背景简介
扭转双层石墨烯（tBLG）在“魔角”附近出现非常规超导、强关联绝缘态、量子反常霍尔效应等物理现象成为当下研究热点。双层石墨烯层间小角度扭转时，能带发生杂化，形成了具有超高态密度的莫尔平坦带。同时，扭转破坏了原有双层石墨烯的中心对称性，出现了只能在具有反演对称性破缺的材料中发生的偶数阶非线性光学效应，例如二次谐波产生效应（SHG）。美国加州大学伯克利分校 Yang Fuyi 课题组用两种不同波长的激光测量了不同扭转角 tBLG 的二次谐波极化率（SHG），发现当转角 q=6° 时，其 SHG 的非线性光学极化率可以达到 2.8×105 pm2/V，其数值已经可以和单层 MoS2 等具有很强非线性光学的材料相比拟。
研究内容
近日，冯小波教授课题组研究了扭转角度和外加电场对 tBLG 二次谐波产生效应的调控研究。基于四带连续模型以及独立粒子近似，建立了扭转双层石墨烯中 SHG 的微观理论，模拟了不同入射光子能量下的SHG光谱，并用 QuantumATK 软件中的二阶非线性光学极化率计算模块进行了验证。在此基础上，将研究拓展到电场调制 tBLG 中 SHG 效应，发现施加外部电场可以使 SHG 极化率至少提高一个数量级。通过扭转角和外部电场的共同作用，实现了 SHG 效应从近红外到可见光波段的有效调控。
总结
这项工作基于连续介质模型和独立粒子近似，系统计算了中心对称性破缺的扭转双层石墨烯随扭转角变化的二次谐波产生（SHG）极化率，并通过基于密度泛函理论的ATK软件计算结果验证了其准确性。由于中心对称性的破缺，tBLG 的 SHG 极化率呈现双峰结构，分别对应范霍夫奇点处的单光子共振跃迁和双光子共振跃迁。该体系由两层材料整体强层间耦合（而非界面效应）产生的SHG极化率可达 10³ pm²/V 量级。通过研究 tBLG 中电场调控的 SHG 效应发现外电场通过调控狄拉克锥和范霍夫奇点的移动，可使 SHG 极化率增强至少一个数量级，并有效调节吸收峰的强度和位置。本工作将为基于转角石墨烯体系光电器件的潜在应用提供理论指导。
参考
- Electric-field tuned second harmonic generation in twisted bilayer graphene. Opt. Express 33, 7862-7872 (2025).DOI: https://doi.org/10.1364/OE.539504