转角为h-BN引入的可控应变将诱导其重杂化并产生额外的自由轨道。此外，层间转角可以通过改变堆垛模式实现对异质结特性的调控。在这两个因素的共同作用下，H-diamond/hBN异质结的vdW耦合强度，电荷转移程度，带隙，界面势垒和价带带阶都可以通过组分间的相对转角进行调控。
层间转角调控下H-diamond/h-BN界面的载流子行为
当层间转角为30°或90°时，严重的晶格失配将为h-BN引入8.56%的压缩应变，此时抗弯刚度较差的h-BN向面外方向弯曲以释放所受应力。屈曲h-BN与H-diamond间的电荷转移程更高，这源于sp2到sp3的轨道重杂化所产生的额外自由轨道。剧烈的电荷转移有助于确保2DHG与维持系统电中性所需的负电荷在空间上充分分离，有效屏蔽了表面杂质散射对2DHG迁移率的影响。
由于倏逝波函数从h-BN向H-diamond表面的渗透，h-BN在H-diamond的导带中引入了额外的能带。其中平面h-BN为H-diamond引入的额外能带局域在H-diamond的CBM附近，而屈曲h-BN引入的额外能带则广泛分布在H-diamond的整个导带中，这表明屈曲h-BN和H-diamond之间的杂化更为强烈。
层间转角调控下H-diamond/h-BN界面的能带结构
四种特定层间转角下H-diamond/h-BN异质结的VBM均由H-diamond贡献，而CBM则由h-BN主导，四种构型均表现出II型异质结的特性。电子和空穴在空间上的充分分离有助于降低载流子输运过程中所遭受的库仑散射，这对保障H-diamond表面高迁移率的2DHG意义重大。
层间转角调控下H-diamond/h-BN界面的能带对齐方式
由于界面处剧烈的电荷转移，30°和90°构型的界面势垒分别高达2.04 eV和2.08 eV。此外，相较于30°构型，90°构型中H-diamond表面的价带带边具有更高的状态密度，这意味着该构型下H-diamond表面具有更高的空穴承载能力，该构型更有利于在H-diamond表面形成高密度的2DHG。
参考
Wang, B.; Ning, J.; Zhang, J.; Zhang, C.; Wang, D.; Hao, Y. Twist angle modulated electronic properties and band alignments of hydrogen-terminated diamond (111)/hexagonal boron nitride heterostructures. Appl. Surf. Sci. 2023, 614, 156245. https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2022.156245.