摘要 传统的铁电体经热诱导的相变后结构对称性增加，这种更高对称性结构被称为顺电结构。铁电过渡金属二硫族化合物双层最近被证明是顺电的，但对这种相的原子构型没有太多的描述。采用包括分子动力学在内的数值计算模拟发现，它们的顺电性只能归因于具有相反本征极化的铁电相的时间域平均值，其切换需要宏观上在大的区域里进行一致滑动。 方法 作者对 $\mathrm{MoS}_2$、$\mathrm{WS}_2$、$\mathrm{MoSe}_2$ 和 $\mathrm{WSe}_2$ 等双层进行的研究包含两个部分。第一部分是利用平面波基组密度泛函理论（DFT）计算，得到相对的结构能以及过渡金属二硫族化合物双层的振动特性。另一部分是基于有限温度 MD 计算，采用了机器学习的经典原子间势，这些经典势是采用数值原子轨道基组的 DFT 结果进行训练的。 新一代材料模拟平台 QuantumATK 可以在简单易用的图形界面上完成这类计算的全部计算流程，包括： 支持基于 PAW 势的平面波 DFT 或基于 LCAO 基组的 DFT；计算能量和振动模式；基于 Berry 相位计算极化；直接在图形用户界面上进行 MTP 机器学习势的训练；采用训练好的经典势进行分子动力学模拟。 研究内容 铁电体传统上用具有两个简并极小值的能量图来描述，两个极小值之间存在较小的能量势垒J。3R过渡金属二硫族化合物双层则由于存在周期性的能量势垒结构，成为了一种具有无限数量简并极小值的“不寻常”铁电体。“顺电”状态是极化 P 在长时间内的时间平均值，其中 P 取在任何给定时间交换符号的确定非零值，平均值降到零。 采用机器学习力场的分子动力学模拟 $\mathrm{WSe}_2$双层的滑动（两层间原子对距离随时间的演化）。图 f ~图 i 可以观察到滑动过程。发生滑动的位移方向对应于六角格子的矢量（图 e 插图），通过改变温度直至观察到在 1 微秒内发生滑动，可以确定相转变温度。 490K 温度下的滑动过程 MD 模拟中，可以通过对比滑动前后两帧结构观察到极化的符号翻转。 参考 Juan M. et al. Slippery Paraelectric Transition-Metal Dichalcogenide Bilayers. Nano Letters 2022 […]

简介 二维范德瓦尔斯型铁电材料的可切换性给纳米级光伏器件的发展带来了更多的可能性。在本文中，北京大学吕劲老师课题组基于 QuantumATK 中密度泛函理论（DFT）和非平衡格林函数（NEGF）耦合的方法，研究了单层 $\alpha$-$\mathrm{In}_{2} \mathrm{Se}_{3}$ 光电探测器在不同铁电极化状态下的光电效应，通过计算表明。结果表明当铁电极化方向切换的时候， $\alpha$-$\mathrm{In}_{2} \mathrm{Se}_{3}$ 光电探测器在特定波长和偏振方向下，可以产生 $69.2~mA/W$ 的光电响应率和高达 $10^7%$ 的光电流开关比。 单层 $\alpha$-$\mathrm{In}_{2} \mathrm{Se}_{3}$ 材料特性研究 理论上， $\alpha$-$\mathrm{In}_{2} \mathrm{Se}_{3}$ 具有两种铁电相（WZ’ 和 ZB’），作者对两种单层相的能带结构，铁电极化和光吸收系数进行了计算。其中 ZB’-$\mathrm{In}_{2} \mathrm{Se}_{3}$ 铁电极化强度的计算结果（面内和面外计算极化强度分别为$3.58×10^{−2}$ 和 $7.53×10^{−3}~C/m^{2}$）和实验结果（分别是 $2.67×10^{−2}$ 和 $1.33×10^{−2}~C/m^2$）高度一致。计算结果表明单层 $\alpha$-$\mathrm{In}_{2} \mathrm{Se}_{3}$ 的光吸收系数可以在可见光范围内达到 $10^5~cm^{-1}$，比传统 Si 和 GaAs 型光伏材料的吸收系数大一个数量级。 $\alpha$-$\mathrm{In}_{2} \mathrm{Se}_{3}$ 光探测器中浓度和尺寸依赖的光电响应 作者设计了一个基于单层 $\alpha$-$\mathrm{In}_{2} \mathrm{Se}_{3}$ 的 p-i-n 型光电探测器，研究了在掺杂浓度和中心区本征长度改变的情况下器件光电响应率的变化情况。     结果表明掺杂浓度和中心区本征长度对光电响应的影响并不是单调的，如对WZ’-$\mathrm{In}_{2} \mathrm{Se}_{3}$ 光探测器而言，最佳掺杂浓度和本征区长度分别是 $10^{20}~cm^{-3}$ 和 $8~nm$，而对于 ZB’ […]

概述 硫族合金是用于下一代非易失性存储单元的选择器和存储元件的关键材料。然而，在工作期间承受的高电场和焦耳加热会促进界面处的相互扩散，器件性能会随着时间的推移降低。在原子尺度上清晰的理解硫族化物合金如何与电极相互作用，有助于搞清楚提高设备长期耐久性的方法。 在这项工作中，作者使用了一组强大的机器学习势（力场）矩张量势（MTPs）来研究 Ge-Se 合金和 Ti 电极之间的相互作用。先前的研究表明，钛和硫族化物合金之间存在强烈的相互作用。这个体系提供了第一个使用机器学习势的测试研究，以理解界面对存储元件和其他纳米级器件耐久性的影响。作者使用主动学习框架，利用 Ti、Ge 和 Se 化合物的第一原理计算的数据集建立了这类体系的MTP势。长时间模拟（>1ns）显示，Ti|Ge−Se 界面处存在明显的相互扩散，Ti和Se都活跃移动，穿过原始界面。Ti和Se的强化学亲和性导致形成明显的 Ti−Se 区域和严重硒耗尽的中心 Ge−Se 区，这种特性不利于选择器。Ti−Se 层的演化可以使用自限生长模型来描述，通过比较不同温度下模拟的有效 Ti-Se 扩散常数，可以发现 Ti-Se 层相互扩散的活化能低至 0.1 eV。 训练 Ti−Ge−Se MTP 训练数据来自分子动力学模拟、几何结构优化和高温主动学习的轨迹。确定了线性拟合超参数，如基集数量、外截止半径和正则化惩罚。对 MTP 的参数进行非线性优化，以提高 MTP 的质量。 MTP 势的测试 每个 MTP 都有两轮测试：初步测试和高级测试。初步测试包括两组：（1）计算训练和测试数据中预测能量（E）和力（f）的方均根误差（RMSE）；（2）所有块体材料的能量-体积响应的质量。高级测试包括两组：（1）确定 MTP 是否能够对 Ge20Se80 结构进行几何结构优化；（2）确定MTP是否能够对 Ti−Ge20Se80 结构进行几何结构优化。 扩散分子动力学 使用 MTP 在 T=500 K 下对 Ti−Ge20Se80 界面的进行 1.5 ns NVT MD […]