甲烷自由基对石墨烯愈合的原子水平机制(FlatChem 2023)

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简介 作者综合使用 QuantumATK 中多种材料学计算模拟方法预测了使用甲烷基等离子体自由基碎片CHx(x=1-3)修复石墨烯空位缺陷的可能性。这些碎片在空位缺陷的边缘处具有更高的定位吸附活性。当温度升高时,自由基中的碳原子替代了缺陷处缺失的碳原子,使石墨烯网络恢复到其完美的六边形结构。等离子体自由基碎片也被发现是修复Stone Wales缺陷的有效催化剂。作者使用NEB过渡态搜索方法研究了所考虑的等离子体自由基的愈合机理。所获得的结果可以帮助理解缺陷石墨烯的等离子体辅助修复机制。 吸附热力学 使用密度泛函理论(DFT)和反应性力场(ReaxFF)分别计算多种单碳分子片段在原始石墨烯和空位缺陷石墨烯上的吸附能。结果表明DFT和ReaxFF给出的能量趋势一致,并且物理吸附的CH4具有最小的吸附能。 图。使用DFT(实心黑圈)和ReaxFF力场(空心红圈)计算,甲烷(CH4)分子及其等离子体自由基(CHx(x=1-3))在原始(a)和单空位(b)石墨烯上的吸附能。(b)中的缺陷区域用淡粉色圆圈突出显示。 NEB过渡态搜索 NEB模拟从吸附结构到修复结构的反应路径,中间可能有多个过渡态和中间结构。由此可以大致确定克服反应能垒所需的活化能。 分子动力学模拟 图。在无缺陷石墨烯上吸附的CH(a)、CH2(b)和CH3(c)自由基的体系能量随时间(底轴)和温度(顶轴)的变化。插图显示了能量曲线上所示时间间隔的结构。 图。当自由基(CH(a)、CH2(b)和CH3(c))吸附在单个空位缺陷附近时,能量随时间(底轴)和温度(顶轴)的变化。插图显示了石墨烯愈合之前(插图1)和之后(插图2和3)的系统瞬时结构。 参考 Khalilov, U, et al. Atomic Level Mechanisms of Graphene Healing by Methane-Based Plasma Radicals. FlatChem 2023, 39, 100506. https://doi.org/10.1016/j.flatc.2023.100506

新型二维材料 $\mathrm{WSi}_2\mathrm{N}_4$ 亚5纳米门长晶体管的性能极限(Phys. Rev. Appl. 2023)

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简介 构建互补金属氧化物半导体(CMOS)器件需要 n 型和 p 型金属氧化物半导体场效应晶体管(MOSFETs)。但在超短栅长情况下寻找一种 n 型掺杂和 p 型掺杂同时满足国际半导体技术路线图(ITRS)标准的沟道材料仍然是一个挑战。最近合成的二维晶体 $\mathrm{WSi}_2\mathrm{N}_4$ 具有较高的空穴和电子载流子迁移率,为这一问题提供了可能的解决方案 [Science, 2020, 369 (6504), 670-674]。北京大学物理学院吕劲课题组使用第一性原理密度泛函理论(DFT)和非平衡格林函数(NEGF)方法,探讨了双栅单层 $\mathrm{WSi}_2\mathrm{N}_4$ MOSFETs 在亚 5 nm 栅长下的性能极限 [Phys. Rev. Appl., 2023, 20 (6), 064044]。这项研究显示,n型和p型双栅单层 $\mathrm{WSi}_2\mathrm{N}_4$ MOSFETs 可将满足ITRS高性能(HP)标准的门长尺寸缩短为 3 nm,开态电流高度对称。在功耗延迟积(PDP)与延迟时间($\tau$)的多目标优化 Pareto 边界分析中,n 型单层 $\mathrm{WSi}_2\mathrm{N}_4$ 晶体管处于典型二维材料中最优平衡的 Pareto 边界上。显示了单层 $\mathrm{WSi}_2\mathrm{N}_4$ 作为下一代 CMOS 器件沟道材料的潜力。考虑温度和无序的影响,模拟结果仍然适用。该项工作于今年12月发表在 Physical Review Applied 上,北京大学物理学院博士生黎颖为第一作者,北京大学物理学院吕劲研究员和洛阳师范学院化学化工学院副教授、哈佛大学 John A. Paulson 工程与应用科学学院访问学者孙晓甜为共同通讯作者。 研究内容 本研究通过掺杂浓度和欠叠层结构对亚 5 nm […]

范德华多铁隧道结中面向存算一体的磁电协同控制多级导电态(Nanoscale 2024)

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研究简介 范德华多铁隧道结有望实现小型化、高密度和非易失性存储,在下一代数据存储和存算一体器件中具有巨大应用潜力。福州大学材料科学与工程学院萨百晟课题组联合北京航空航天大学和华中科技大学,采用结合密度泛函理论与非平衡格林函数结合的计算方法,模拟了由铁磁半金属材料 $\mathrm{Mn}_2\mathrm{Se}_3$ 作为自旋过滤势垒,金属材料 $\mathrm{Ti}\mathrm{Te}_2$ 作为电极,铁电材料 $\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 作为隧道势垒组成的范德华多铁隧道结器件的自旋输运性质。器件采用双层 $\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 作为隧道势垒时可以同时实现显著的隧道磁阻和隧道电阻效应,在非零偏压下,最大隧道磁阻和电阻比率分别可达6237%和1771%。进一步发现在该多铁隧道结内存在四种可区分的电导状态,即仅需一个多铁隧道结单元就可实现四态非易失性数据存储。且通过等效的磁、电开关可以分别控制器件电流的通断和大小,通过搭建多铁隧道结阵列可同时实现逻辑计算和多级数据存储。这些研究结果揭示了该隧道结在存算一体以及多级数据存储器件中的潜在应用。福州大学材料科学与工程学院博士研究生崔舟为第一作者。该研究得到了国家重点研发计划与国家自然科学基金的资助支持。 研究内容 利用QuantumATK软件,以单层铁电材料 $\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 作为势垒层,具有金属性质的 $\mathrm{Ti}\mathrm{Te}_2$ 作为电极材料,搭建了如图1所示的器件模型,图1(a)和(b)中显示了 $\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 的两种不同极化方向的情况,在考虑铁磁层磁矩的方向后,单层 $\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 器件理论上可以实现四种导电状态。图1(c-f),进一步计算了器件不同状态下的透射系数曲线和费米面处的透射谱,并且统计了各种状态下的费米面出的隧穿磁阻率和隧穿电阻率。对于单层 $\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 器件最大可以实现448%隧穿磁阻率,但是其最大的隧穿电阻率仅有30%。 图1 单层 $\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 作为隧道势垒的多铁隧道结在(a)FE-R-1IS和(b)FE-L-1IS状态下的结构示意图。(c)FE-R-1IS和(d)FE-L-1IS状态下多铁隧道结自旋分辨的零偏压透射系数曲线。(e)FE-R-1IS和(f)FE-L-1IS态下多铁隧道结自旋分辨的透射谱。 将单层 $\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 势垒层替换为双层 $\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 后,如图 2 所示,不同状态下的透射系数曲线和费米面处的透射谱具有更明显的差异。对于双层$\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 器件可以实现最大的隧穿磁阻率为5698%,最大隧穿电阻率为1771%。从费米能级处的透射谱可以得知,高的隧穿磁阻率和隧穿电阻率主要是由于平行磁阻态下的自旋向上电子的透射能力具有显著差异。 图2 双层 $\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 作为隧道势垒的多铁隧道结在(a)AFE-T-2IS,(b)AFE-H-2IS,(c)FE-R-2IS和(d)FE-L-2IS状态下的结构示意图。(e)AFE-T-2IS,(f)AFE-H-2IS,(g)FE-R-2IS和(h)FE-L-2IS态下多铁隧道结自旋分辨的零偏压透射系数曲线。(i)AFE-T-2IS,(j)AFE-H-2IS,(k)FE-R-2IS和(l)FE-L-2IS态下多铁隧道结自旋分辨的透射谱。 为了进一步探究这种差异的原因,计算了双层 $\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 作为隧道势垒的多铁隧道结在各种状态下 $\mathrm{Mn}_2\mathrm{Se}_3$ 和 $\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 层的态密度。从图3中可知,由于受到 $\mathrm{Mn}_2\mathrm{Se}_3$ 铁磁层的影响,$\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 层在费米面处产生了新的态密度,这是造成器件导电能力不同的主要原因。最后本文阐述了器件可能应用的方向。双层 $\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 器件的八个导电状态可以简并为如图4(a)所示的四种可显著分辨的导电状态,仅用两个隧道结单元就可以实现十六种存储状态,用于多态存储,如图4(b)所示。另外,可以将一个隧道结单元等效成为一个磁电开关,用磁场开关控制电路的通断,电场开关控制电流的大小,如图4(c)所示。将多个隧道结单元排列成如图4(d)所示的 N×N 阵列,在输入端加一系列电压,根据基尔霍夫定律和欧姆定律,在输出端可以得到一系列电流,从而完成一次乘法累加运算。由于每个多铁隧道结本身具有数据存储的能力,这样就可以将“存”和“算”集成在同一器件单元上,实现存算一体。 图3 双层 $\mathrm{In}2\mathrm{S}_3$ 作为隧道势垒的多铁隧道结在(a)AFE-T-2IS,(b)AFE-H-2IS,(c)FE-R-2IS和(d)FE-L-2IS状态下各个 $\mathrm{Mn}_2\mathrm{Se}_3$ […]

铁电调控的双向光响应器件:基于Van der Waals α-In2Se3/NbX2(X = S, Se和Te)铁电二极管

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简介 双向光电探测器是指在外部刺激下,其光电流可以在不同方向之间切换的设备。在神经形态视觉系统中,单个双向光电探测器可以分别表示兴奋和抑制行为中的正负权重,从而大大减少了人工神经网络中的硬件数量。现有的可调双向光电检测主要依赖于二维材料中的门控带对齐和金属与半导体复合系统中的光热效应。然而,门控工程的要求必然消耗额外的功率,并且光热效应的响应时间过长。 铁电二极管是一种特殊的二极管,其整流方向可以通过极化反转进行切换。基于铁电氧化物的传统体积型Fe二极管可以通过轻松切换其电极化方向来产生非易失的对称双向光响应。这种切换过程具有超快的动力学响应(<1纳秒)和高度可控性,无需持续的电压供应。切换机制源于由极化引起的表面电荷调制的肖特基势垒的高度(SBHs)和内建电场。然而,现有的铁电二极管还主要是基于传统的铁电氧化物材料,在实际应用中存在着较为严重的界面缺陷。 研究内容 利用QuantumATK软件,作者首次使用第一性原理结合量子输运的方法模拟了二维范德瓦尔斯型α-In2Se3/NbX2 (X = S,Se和Te) 铁电二极管的电学传输和光电输运性质。作者通过计算器件的局域器件态密度发现,可以通过调控α-In2Se3的铁电极化方向使器件从一个p-i结转化为一个n-i结,因此其整流方向就会发生转变,从而实现非易失性存储功能和双向光响应效应。作者的工作揭示了vdW Fe二极管在未来计算-传感器架构中具有巨大潜力。 图1. α-In2Se3/NbX2(X=S、Se和Te)铁电二极管中(a)向上极化和(b)向下极化态双向光电流的基本原理 图2. α-In2Se3/NbS2-Fe二极管的局域器件态密度(a)P向上和(b)P向下。子图(c)和(e)与(a)相同,但X分别为Se和Te。子图(d)和(f)与(b)相同,但X分别为Se和Te。每个子图中的两条水平白色虚线之间的距离表示铁电能带偏移(EFE)。中心区域和电极区域由垂直的白色虚线分隔开。 图3. (a) vdW α-In2Se3/NbS2铁电可开关二极管在不同铁电极化和沿y轴以偏振角θ入射的线偏振光下的光响应。子图(b)和(c)与(a)相同,但分别用于NbSe2和NbTe2。子图(d)与(a)相同,但对于沿着z轴入射的具有偏振角Φ的线偏振光。子图(e)和(f)与(d)相同,但分别用于NbSe2和NbTe2。 参考 Fang, S.; et al. Phys. Rev. Mater. 2023, 7 (8), 084412. https://doi.org/10.1103/PhysRevMaterials.7.084412.

界面设计对磷烯-四硫富瓦烯纳米器件热电传输性质的影响

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简介 近年来,低维纳米器件,特别是单分子器件,因其高导电率、低导热率而在热电研究领域受到了广泛的关注。其中,电极-分子界面的设计对单分子器件的热电转换特性起着至关重要的作用。界面设计和能带工程是提高低维纳米器件热电转换效率的两个关键策略。通过基于第一原理的密度泛函理论结合非平衡格林函数方法,研究了单个四硫富瓦烯(TTF)分子与扶手椅磷烯纳米带(APNRs)在不同界面模式下的热电性能。结果表明,由于强界面声子散射行为,声子传输在居间弱耦合系统中被显著抑制。此外,通过在居间TTF分子的头尾连接噻吩基团可以得到显著增强的热电优值(ZT)。与单一常规方法相比,复合界面协同设计可以实现更精确的热/电传输性能控制。在保持低声子热导的同时,可以有效提高电导,在0.6eV附近获得了0.73的ZT值。 图. 不同耦合情况下磷烯-TTF纳米器件结构示意图 研究内容 此项研究选取具有较高的载流子迁移率和中等带隙的磷烯纳米带为电极,具有优异的共轭性和高电导性的TTF分子为中心分子,研究了不同耦合下磷烯-TTF分子结的热电性能。然而,关于TTF分子结的热电性质和界面设计对分子结的热电性质的影响的微观机制仍然缺乏。本研究系统地比较了在强耦合和居间弱耦合界面模式下TTF分子结的热电输运特性差异的内在机制。密度泛函理论计算结果表明,由于强界面声子散射行为,声子传输在居间弱耦合系统中被显著抑制,只有极少数声子可以通过两个非键合界面区域从左侧引线传播到TTF分子,然后再传播到右侧引线。同时,居间若耦合系统的电子输运能力得到显著提高,这是由于TTF分子具有良好的平面外电子输运能力。此外,基于面外电子传输机制,在居间TTF分子的头尾连接噻吩基团(THTTF)可以显著提高弱耦合体系的S2σ,并且存在从S原子到上下APNRs的明显电荷转移。加入噻吩基团后,在费米能级两侧THTTF的投影态密度(PDOS)较TTF明显增加。结果表明,与TTF相比,加入噻吩基团后的THTTF更有利于高电导,PDOS结果加强了噻吩基团的有益作用。同时,居间弱耦合结构这一特性能够保证声子传输保持在一个较低的水平。 图.(a-b)传输路径(c)TTF分子的结构示意图以及每个原子的自然轨道所占据的电子数 图. (a-b)电子态密度(c)投影态密度 图.加噻吩基团前后居间弱耦合结构的电导、塞贝克系数、功率因子和热电优值 总结 此项研究利用QuantumATK软件,基于第一原理的密度泛函理论结合非平衡格林函数方法,研究了单个TTF分子与APNR电极在强耦合和居间弱耦合方式下的热电输运特性。并设计了一种在居间弱耦合结构下加入官能团来调节体系ZT的复合调控方法。结果表明,界面协同设计可以有效地调节分子器件的热电输运特性。 参考 Qiu, Y.; Zhang, B. Interface design of the thermoelectric transport properties of phosphorene–tetrathiafulvalene nanoscale devices. Phys. Chem. Chem. Phys., 2023. https://doi.org/10.1039/D3CP03120A

探索氢键对低维材料金半接触中的性能提升与理论极限(Mater. Horiz. 2023)

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简介 超越硅材料的先进电子学发展需要将沟道材料厚度缩减至二维(2D)极限。然而,利用 2D 半导体制造器件的一个关键挑战是需要接近量子极限的低接触电阻,这主要受限于固有的范德华间隙导致的附加隧穿电阻。最近,半金属(铋、锑等)/二硫化钼接触的强范德华接触接近量子极限,为进一步缩小器件尺寸和延续摩尔定律提供了希望,引发了一波探索 2D 晶体管性能极限的研究热潮。然而,继续降低接触电阻仍然具有挑战性,因为半金属接触受限于范德华相互作用的本质及狭窄的功函数范围。此外,实现清洁无损的金属沉积工艺仍具有一定技术挑战。因此,急需实现能本质上克服范德华间隙的超洁净、无损的金半接触。北京大学信息工程学院张敏课题组利用第一性原理和量子输运模拟,提出与阐明了氢键接触技术在开发新型低维器件和探索性能极限中的潜力,凸显了化学、物理和材料科学之间的交叉研究对电子学发展的重要机遇。 图1. 氢键接触的概念图 图2. 氢键异质结中洁净且紧密的金半接触 研究内容 这项研究基于第一性原理提出利用氢键相互作用本质上克服固有的范德华间隙,并讨论了在各种 2D 半导体中实现良好氢键接触的通用设计理念。鉴于氢键所具备的类似于范德华力的洁净界面特性,且具有更强的电子态耦合能力,氢键接触能够实现接近量子极限的超低接触电阻。此外,2D 材料的表面工程赋予了氢键接触较高的设计灵活性,能够使金半接触同时逼近修正的肖特基-莫特极限。理论预测优异的氢键接触可以为各种新型高迁移率 2D 半导体(如氮化物、氧化物、卤化物、硫族化合物等)提供延续摩尔定律所需的电接触。这项研究成果将为进一步探索 2D 晶体管的性能极限提供理论指导,并为从高性能晶体管到量子器件的广泛应用提供了一种设计理想金半接触的方法,从而加速这个令人兴奋且迅速发展的领域的进步。 图3. 氢键接触在十余种二维半导体中同时实现量子极限和修正的肖特基-莫特极限 图4. 氢键异质结的动力学结构稳定性分析 本研究进一步利用 QuantumATK 中的机器学习力场模块研究了复杂的氢键接触体系的动力学稳定性,在理论上指出了最有利于实验实现的材料组合。使用 QuantumATK 中的 Nudge Elastic Band 模块计算了氢键异质结中氢原子的扩散势垒来进一步评估氢键接触的化学稳定性。研究结果表明,氢原子扩散势垒的高度与异质结的接触性能之间存在权衡。具体来说,随着异质结结合能的增加,两种材料之间的接触会变得更紧密,并表现出更大的隧道概率。因此,这导致氢原子的扩散阻力降低。为了在接触性能和稳定性之间取得平衡,作者重点研究了 Nb4C3(OH)2/MoS2 异质结,它的扩散势垒为 0.94 eV,同时接触电阻较低(n2D = 1.5×1013 cm-2 时为 109.82 Ω μm;n2D = 3×1013 cm-2 时为 57.31 Ω μm)。 为了量化温度效应导致的接触几何形状对电接触的影响,作者利用 QuantumATK 的分子动力学模块在进行长达 100ps 的NVT热平衡之后独立进行了多个时长为 5ps 的 Langevin 动力学采样。由于粒子的初始速度是从随机麦克斯韦分布中产生的,因此对多个样本的结果取平均值可确保在给定温度下产生具有统计学意义的结果。这种方法已被广泛用于解决电子-声子耦合问题(如 Phys. Rev. B, 2017, […]

H-diamond/h-BN中层间转角调控的界面特性

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简介 层间转角作为一种全新的调控自由度,为新奇的强关联物理现象提供研究平台的同时,也为混合维度范德华(vdW)异质结界面特性的调控提供了新的思路。在本文中,西安电子科技大学张进成老师课题组基于QuantumATK中密度泛函理论(DFT)和非平衡格林函数(NEGF)耦合的方法,研究了层间转角对H-diamond/h-BN vdW异质结界面处载流子行为和能带对齐特性的调控机理。结果表明,层间转角为h-BN引入的可控应变将诱导其重杂化并产生额外的自由轨道。此外,层间转角可以通过改变堆垛模式实现对异质结特性的调控。在这两个因素的共同作用下,H-diamond/hBN异质结的vdW耦合强度,电荷转移程度,带隙,界面势垒和价带带阶都可以通过组分间的相对转角进行调控。 层间转角调控下H-diamond/h-BN界面的载流子行为 当层间转角为30°或90°时,严重的晶格失配将为h-BN引入8.56%的压缩应变,此时抗弯刚度较差的h-BN向面外方向弯曲以释放所受应力。屈曲h-BN与H-diamond间的电荷转移程更高,这源于sp2到sp3的轨道重杂化所产生的额外自由轨道。剧烈的电荷转移有助于确保2DHG与维持系统电中性所需的负电荷在空间上充分分离,有效屏蔽了表面杂质散射对2DHG迁移率的影响。 由于倏逝波函数从h-BN向H-diamond表面的渗透,h-BN在H-diamond的导带中引入了额外的能带。其中平面h-BN为H-diamond引入的额外能带局域在H-diamond的CBM附近,而屈曲h-BN引入的额外能带则广泛分布在H-diamond的整个导带中,这表明屈曲h-BN和H-diamond之间的杂化更为强烈。 层间转角调控下H-diamond/h-BN界面的能带结构 四种特定层间转角下H-diamond/h-BN异质结的VBM均由H-diamond贡献,而CBM则由h-BN主导,四种构型均表现出II型异质结的特性。电子和空穴在空间上的充分分离有助于降低载流子输运过程中所遭受的库仑散射,这对保障H-diamond表面高迁移率的2DHG意义重大。 层间转角调控下H-diamond/h-BN界面的能带对齐方式 由于界面处剧烈的电荷转移,30°和90°构型的界面势垒分别高达2.04 eV和2.08 eV。此外,相较于30°构型,90°构型中H-diamond表面的价带带边具有更高的状态密度,这意味着该构型下H-diamond表面具有更高的空穴承载能力,该构型更有利于在H-diamond表面形成高密度的2DHG。 参考 Wang, B.; Ning, J.; Zhang, J.; Zhang, C.; Wang, D.; Hao, Y. Twist angle modulated electronic properties and band alignments of hydrogen-terminated diamond (111)/hexagonal boron nitride heterostructures. Appl. Surf. Sci. 2023, 614, 156245. https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2022.156245.

双酚A−碳纳米管纳米复合材料制备的DFT预测和实验强度测试

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摘要 环氧树脂及其衍生物和复合材料由于具有优异的比强度,在汽车、飞机、结构粘接、保护涂层、水过滤等领域的许多潜在应用中是优选材料。作为汽车和飞机中的结构构件,环氧基部件在其使用寿命期间暴露于各种静态/动态机械载荷条件。基体和增强体之间的界面相互作用极大地影响了复合材料的最终性能。本研究表明,用于制备复合材料的溶剂也有助于界面相互作用。本研究系统地找到了适合双酚A(BPA)环氧树脂纳米复合材料的溶剂(丙酮)和增强型多壁碳纳米管(CNT),并仔细研究了所制备的环氧-碳纳米管纳米复合材料的动态和静态强度。 理论计算 作者进行了密度泛函理论(使用QuantumATK软件)模拟,以研究和确定CNT在与丙酮分子和环氧树脂基体的界面相互作用过程中原子形态的变化。计算预测,与原始CNT相比,具有轻微缺陷的CNT更适合于纳米复合材料的合成,并且也有助于CNT在BPA中的均匀分布而不聚集(以丙酮为溶剂)。此外,还详细研究了BPA和固化剂处理后碳纳米管的结构变化以及缺陷的作用。下图是DFT研究的示意图,从原始CNT(a)开始,产生单空位缺陷(b),然后加入丙酮(c),并评估丙酮官能化的CNT(a-CNTs)(d)和BPA(e)之间的相互作用,最终将非共价连接的BPA提供给a-CNTs(f)。 下图为A-CNTs的前视图和侧视图(A,b),由丙酮官能化在前方向和侧方向上引起的键长变化(c,d),连接在A-CNTs上的BPA的前视图或侧视图(e,f),以及ECD的图谱(g)。 实验验证 在恒定的磁力搅拌条件下,将在丙酮中充分分散的CNT与BPA的酯混合。使用纳米压痕技术制备了片剂形状的样品,用于测试复合材料的静态和动态性能。观察到BPA−CNT复合材料的静态弹性模量和硬度分别显著提高了55%和22%(与原始BPA相比)。纳米复合材料的储能模量和tandelta也分别提高了14%和46%。本工作中报道的静态和动态性能的改善,显著提高了BPA−CNT基纳米复合材料在严重静态和动态负载条件下的利用范围。碳纳米管增强环氧树脂的静态和动态分析为纳米复合材料的机械性能提供了更现实的理解。 参考 Suneev Anil Bansal, Amrinder Pal Singh, Sukhbir Singh, and Suresh Kumar. Bisphenol-A-Carbon Nanotube Nanocomposite: Interfacial DFT Prediction and Experimental Strength Testing. Langmuir 2023 39 (3), 1051-1060. DOI: 10.1021/acs.langmuir.2c02723

滑移顺电特性:过渡金属二硫族化合物双层

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摘要 传统的铁电体经热诱导的相变后结构对称性增加,这种更高对称性结构被称为顺电结构。铁电过渡金属二硫族化合物双层最近被证明是顺电的,但对这种相的原子构型没有太多的描述。采用包括分子动力学在内的数值计算模拟发现,它们的顺电性只能归因于具有相反本征极化的铁电相的时间域平均值,其切换需要宏观上在大的区域里进行一致滑动。 方法 作者对 $\mathrm{MoS}_2$、$\mathrm{WS}_2$、$\mathrm{MoSe}_2$ 和 $\mathrm{WSe}_2$ 等双层进行的研究包含两个部分。第一部分是利用平面波基组密度泛函理论(DFT)计算,得到相对的结构能以及过渡金属二硫族化合物双层的振动特性。另一部分是基于有限温度 MD 计算,采用了机器学习的经典原子间势,这些经典势是采用数值原子轨道基组的 DFT 结果进行训练的。 新一代材料模拟平台 QuantumATK 可以在简单易用的图形界面上完成这类计算的全部计算流程,包括: 支持基于 PAW 势的平面波 DFT 或基于 LCAO 基组的 DFT;计算能量和振动模式;基于 Berry 相位计算极化;直接在图形用户界面上进行 MTP 机器学习势的训练;采用训练好的经典势进行分子动力学模拟。 研究内容 铁电体传统上用具有两个简并极小值的能量图来描述,两个极小值之间存在较小的能量势垒J。3R过渡金属二硫族化合物双层则由于存在周期性的能量势垒结构,成为了一种具有无限数量简并极小值的“不寻常”铁电体。“顺电”状态是极化 P 在长时间内的时间平均值,其中 P 取在任何给定时间交换符号的确定非零值,平均值降到零。 采用机器学习力场的分子动力学模拟 $\mathrm{WSe}_2$双层的滑动(两层间原子对距离随时间的演化)。图 f ~图 i 可以观察到滑动过程。发生滑动的位移方向对应于六角格子的矢量(图 e 插图),通过改变温度直至观察到在 1 微秒内发生滑动,可以确定相转变温度。 490K 温度下的滑动过程 MD 模拟中,可以通过对比滑动前后两帧结构观察到极化的符号翻转。 参考 Juan M. et al. Slippery Paraelectric Transition-Metal Dichalcogenide Bilayers. Nano Letters 2022 […]

机器学习力场与量子输运计算结合研究阻变存储器单元器件

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背景 电阻式随机存取存储器(ReRAM),如导电桥接 RAM(CBRAM)具有非易失性和快速开关速度,为当今领先的存储器技术(如闪存)提供了一种很有前途的替代方案,吸引了大量关注。CBRAM 电池由金属/氧化物/金属结构组成,其中典型的非晶绝缘层可以在施加外部电压时通过金属丝的可逆生长在高电阻状态和低电阻状态之间切换。为了将这项技术推向极限,器件尺寸已经缩小,只有很少的原子参与开关过程。为了提高器件的性能和可靠性,需要在原子水平上清楚地了解开关机制。已有文献报道使用基于分子动力学的模型来研究金属离子在氧化物中的迁移。这种方法通常包括随后对导电细丝原子的渗入分析,以确定接通和断开状态,而不考虑细丝的实际几何形状和电子结构。 研究内容 本文作者提出了一个模拟框架来模拟 Ag/a-SiO2 导电桥接随机存取存储器(CBRAM)的开关行为。基本方法是使用力场的经典分子动力学模拟来研究开关过程的动力学,然后使用从头计算来确定体系的电学性质。通过对氧化物的结构分析,作者揭示了开关机制依赖于由大的 SiO2 环型结构构成的优选通道,Ag+ 离子通过该通道迁移。此外,作者还验证了在这种通道中只移动几个原子可以使电阻状态改变几个数量级。 作者研究的典型结构的 Ag/a-SiO2/Ag CBRAM 单元器件如下图。Ag、Si 和 O 原子分别显示为灰色、黄色和红色球体。将截头锥形 Ag 丝作为种子插入氧化物中,在丝尖端和对电极之间留下 1.2 nm 的间隙。箭头表示外加电压时的电场分布状况。 所有的基于力场的分子动力学(FFMD)模拟都是用 QuantumATK 和矩张量势(MTP)框架下的机器学习力场进行模拟的。室温 300 K 下的时间步长为1 fs。MTP 参数的训练使用了多种不同的 Ag/SiO2 界面、团簇和细丝的一组代表性第一原理动力学(AIMD)轨迹。外电压对 FFMD 的影响采用附加项修改作用在每个原子上的力,这一项由原子的电荷以及所施加的电场决定。可以得到开关过程中的典型结构变化。 得到的典型结构可以使用 DFT-NEGF 方法研究导电性,这在 QuantumATK 中是广受欢迎的功能,而且使用起来也更为便捷。这种方法可以将 MD 的时间域结构变化与器件的开关通断关联起来,细致的研究结构变化的机制。 参考 Aeschlimann, et al. Insights into Few-Atom Conductive Bridging Random Access Memory Cells […]

 
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