稳定的通用1输入和2输入单分子逻辑门 可控单分子逻辑运算将使高密度计算的可靠极简电路元件的开发成为可能，但需要来自分子结中多个正交输入的稳定电流。利用栅控 Au/S-(CH2)3-Fc-(CH2)9-S/Au（Fc：二茂铁）单电子晶体管的两个独特的相邻导电分子轨道（MOs）提出了一种稳定的单电子逻辑计算器（SELC），它可以实时调制输出电流，并将其作为正交输入偏压（Vb）和栅压（Vg）的函数。可靠低压（ǀVbǀ≤ 80 mV，ǀVgǀ≤ 2 V）下 SELC 的运行取决于电流共振与 MOs 能量位移的明确关联（恒定、较小的能量分离≈100 meV），以响应电压的变化，这已通过电子传输计算得到证实。通过实现通用 1 输入（YES/NOT/PASS_1/PASS_0）和 2 输入（and/XOR/OR/NAND/NOR/INT/XNOR）的所有逻辑门，证明了基于两个共振和库仑阻塞区之间的SELC调制电流转换的稳定多逻辑操作。【Adv. Mater. 2022, 2202135. https://doi.org/10.1002/adma.202202135】 三角形和方形环丙基锂衍生物分子的大负微分电阻 与六边形碳结构不同，最近合成的 [{μc-CSiMe3C2H4}Li]4 环丙基锂衍生物分子同时具有三角形和四边形环，可能显示出有趣的电子特征。基于第一性原理计算，研究了该分子与碳链电极接触时的电子输运。观察到较大的负微分电阻（NDR）现象。此外，发现 NDR 对垂直于输运方向的侧支路上的掺杂具有强壮性，但对主支路上的掺杂敏感。在所有的掺杂案例中都发现了 NDR，表明这是此类体系的固有特征。进一步的分析表明，正是由于费米能级附近的能量状态从离域到局域化的变化所引起的透射峰的抑制触发了NDR。【Physica B: Condensed Matter, 639 (2022) 413989. https://doi.org/10.1016/j.physb.2022.413989】 基于二极管结构的分子三值逻辑门和电路建模 分子电子学中的建模非常重要，使用半导体元件进行此类建模加速了该领域的发展进程。在这项工作中，提出了一个用于模拟分子元件的典型电路模型。因此，对不对称低聚亚苯基乙烯（OPV）分子二极管和联吡啶-联硼酸盐分子二极管进行了建模。所提出的电路模型的电流曲线与分子的原子模拟结果吻合良好。此外，利用密度泛函理论（DFT）结合非平衡格林函数（NEGF）获得并分析了联吡啶-双硼氨酸分子二极管在 + 1V和 −1V电压下的电子密度、分子轨道分布和 电势降落。利用基于分子器件的不同分子门和电路，作者对三值NOT逻辑门、三值NOR逻辑门、三值NAND逻辑门、负三值反相器（NTI）逻辑门、正三值反相器（PTI）逻辑门、三值缓冲器、三值译码器和三值半加器进行了建模。【J Mol Model 28, 130 (2022). https://doi.org/10.1007/s00894-022-05118-7】 通过侧栅官能团施加偏压改善分子结整流性能 分子二极管是最重要的分子器件之一，有望成为分子逻辑电路中的电子元件。控制电子输运以提高分子二极管的整流比是研究人员的重要目标。本文基于密度泛函理论和非平衡格林函数方法，系统地研究了二嵌段共聚低聚物分子的整流性能。数值结果表明，侧栅官能团可以略微提高二嵌段分子二极管的整流比，但对分子结的电子输运产生明显的阻碍作用。利用电极突起与侧栅组接触，引入偏置电压来调节分子结的电子输运。通过这种策略，在正偏压区，最低未占据分子轨道（LUMO）进入偏压窗口的电压明显降低，从而进一步显著提高了分子二极管的整流比。计算还表明，正偏压下LUMO的离域性小于负偏压下LUMO的离域性，这不利于提高二嵌段co低聚物分子二极管的整流性能，因此在实验制作中很难获得很大的整流比。【Physica E: Low-dimensional Systems and Nanostructures, 140(2022), 115186. https://doi.org/10.1016/j.physe.2022.115186】 利用Cucurbit[8]uril超分子配合物在π-堆积吡啶二聚体中有效的分子间电荷输运 通过 π 共轭分子的分子间电荷输运在生物化学氧化还原过程和能量储存应用中起着至关重要的作用。在这项工作中，作者观察到吡啶分子在合成宿主（cucurbit[8]uril，CB[8]）空腔中二聚时的高效分子间电荷传输。吡啶分子与CB[8]之间形成稳定的同三元络合物，结合亲和力高，导致主体空腔内两个吡啶的偏移堆积几何结构。利用扫描隧道显微镜断开结（STM-BJ）技术表征了游离吡啶和二聚吡啶的电荷输运性质。作者的结果表明，π堆积吡啶二聚体表现出与孤立的单一吡啶分子相当的分子电导，尽管存在更长的传输路径和从分子内电荷传输到分子间电荷传输的转换。使用 CB[8] 同系物（cucurbit[7]uril，CB[7]）进行的对照实验表明，合成宿主主要用于促进二聚体的形成，对分子电导的作用最小。利用密度泛函理论（DFT）进行的分子模拟表明，吡啶分子在主空腔内二聚后平面化，这有利于电荷传输。此外，π 堆积的吡啶二聚体具有较大的分子间 LUMO–LUMO 耦合，导致分子间电荷传输增强。总的来说，这项工作表明超分子组装可以用来控制 π 堆积分子中的分子间电荷输运。【J. Am. Chem. Soc. […]