氧化石墨烯酸性来源及水中含氧基团相关行为的理论探讨(Carbon 2021)

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在水相环境中,了解纳米氧化石墨烯(GO)的表面酸性特征以及含氧官能团的相关质子转移行为，对于氧化石墨烯纳米材料的应用具有重要理论意义和实际价值。南京工业大学杨晓宁教授课题组，采用密度泛函（DFT）方法研究了GO的酸性和表面含氧基团的质子转移行为。DFT计算使用AMS软件中的ADF模块，采用了B3LYP泛函和经验色散校正(-D3)。   在模拟中，隐式COSMO溶剂化模型用来考虑水的溶剂化效应。研究首先设计提出模拟计算了GO的羧基和羟基的酸离解离常数（pKa）的热力学方法，模拟结果与实验数据呈现一致性，模拟结果明确了GO的每种类型官能团的酸性常数数值大小，也为相关纳米颗粒体系酸性参数的理论研究提供了方法参考。通过热力学和动力学计算揭示了GO上羧基基团解离是其表面电荷形成的主要来源。进一步的DFT计算表明质子很容易在相邻的羟基和环氧基团之间转移。在质子转移过程中，GO表面的电荷分布发生显著变化。研究展现了表面含氧基团间的面内质子转移在GO表面电荷调控中的重要性，结果也将有助于加深对GOs表面化学行为新的认知。 参考文献： Yushuang Lu, Lijuan Huang, Yanan Guo, Xiaoning Yang, Theoretical insights into origin of graphene oxide acidity and relating behavior of oxygen-containing groups in water, Carbon, Volume 183, 355-361

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磁性与自旋电子学研究案例集（二）

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其他相关文章 QuantumATK在磁性材料与自旋电子学研究中的应用 磁性与自旋性质模拟工具 磁性与自旋电子学研究案例集（一） 二维半金属FeX2（X=Cl，Br，I）铁磁体的本征自旋动力学性质 具有本征半金属性的超薄二维铁磁体在纳米自旋电子学器件设计中具有很好的应用前景。在这项工作中，作者利用密度泛函理论（DFT）系统地研究了一类有前途的二维铁磁体单层二卤化铁（FeX2，X=Cl，Br，I）的自旋输运和动力学性质。 详细介绍：https://www.fermitech.com.cn/quantumatk/pub-prb-2021-ghosh/ 机器学习方法分析无序MgAl2O4结构形成的磁性隧道结的隧道磁电阻 此项研究通过贝叶斯优化和最小绝对收缩选择算子（LASSO）技术结合第一性原理计算，探索了 Fe/无序MgAl2O4（MAO）/Fe（001）磁性隧道结（MTJ）的隧道磁电阻（TMR）效应。通过对 1728 个候选结构进行贝叶斯优化，得到了 TMR 最大的最优结构，在 300 次结构计算中达到收敛。 详细介绍：https://www.fermitech.com.cn/quantumatk/ml-mtj/ Bi2Se3拓扑绝缘体的表面态、表面薄层电流的自旋分布 Nonequilibrium spin texture within a thin layer below the surface of current-carrying topological insulator Bi2Se3: A first-principles quantum transport study Phys. Rev. B 92, 201406(R) Co2FeAl/MgO/Co2FeAl中的非共线输运研究 New J. Phys. 16 (2014) 103033 更多发表的文章参见【文章列表】。 立即试用 QuantumATK！ 下载QuantumATK软件安装包 申请QuantumATK的全功能试用许可  

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水系氧化还原液流电池的新型有机电解质分子设计(Science 2021)

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美国太平洋西北国家实验室（PNNL）的研究人员在最近的一篇发表于《Science》的论文中，通过计算模拟辅助设计芴酮衍生物，水系氧化还原液流电池中可以实现还原产物芴醇的再氧化。实验与计算结合，是发展安全有机基氧化还原液流电池的一大进步。 作者通过添加砜等吸电子基团来调节芴醇质子的酸性，同时通过不对称取代（如砜+羧基）提高水溶性，实现了无需外加氧化剂或催化剂的可逆还原。 通过AMS软件中ADF模块+COSMO-RS模块结合计算，虚拟筛选氧化还原电势和pKa值，可以加速这些有应用前景的有机氧化还原偶的分子设计。 改性芴醇具有很高的溶解性，并且在水溶液中可以再氧化。 参考文献： R. Feng at al. Reversible ketone hydrogenation and dehydrogenation for aqueous organic redox flow batteries, Science, 372, 836-840 (2021)

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氟化氢刻蚀二氧化硅的ReaxFF分子动力学模拟

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首尔大学化工学院化学与生物工程学院、韩国国民大学高级材料工程学院，最近开发了一个用于Si/O/H/F系统，以模拟HF刻蚀剂刻蚀SiO2的ReaxFF力场。其中，利用DFT计算得到的训练集，包括反应物/产物的结构、键离解能、价角畸变、SiO2团簇与SiO2板与HF气体的反应等，对ReaxFF参数进行了优化。使用ReaxFF计算的结构和能量与QM训练集很好地匹配。 作者利用该力场，对活性HF分子对SiO2衬底的刻蚀过程进行了分子动力学模拟。研究了不同入射能量下，HF刻蚀剂的刻蚀率和反应产物数。这些模拟表明，该力场对SiO2刻蚀过程中原子表面反应，能够很好的描述。AMS的Molecule Gun功能能够模拟刻蚀模型。 AMS中包含拟合、优化ReaxFF的功能，帮助用户自建新力场，但该功能要求用户对反应、数值拟合有一定的了解。 参考文献： Dong Hyun Kim, Seung Jae Kwak, Jae Hun Jeong, Suyoung Yoo, Sang Ki Nam, YongJoo Kim*, and Won Bo Lee*, Molecular Dynamics Simulation of Silicon Dioxide Etching by Hydrogen Fluoride Using the Reactive Force Field, ACS Omega 2021

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QuantumATK S-2021.06新版发布

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QuantumATK完整的功能列表 QuantumATK功能列表 QuantumATK R-2020.09 新版发布 QuantumATK Q-2019.12 新版发布 QuantumATK P-2019.03新版发布 欢迎参加Synopsys官方举办的新版在线发布会，详情： Synopsys Webinar：QuantumATK S-2021.06新版发布会 新版功能亮点 机器学习（ML）力场（Moment Tensor Potentials，MTPs） 模拟实际的、复杂的多元素晶体、无定形材料、界面，缺陷和杂质的迁移势垒、热输运、结晶过程等，比 DFT 快 100~1000 倍 使用自动的流程工具对力场模型进行训练、验证和模拟，为新材料和新问题开发新的力场（内嵌硅的 MTP 力场） 使用从头算数据集进行训练、提升 MTPs 是目前市面上最精确和高效的 ML 力场 与从头算精度几乎一致，特别适合没有传统力场或需要更高精度的情况 主动学习 MTP 可以在分子动力学（MD）模拟过程中自动增加 DFT 训练集 有助于更好的获得（高温条件下）无定形材料、液体的结构 在 MD、NEB 和加速的 MD 方法中使用 MTP 力场 加速的 MD 方法包括可以对罕见事件采样、研究慢速机制的 fbMC等 复杂半导体材料、界面和栅极堆叠 使用 ML MTPs 获得真实的晶体、非晶材料、界面、栅极堆叠结构，模拟掺杂扩散、热传输和结晶过程等，研究诸如非晶 HfO2 和 […]

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AMS 2021版发布

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从AMS2020开始，AMS诸多功能由AMS驱动各个模块完成，例如频率计算，算法由AMS实现，可以使用该算法调用不同模块完成频率计算。其他功能，例如NEB过渡态搜索、巨正则系综蒙特卡洛模拟、Force Bias蒙特卡洛模拟、分子动力学模拟、势能面扫描等也是如此。因此2021版以及以后的版本，将在驱动算法、ADF等各个计算引擎两方面均会有所改进。 AMS驱动 自动反应路径搜索：AMS驱动中的新功能PES exploration，在调用不同计算引擎时，能够自动帮助用户发现过渡态和局部极小值 Process search：找到极小值和连接它们的过渡态 Saddle search：寻找附近的过渡态 Basin hopping：寻找局部极小值 Landscape refinement：支持用户使用不同的理论，精修先前定位的过渡态和能量极小值点 Binding Site：确定并可视化簇或表面上的结合位点 PES Exploration相关教程：hydrohalogenation、water dissociation on ZnO(10-10). 添加球形电位墙：该势在墙内为0，在墙外存在向内推的力，具体使用方法与势的形式，参考说明书 D4色散修正，从仅仅支持ADF扩展到支持ADF、BAND、DFTB force bias Monte Carlo：对所有模块均支持（AMSinput – Model – force bias MC (fbMC) ） 力场：ForceField的速度提高了2-3个数量级 ParAMS：用于拟合DFTB、ReaxFF参数 ADF 极化力场：QM/FQ Quantum Mechanics/Fluctuating Charges 非弛豫偶极矩激发态 激发态间跃迁偶极矩 快速激发态、吸收光谱计算 – POLTDDFT：增加了大量元素，适合大多数元素 r2SCAN-D4 泛函 Eigenvalue-only self-consistent GW (evGW) 适用于多体微扰理论的新TZ3P和QZ6P基组 新的配体场DFT（LFDFT）光谱计算：ESR g-tensor doublets, XMCD BAND r2SCAN-D4 […]

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全溶剂化染料敏化TiO2光阳极中的光致电子注入

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染料敏化太阳能电池（DSSC）和染料敏化光电化学电池（DSPECs）是近年来太阳能转换领域的研究热点。为了发挥这些器件的潜力，应该更清楚地了解它们的化学稳定性和效率。由于效率与光诱导电荷分离和电荷复合的关键过程密切相关，分子的能级和界面的能级需要最佳匹配。 计算研究提供了对这些基本过程的深入研究，并提出了设计原则，但考虑到系统的复杂性，必须在精度和计算成本之间找到一个很好的折衷方案。莱顿大学和阿姆斯特丹大学的研究人员使用了基于DFTB和Extended Hückel方法模拟光致电荷分离和电子从有机染料注入TiO2电极。 用SCC-DFTB（ti-org-0-1）分子动力学模拟了完全溶剂化染料敏化光阳极系统（如图），研究了核动力学和显式溶剂化对光诱导电子注入过程的影响。研究了不同扩芯萘二酰亚胺（NDI）基染料。对于可靠的HOMO和LUMO能量，利用ADF（B3LYP-D3-BJ/DZP，COSMO），使用delta-SCF和TDDFT计算，对Extended Hückel哈密顿参数进行了优化。用该方法计算的NDI基染料的氧化还原电位与实验值吻合较好，可用于合成未知物种。 核动力学和轨道取样，对描述注入过程很关键，而显式溶剂化对分子动力学过程中探索正确的构象空间非常重要。 参考文献： J. P. Menzel, A. Papadopoulos, J. Belić, H. J. M. de Groot, L. Visscher, F. Buda, Photoinduced Electron Injection in a Fully Solvated Dye-Sensitized Photoanode: A Dynamical Semiempirical Study, J. Phys. Chem. C 2020, 124, 51, 27965–27976.

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甲基汞中毒机理的第一性原理研究

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甲基汞是一种亲电毒物，被世界卫生组织列为十大主要公共卫生关注物质之一。与生物相关硫醇和硒醇结合、破坏它们的功能，被认为是其毒性的分子基础。然而原子级别的实验研究，例如通过X射线结晶学，相当难以开展。来自Università degli Studi di Padova (意大利) 和 Universidade Federal de Santa Maria (巴西)的学者们，利用AMS的相对论密度泛函理论方法，通过三个步骤研究了甲基汞化学，模拟了甲基汞与硫蛋白和硒蛋白的相互作用和反应性。 1） 使用配体交换反应来模拟结合步骤（图1a），其中目标硒酸盐攻击金属中心，导致载体硫醇盐的置换。能量分解分析（EDA）表明配体交换基本上是分散的SN2@Hg 反应。 2） 通过溶剂辅助质子交换模型研究了甲基汞结合后，硫核还原过氧化物的能力，从而理解甲基汞硫还原过氧化物的速率介于完全质子化和完全去质子化硫之间，产生相应的硫氧化物（图1b和1c）。 3） 最后，研究了金属成键促进硒碳键断裂的机理假设，发现金属将电荷移向硒氧化物的氧的能力，促进了β-消除反应伴随硒碳键断裂，从而导致靶硒蛋白的不可逆抑制（图1d）。 这幅图描绘了毒素从环境（右下）到生物目标（左上）的移动过程，生物目标为一个中毒（黄色）的大脑。 a） 亚硒酸甲汞络合物与硫醇盐的配体交换反应的反应物络合物、过渡态和产物络合物； b） 过氧化氢辅助少量水分子氧化半胱氨酸甲基汞络合物； c） 甲基汞配合物的HOMO和过氧化氢的LUMO，主要参与氧化过程； d） MeHgSec和甲基硒代半胱氨酸（MeSec）的分子静电势图显示，甲基汞结合后，硒功能的氧原子上有较大的负电荷积累。 参考文献： Madabeni, A., Dalla Tiezza, M., Omage, F. B., Nogara, P. A., Bortoli, M., Rocha, J. B. T., and Orian, L. Chalcogen-Mercury Bond Formation and Disruption […]

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磁性与自旋电子学研究案例集（一）

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其他相关文章 QuantumATK在磁性材料与自旋电子学研究中的应用 磁性与自旋性质模拟工具 单层CrOCl中磁相的双激励辅助工程和控制 二维材料的磁相控制和室温磁稳定性对于实现先进的自旋电子学和磁电功能是必不可少的。此工作利用第一性原理计算来全面研究二维 CrOCl 的磁性行为，揭示了应变和电场对材料的影响。研究揭示了单轴应变导致该层具有室温铁磁性的可行性，并检测到系统中存在铁磁-反铁磁相变，该相变沿扶手椅方向和锯齿方向是各向异性的。在这种应变效应之外，应变与电场的耦合使 CrOCl 的居里温度（Tc）~450 K 显著提高。这些基于详细模拟结果的预测显示了多激励磁相控制的前景，这对于实现磁机械传感器具有重要意义。 Phys. Chem. Chem. Phys., 2020, 22, 12806-12813（DOI：10.1039/d0cp01204a） 基于量子干涉的磁性分子结可开关自旋滤波器 摘要：控制分子结（MJs）的自旋度的能力在自旋电子学中有着广泛的应用。研究证明了自旋分辨量子干涉（SQI）能有效地改善 MJs 的自旋滤波行为。通过第一性原理计算结合非平衡格林函数研究，石墨烯/铬卟啉/石墨烯 MJs 的自旋分辨电荷输运表明，由于 SQI 的存在，可以通过改变分子长度来实现可调谐的自旋滤波行为。通过考虑温度和电子-声子相互作用的影响，揭示了这些 MJs 中与 SQI 相关的相位相干/退相干。此外，由于 Cr 增强的 SQI，在单卟啉结中掺杂Cr可以在低偏压区获得更高的自旋滤波效率。这些结果显示了 MJs 和 SQI 在分子集成电路中的巨大应用潜力，为利用量子干涉设计自旋分子器件提供了一种很有前途的方法。 Adv. Electron. Mater. 2020, 6, 2000689（DOI: 10.1002/aelm.202000689） CrI3/SiC范德华异质结构的磁稳定性和谷分裂研究 最近实验制备的 CrI3 单分子膜由于其长程 FM 有序性而备受关注。然而，很低的居里温度Tc（~45k）严重限制了它的实际应用。研究者构建了 CrI3 的范德华异质结构和 SiC 薄膜，以探索改善磁性能的方法。计算结果表明，当 Tc […]

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离子电池和储能材料研究案例集（三）

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更多相关文章： QuantumATK在电池/储能材料中的应用 离子电池和储能材料研究案例集（一） 离子电池和储能材料研究案例集（二） 离子电池和储能材料研究案例集（三）（本文） 多孔石墨：一种很有前途的锂离子电池超高储能负极材料 锂离子电池最具商业价值的负极仍然是石墨，但其锂离子储存量仅为 372 mA h/g。为了提高本征石墨负极（IGA）的性能，作者用从头算方法研究了三种空穴密度（35%：HGA35、46%：HGA 46 和 61%：HGA61）的多孔石墨负极（HGA）。值得注意的是，HGAs 的最大锂离子储存量高达 714-1689 mA h/g，是 IGA（372 mA h/g）的 4.5 倍。此外，锂离子的面内扩散势垒也从 0.57eV （IGA）降低到 0.35-0.42 eV（HGAs），表明锂离子的扩散速率较高。多孔结构可以打开一个额外的平面外锂离子扩散通道，扩散势垒仅为 IGA 扩散势垒的五分之一，这意味着在应用中加速了充放电过程。作者还证明了在吸附最大 Li 浓度时，HGAs 的表面积变化率相对较小，小于3%-14%。因此，多孔结构是改善锂离子电池石墨负极性能的有效途径。 相关文章：Electrochimica Acta 346 (2020) 136244 硅烯/氮化硼-范德华异质结构作为钠离子电池超快离子扩散负极材料 本文利用第一性原理方法对范德华（vdW）异质结作为负极材料进行了广泛的研究。通过 BN 与 Silicene 的协同作用，证明Silicene/BN-vdW 异质结构对于钠离子具有较低的扩散势垒、离子迁移率和较高的力学稳定性。同时，还可以保持高存储容量。所有这些结果表明，该复合体系作为 NIBs 的商业负极材料具有很高的潜力。 相关文章：Physica E 122 (2020) 114146 储能用硅纳米线对锂和钠的吸附和扩散的第一性原理研究 本文用密度泛函理论（DFT）计算了 Li/Na 在含衬底的 Si […]

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