文献资料：Jing Su, Enrique R. Batista, Kevin S. Boland, Sharon E. Bone, Joseph A. Bradley, Samantha K. Cary, David L. Clark, Steven D. Conradson, Alex S. Ditter, Nikolas Kaltsoyannis, Jason M. Keith, Andrew Kerridge, Stosh A. Kozimor, Matthias W. Löble, Richard L. Martin, Stefan G. Minasian, Veronika Mocko, Henry S. La Pierre, Gerald T. Seidler, David […]
文献资料：B. D. McLean, G. B. Webber, and A. J. Page, Boron Nitride Nucleation Mechanism during Chemical Vapour Deposition, J. Phys. Chem. C 122, 24341 (2018) 澳大利亚Newcastle大学的研究人员，使用非平衡的ReaxFF分子动力学模拟，首次展示了氮化硼(BN)纳米结构，通过氧化硼化学气相沉积(BOCVD)，在原子水平上如何形成。这些模拟结果修正了以往实验中所建立的BN生成机理：H2和H2O蒸气的形成，在相互独立、相互竞争的反应通道发挥着关键作用。而实际上，H2O的形成促进了BN键的形成和BN环的缩合，而H2的形成则促进了BxOx链的自组装形成B纳米催化颗粒。BN最初形成一种高度缺陷、几乎无定形的材料，之后逐渐“愈合”成清晰的网络结构。这种过程发生在纳秒时间尺度(和更长的时间)上，使得ReaxFF成为研究它们的理想方法。 本文使用Amsterdam Modeling Suite中的ReaxFF模块完成。 用户可以自行下载分子结构尝试： B2O2 B2O2 + NH3 NH3 + BxOy with a higher B/O ratio
文献资料：Maarten G. Goesten, Roald Hoffmann, Mirrors of Bonding in Metal Halide Perovskites, J. Am. Chem. Soc., 2018, 140 (40), pp 12996–13010 诺贝尔奖得主Roald Hoffmann是Amsterdam Modeling Suite（AMS）的忠实用户，Roald Hoffmann在本文中使用了AMS中的BAND模块的新功能Crystal Orbital Overlap Populations（COOP），结合基于对称性的成键分析，对卤化物钙钛矿的成键与能带特性进行了定性与定量计算分析，展示了金属－卤化物轨道相互作用如何产生能带的“镜像”现象、如何控制带隙，并展示了相对论效应对该体系能带结构与带隙的显著影响。 镜像是由Pb的6s与Br的4p组合产生的，它在布里渊区内移动的机理也得到清楚的阐释。阳离子替换为有机阳离子时，镜像现象仍然存在，即使晶格发生一定程度的扭曲也仍然存在这种现象。本文预测了当Pb2+替换为Sn2+或Ge2+，以及更换卤素，对能带的影响。本文也研究了最低的三个导带，发现了第二个镜像。对CsPbBr3而言该镜像由Pb的6p和Br的4p结合产生。 理解这些镜像的形成、在倒空间的移动，从而设置导带最低值，可以让我们看到为什么是直接带隙。BAND的轨道分析功能，为这类热门材料的能带工程提供了化学的、直观的图像。 本文COOP功能的原始计算数据重现教程（请点击）
参考文献 Radue, Jensen, Gowtham, Klimek-McDonald, King and Odegard, J. Polym. Sci. B, 56, 255-264 (2018) 注意： 本功能要求软件版本号≥ADF2017.213，最新开发版下载（点击） 本案例较为耗时，16核并行计算，约1天内完成。 本文分子结构由Matthew S. Radue提供，这种纠缠交叉结构，可以通过2017版中尚未发布的一个新功能生成。分子结构下载（点击） 中文教程：ADF Modeling Suit知识库（请点击）
ADF最新开发版r63428(最新开发版下载地址：https://www.scm.com/support/downloads/development-snapshots/)，能够计算原子的温度以及在空间上的均值，并自动保存在轨迹文件中。该功能通过在*.run文件中control区域添加如下两行内容开启： 1 localt Request local temperature averaging between atoms 3.0 localr Set the awarness radius to 3.0 Å (Default 5.0) 其中1 localt表示开启该功能；3.0 localr表示设置局域范围半径设置为3.0埃，默认值为5.0埃。 通过ADFMovie窗口中，为每个原子着色，来表征原子的温度分布，不同颜色表示不同温度： 除了原子温度以外，如上图所示，还增加了加速度、压力、速度、原子电荷分布等数据的图形化显示。 例如下面的视频演示了温度梯度、热的波动情况： 该模型是用ReaxFF的分子枪功能，入射一个石墨烯球形分子到石墨烯片层上，导致的温度传递。分子枪功能参考：水分子在石墨烯表面形成水簇的模拟（分子入射、沉积）或者：https://www.scm.com/doc/Tutorials/ReaxFF/Bouncing_a_buckyball.html
参考文献： M. P. Kelley, J. Su, M. Urban, M. Luckey, E, R. Batista, P. Yang, and J. C. Shafer, On the Origin of Covalent Bonding in Heavy Actinides, J. Am. Chem. Soc., 2017, 139, 9901–9908 (2017). 在核燃料循环中，将高放射性次锕系元素从镧系和其他裂变产物中分离出来，对于使用过的核燃料回收再利用，以及核废物储存，都是至关重要的。通常通过锕系元素与配体之间的相互作用差异来进行分离。上世纪四十年代，学界已经热烈争论过锕系-配体之间的“共价”概念，假定次锕系元素形成了部分共价键，导致其5f轨道与配体轨道混合。 著名的洛斯阿拉莫斯国家实验室使用ADF中的相对论密度泛函理论，研究了Am、Cm、Bk、Cf离子与DPA（dipicolinate）配体之间的成键。通过实验热力学测量，观察到Cm和Bk之间络合能的差异；并发现这个差异与锕系5f轨道能量降低到配体的配位氧原子2p轨道能级附近，以及5f轨道的离域性有关。分离过程常常有赖于络合能的这种微小差异，而能量的（近）简并导致共价的机制，可能为锕系分离方法设计带来新的策略。
参考文献： G. Goesten, R. Hoffmann, F. M. Bickelhaupt and E. J. M. Hensen, 8-Coordinate Fluoride in a Silicate Double-4-Ring, Proc. Nat. Acad. Sci. 114, online (2017). 最近发现卤素在硅酸盐，也就是普通的沸石单胞D4R结构中存在颇为耐人寻味的成键作用（Goesten, Hoffmann, Bickelhaupt, Hensen.） 根据现在的理论上来说，所有卤化物倾向于占据中心的位置，来最大限度地减小笼子的形变（应变）。在应变存在的情况下，键作用能在笼顶点的位置应该更大，实际上中心位置就会成为跨越氧化硅对角顶点运动的过渡态。 EDA分析（参考费米维基：键能分解EDA）揭示了泡利排斥与中心卤素原子大小的关系。F–、Cl–、Br–、I–在D4R中的静电吸引与轨道相互作用依次增大，但都被大的多的泡利排斥掩盖掉了，只有F–的净成键作用能相比而言还算大。其他小离子，比如Li+、OH–、H–在D4R中也有较大的净的成键作用。 文中使用ADF的片段分析功能表明：在笼子的中心位置，卤素是八配位的；键高度离域，虽然八配位，但键级为4。 上图中的密度变化，参考费米维基：如何计算片段差分密度（分子与片段的电子密度之差）
