本文报道的研究采用了材料信息学（MI）方法（即结合了材料性能计算/测量和信息学算法）实现了热功能材料纳米结构的特性的计算优化，这是基于物理直觉和模型的经验方法难以获得的。此研究以一个超晶格结构的优化问题为例，介绍将热输运计算和机器学习相结合的 MI 的基础知识和技术程序，总结了描述符、目标函数、特性计算工具、机器学习（Bayesian optimization）算法和优化效率的细节，并成功地应用于热电材料和热辐射材料的设计。 在过去的几十年里，各种热输运的计算和实验技术在纳米尺度上得到了发展。一般来说，这类知识都是基于四个维度（时间和空间的三个维度）的热传输物理模型，也是人类更容易理解的。然而，在识别复杂的结构-性能关系时，尺寸可能成为制约因素。另一方面，使用黑箱模型的机器学习在处理大量维度的超空间方面有优势，并且在预测复杂的结构-属性关系方面可能更为优越，唯一的不足可能是它可能无法直接帮助人类理解基本物理问题。随着机器学习和数据挖掘方法的进步，研究人员现在能够从计算或实验数据中构建一个黑盒模型，识别或预测显示出所需特性的纳米结构或材料。因此，它为发现、设计甚至理解新材料提供了巨大的机会。 这种 MI 方法有四个基本要素：目标函数、描述符选择、评估目标函数的性质计算工具和信息学优化方法。文章通过设计超晶格基本结构框架对结构进行了数字化得到了多种结构描述符，采用 QuantumATK 中包含的格林函数方法和 Tersoff 经验力场方法结合计算的体系的导热系数作为优化目标函数，并据此设计了 Bayesian optimization 的流程。作者在文中比较了不同优化方法和不同的结构描述符的优劣，并进一步将导热的优化流程延伸应用于优化石墨烯纳米带的热电品质因数（热电优值）。       原文链接 J. Appl. Phys. 128, 161102 (2020)，https://aip.scitation.org/doi/full/10.1063/5.0017042。  

文章摘要 钙钛矿的成分调控让人们能够精确控制其在光伏应用所需的材料性能。然而，同时解决效率、稳定性和毒性仍然是很大的挑战。混合的无铅钙钛矿和无机钙钛矿最近显示出了解决此类问题的潜力，不过它们的组分空间巨大，即使采用高通量方法也很难发现有希望的候选结构。此项研究通过使用由密度泛函理论生成的344个钙钛矿的新数据库，使用与元素无关的通用指纹信息的机器学习方法可以快速而准确地预测关键属性。使用验证子集预测的带隙、形成能、和凸包距离分别在146 meV、15 meV/atom 和 11 meV/atom 内。得到的模型可以用于预测完全不同的化学组分空间中的趋势，并进行快速的组成和结构空间采样，而无需进行昂贵的从头算模拟。 QuantumATK中的计算自动化功能 本文中提及的研究全部采用QuantumATK完成。QuantumATK包含了完整的Python 3基础环境与科学计算模块支持，还包含众多自主开发的结构生成、计算方法和性质分析模块，可以直接设计自动化的计算流程： 结构模型：使用 Python 脚本操作结构、设计结构模板、批量生成结构；在图形化界面的 Builder 中也可以使用 Python 命令操纵结构。参考：https://docs.quantumatk.com/guides/builder/builder_console_guide.html 计算设置：使用 Python 脚本自动化完成批量结构的计算；图形界面也可以直接设置计算脚本模板： https://docs.quantumatk.com/guides/scripter/templates/templates.html 性质分析与汇总：图形用户界面新增报告生成工具，直接汇总计算结果得到统计和对比图。 参考 Jared C. Stanley, Felix Mayr, and Alessio Gagliardi. Machine Learning Stability and Bandgaps of Lead-Free Perovskites for Photovoltaics. Adv. Theory Simul. 2019, 1900178 QuantumATK脚本编程手册：https://docs.quantumatk.com/manual/NLRefMan.html 立即试用 QuantumATK！ 下载QuantumATK软件安装包 申请QuantumATK的全功能试用许可  

引言 目前，传统硅基芯片的性能已经逐渐接近其理论极限，为了适应科技的飞速发展，芯片革命已经势在必行。有机分子具有尺寸小、结构多样以及可通过辐射减少发热等特性，有极大的希望被应用于制备集成度更高、性能更强、散热更好的新一代微型芯片。对于有机分子器件而言，实现高效且可控的分子电导是一个巨大的挑战。理论上，电极之间分子的导电通路越多，就越容易实现高的电导，但是迄今为止，多通道的分子器件仍鲜有报道。近日，华南理工大学唐本忠院士团队赵祖金教授等开发了一种新型的单分子并联电路，利用价键共轭导电通道和空间共轭导电通道之间的协同作用，实现了优异的单分子电输运性能，为开发新一代多功能可控型分子器件提供了新的思路。 成果简介 研究人员成功制备了基于两条四联苯共轭链构建的折叠型分子 f-4Ph-4SMe，两条链末端共修饰有 4 个甲硫基，中间有一个双键对两条链进行连接和固定。晶体结构显示该分子具有规整的折叠构型，两条四联苯链近似平行地紧密排列，链间距约为 3.30 Å，因此两条链之间存在着较强的相互作用。4 个甲硫基可以与 2 个金电极相连接形成单分子结，类似于一个并联电路。溶液态的扫描隧道显微镜裂结（STM-BJ）测试结果显示 f-4Ph-4SMe 中存在着多种差异显著的电导态，该结果与单分子层状态下的测试结果相一致。结合理论计算，研究人员发现实验中测得的不同电导态是由于折叠分子与金电极之间形成的不同连接方式所导致的。当4个甲硫基全部与电极连接时，分子表现出最大的电导（10-4.4 G0）；当 3 个甲硫基与电极相连时，分子电导次之（10-4.69 G0）；当同一四联苯链上的2个甲硫基（如图中的 A1A2）与电极连接时，分子电导更小（10-4.94 G0）；当不同链上处于对角线位置的 2 个甲硫基与电极相连时，电导最小（小于检测限 10-6.0 G0）。该研究结果也与另外两个仅具有 2 个甲硫基的对比分子的电导性能相一致。 为了进一步研究 f-4Ph-4SMe 的最高电导态，研究人员结合密度泛函理论（DFT）研究了分子的电子结构。同时，结合非平衡态格林函数（NEGF）方法，研究者们计算了分子在电极之间的透射谱以及电子在电极之间传输时的透射路径。结果显示，由于 f-4Ph-4SMe 的两条四联苯链之间具有很强的空间共轭作用，前线轨道的电子云相互交叠，产生了通过空间而不经过化学键的导电通道，使得该折叠分子不仅具有沿着四联苯骨架的价键共轭导电通道，而且在两条四联苯之间形成了空间共轭导电通道。当上下两条四联苯链同时与金电极连接并导通时，价键共轭和空间共轭通道协同作用，产生了1+1>2 的效果，从而使 f-4Ph-4SMe 分子具有优异的导电性能。当与电极连接的甲硫基减少时，所形成的导电通道也随之减少，分子导电性能也随之下降。 该研究为人们理解电子在π-π 堆叠的分子体系中的传输机制提供了一个理想的模型。研究也表明，具有多锚定基团的分子导线与电极的不同链接方式将导致不同的导电性能，为实现单分子电导的可控性提供了思路。文中所提出的新型单分子并联电路对于开发性能可调的单分子器件具有重要的借鉴意义。 参考文献 Shen, M. Huang, J. Qian, J. Li, S. Ding, X. -S. Zhou, B. Xu, Z. Zhao, B. Z. Tang. Achieving efficient multichannel conductance in […]