摘要 半金属材料是高效自旋电子器件的理想工质。常见的半金属材料大多含有过渡族金属，局域的d或f电子使其可能不适合未来的自旋电子学应用（如基于碳和有机分子的生物相容性电子器件和设备）。为了克服这一问题，人们提出了无过渡族金属的p轨道半金属材料，但是这些材料的制备往往需要严苛的条件，例如强外场或高载流子掺杂。南京大学陆海鸣副教授课题组与伊犁师范大学黄以能教授合作，采用第一性原理计算发现F插层的GaN双层（F-Ga2N2）是一种不受插层原子浓度影响的p轨道半金属材料，且其半金属性在双轴应变-10%~10%时都可稳定存在。该研究成果为未来自旋电子学应用提供了一种设计无过渡金属的半金属材料的新策略。 图1、F-Ga2N2的（a）几何构型、（b）PBE计算得到的能带图和（c）总态密度和分波态密度 通过第一性原理计算，作者发现F原子倾向于插层在上下两层Ga原子的中间（图1a），从能带图（图1b）可以看出自旋向上部分具有较大的带隙而自旋向下部分则是越过了费米面，因此F-Ga2N2呈现出了半金属性质，且半金属带隙高达0.688 eV。此处能带、态密度的计算，参考中文教程：https://www.fermitech.com.cn/wiki/doku.php?id=adf:halfmetallicity 结合分波态密度图（图1c）可以看出该材料的半金属性主要来自于N原子的p轨道，这可以解释为：F原子的插层弱化了Ga原子和N原子间的键合，增加了N原子的p轨道能量，从而使得本征GaN双层的价带顶上移越过了费米面。 图2、无磁态F-Ga2N2的（a）能带图和总态密度和分波态密度图 为了理解这种不同寻常的p轨道半金属性，我们首先计算了无磁态F-Ga2N2的能带图和态密度图（图2），得出其Stoner准则为3.445，表明该材料具有巡游铁磁性。构建4*4*1超胞后的铁磁态、反铁磁态和无磁态能量计算也证实了其铁磁性基态。 图3、不同插层浓度的F-Ga2N2体系的能带图 既然吸附/掺杂浓度通常会影响材料的电子结构，我们也研究了插层浓度对F-Ga2N2半金属性质的影响。当体系的插层浓度从前述100%降低到25%、11%和6.25%时，从图3可以看出插层体系的半金属性一直存在。 在器件设计中，二维材料通常由衬底支撑，两者之间的晶格失配引起的应变也会对二维材料的磁基态和电子结构产生影响。通过计算我们发现，F-Ga2N2的磁基态在双轴应变-10%~10%之间都没有发生变化，而且在10%的双轴拉伸时该体系的半金属性依然存在。 图4、不同双轴应变时的反铁磁-铁磁能量差DE = EAFM–EFM以及拉伸10%的能带图体系的能带图 总结 本文利用AMS软件的BAND模块，进行了F原子插层改变GaN双层电子结构和磁基态的研究。研究发现，不含过渡族金属的F-Ga2N2体系表现出了p轨道半金属性，其中部分填充的平带诱导的Stoner不稳定导致了铁磁有序，而强自旋劈裂导致了半金属性的出现。0.688 eV的半金属带隙使得该材料的半金属性在高温下依然可以存在。此外，鲁棒的半金属性不受插层原子浓度影响，且其在-10%~10%的双轴应变下也不会被破坏。 参考文献： Bai Pan, Like Lin, Yineng Huang, Linglu Wu, Sitong Bao, Haiming Lu, and Yidong Xia, Robust half-metallicity in non-metal atoms intercalated two-dimensional GaN bilayer, Appl. Phys. Lett., 123, 042106 (2023). (https://doi.org/10.1063/5.0156210) 感谢陆海鸣老师课题组供稿！