离子导体相对于电子导体在固体氧化物燃料电池阴极中渗透的优势

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概述 固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种极具吸引力的电化学装置,可以直接有效地利用燃料的化学能发电。SOFC 在相对高温(600–1000 ℃)下工作,可实现较高的燃料灵活性,并通过热电联产系统中的废热回收提高效率。为充分发挥潜力,SOFC 需要进一步改进,在经济上与传统能源转换技术竞争,包括提高其耐用性和可靠性。 渗透是在预制电极骨架内生成具有特定性质(如特定电导率或电催化作用)纳米级固体的过程。渗透改变了电极的局部形态,对电化学反应位点的数量和/或质量和电荷传输具有积极的影响。在实验上,很难直接确定局部电化学如何受到影响和在相关长度尺度(几十微米量级)上以适当的分辨率(纳米量级)量化电化学活性位点的 3D 分布。 为了解纳米级渗透如何影响性能,需要能够模拟许多相对较大体积 3D 微观结构的计算工具。本项目通过研发的高通量开源仿真代码 ERMINE 对 55 种不同的阴极微观结构进行有限元模拟,探索 SOFC 中离子导体和电子导体作为渗透物的差异。 图1:从分割图像数据到模拟的计算工作流程 亮点 对渗透 SOFC 阴极进行电化学 HPC 模拟。 离子导体的渗透比电子导体更能提升性能。 离子导体将在 TPB 处产生的电流重新分布到整个电极上。 再分布降低了 TPB 处的局部欧姆过电势,增加了局部活性。 原始微观结构更能显著影响整体性能。 图像处理 采用商业阴极结构的图像数据进行 3D 重建,原始数据尺寸为 126 × 73 × 12.5 μm3,体素为 55 × 55 × 50 nm3,基于灰度值将其分割为氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)、镧锶锰氧化物(LSM)和孔隙。从完整模型中随机提取五个尺寸为 10 × 10 × 7 μm3 的较小微观结构子体积,记为 BB_i (i = 1-5)。为更精准地分割出三相界面(TPB),通过重采样调整分辨率,将原有的 1 个体素由 8 个相同的更小体素组成。 对五个微观结构进行人为地渗透,随机选择与 LSM 和 YSZ 表面接触的一定比例孔隙种子。将渗透相(LSM […]

离散元方法和通过 X 射线计算机断层扫描表征的锂离子正极结构电化学建模

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概述 锂离子电池因其高容量、高功率的优点,在储能领域发挥着至关重要的作用,广泛用于电动汽车和便携式电子产品等。电动汽车的快速发展要求高能量密度、高循环寿命和低成本,进一步改进制造工艺和电极设计仍然存在挑战。 在电极制造过程中,压延工艺是定制电极微观结构的关键步骤。在本研究中,使用离散元法(DEM)和粘结颗粒模型研究压延过程对电极微观结构的影响,对使用 X 射线计算机断层扫描(XCT)表征的真实电极结构和理想化 DEM 结构进行综合评估,计算分析基于断层扫描和 DEM 的电极结构及输运特性,即孔隙率分布、比表面积和曲折因子。在考虑碳粘合剂域(CBD)相之后,进一步分析电化学性质。 亮点 对基于高分辨率 XCT 表征和 DEM 的锂离子电池阴极结构进行评估在 Simpleware 软件中生成高质量的四面体网格,将网格模型导入 COMSOL 中进行仿真考虑不同的压延水平和 CBD 相,分析电化学性能 方法 图像处理 电极结构由 96 wt% LiNi0.6Mn0.2Co0.2O2(NMC622,BASF)、2 wt% C65 炭黑(Imerys)和 2 wt% PVDF(Solvay)配制,使用带有 MTI MSK-HRPMR100DC 压延设备的辊压机将干燥的电极压延两次。通过 XCT 对阴极结构进行表征,采用未压延结构和压延结构与 DEM 预测进行比较。使用基于机器学习的图像分析工具 Ilastik 预测扫描图像中不同相的体积分数,即 AM 颗粒相、CBD 相和宏孔相。 原始扫描图像(图a)经过过滤和二值化后获得 AM 颗粒相(图b),进行分割处理分离和标记单个 AM 颗粒(图c),并获得其各自的体积和坐标。在 DEM 模拟中,阴极结构内的颗粒近似为球形颗粒(图d)。 图1:AM 颗粒相的图像处理步骤 DEM […]

电池和储能材料研究案例集(四)

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石墨烯包覆锗作为锗空气电池负极增强电池性能 锗空气电池作为一种新型的半导体空气电池,以其良好的安全性和理想的动力学性能而备受关注。然而,Ge 空气电池在放电过程中也面临着一些挑战,如 Ge 负极的钝化和自腐蚀。本工作通过等离子体增强化学气相沉积制备了 Ge/石墨烯复合负极,并首次详细展示了硬币型 Ge 空气电池的性能。与用裸 Ge 负极制备的Ge 空气电池相比,使用 Ge/石墨烯负极的电池表现出更长的放电时间,提高了38.9%–90.3%,功率密度也更高。石墨烯的引入使得 GeO2 能够均匀沉积,并减轻放电过程中界面处的钝化。此外,第一性原理计算表明,Ge/石墨烯的界面耦合抑制了 H2O 在负极表面的扩散和 GeO2 团簇在负极表面上的积累。本研究采用石墨烯包覆的锗作为负极,缓解了锗空气电池的钝化和自腐蚀问题,为锗空气电池未来的发展提供了新的机遇。 Zhao, T.; Zhang, Y.; Wang, D.; Chen, D.; Zhang, X.; Yu, Y. Graphene-Coated Ge as Anodes in Ge-Air Batteries with Enhanced Performance. Carbon 2023, 205, 86–96. https://doi.org/10.1016/j.carbon.2023.01.020 基于聚合物水凝胶的、具有 2.5V 宽的工作电位窗和高能量密度的准固态钠离子超级电容器 本工作报道了一种准固态钠离子基不对称超级电容器(ASC)器件,该器件使用氮掺杂的还原氧化石墨烯(NrGO)和硼掺杂的还原氧化石墨烯(BrGO)电极。通过基于密度泛函理论(DFT)的电极量子电容的计算研究,完成了正极(负极)的 NrGO(BrGO)的选择。纳米纤维素由于其可生物降解性、增强的润湿性、良好的离子渗透性和低成本而被用作电极粘合剂。NaClO4-PVA 基水凝胶膜是所制造的器件中的无隔膜准固态凝胶电解质。NrGO||BrGO ASC 器件的比电容为 251.2 F […]

【中南大学肖劲-仲奇凡教授课题组】锂离子电池用导电炭黑微观结构建模及基于ReaxFF与DFT的电化学反应机理研究(Energy & Fuels 2023)

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摘要 中南大学肖劲-仲奇凡课题组,通过高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)、XRD、拉曼光谱和XPS实验检测,探讨了导电炭黑的结构特征。条纹的CB晶格长度大多<20Å,峰值约为10Å。条纹在0–360°处均匀分布,符合其“洋葱状”结构。总共堆叠了2-5层,平均堆叠数量为2.91,具有一定的顺序。弯曲条纹总长度的比例为67.13%,高于总数的比例(46.57%),表明弯曲条纹一般较长。然后通过构建CB(C11854)的洋葱状颗粒模型,结合FT-IR和XRD光谱计算验证了该模型的合理性。 作者同时在理论方面,采用基于反应力场的分子动力学(AMS软件ReaxFF模块)研究了CB和碳酸亚乙酯(EC)在锂离子电池中的电化学氧化行为。EC通过环内和环外O攻击CB,EC的分解产生CO2和C2H4。CB表面形成了各种O基团,EC和CB的破坏影响了电池的循环稳定性和寿命。在使用F2作为CB的保护后,EC的消耗减少,并且在CB表面仅形成少数O基团。这一结果为减缓CB和EC之间的电化学副反应提供了高精度的模拟支持。 扩展阅读: 中文详细解读:https://mp.weixin.qq.com/s/df7GchOCPdT_kVCdgKBNZw英文文献全文:Construction of a 3D “Onion-like” Model of Conductive Carbon Black for Lithium-Ion Batteries and Exploration of the Electrochemical Oxidation Mechanism of CB and Ethylene Carbonate via ReaxFF MD, Energy & Fuels. 2023, 37, 9, 6778–6790

电池设计:模拟促进研发,未来更可持续

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从智能手机、笔记本电脑和电动牙刷中的紧凑型电池到为最新电动汽车提供动力的大容量电池,以及用于可再生能源和电网能源的大型电池,大大小小的电池无处不在。简单地说,如果没有电池,我们就无法过上如今方便快捷的生活。大众所熟悉的电池大多由锂组成(即锂离子电池)。虽然自 1985 年发明锂电池以来,在过去几十年中取得了许多进展,但仍需要有新的材料和电池设计来满足不断发展的可持续性和性能需求。 因此,电池材料建模的作用就是通过协同设计新材料的结构和化学,探索新材料并优化性能,最终缩短开发时间和节约成本。本文将带您了解在当今绿色技术革命中进步电池的技术进步和电池建模和模拟的优势,以及如何利用 Simpleware 和 QuantumATK 软件的解决方案构建新的电池类型。 电池的进化 自第一块初级电池问世以来,已经走过了漫长的道路。锂离子电池因可充电性和整体便宜的成本使其能够用于日常的消费品,从而在当前的电池市场中占据着主导地位。这些电池可以为高性能 CPU 供电,放在各地消费者口袋里的时候也不会产生太多热量,用于汽车而不引发火灾。但无论如何,将如此多的能量储存在小小的设备中总是会有引燃的顾虑,安全性始终是令人关注的问题。 锂离子电池最大的问题是它们本身并不是最环保的(尽管它们正在为电动汽车等可持续解决方案提供动力)。在某些情况下,它们依赖于昂贵的稀土金属。在元素周期表中寻找可持续、更安全、经济、提供性能优化的新电池技术和材料的潜能。 十年前,关注的都是什么金属能够为电动汽车提供最大的动力,当今的探索更多的是关于可扩展的电池技术。电池设计人员正在寻求非常规的方法,利用建模软件开发下一代电池。 电池建模的优势 在化学电池的早期迭代中,可以探索的材料组合只有这么多。如今,电池材料的竞争环境更大,也要复杂得多。例如,固态电池可以使用的材料组合几乎是无限的。固态电池不易燃,具有较高的能量密度从而充电更快,所需的原材料也较少。并且可以使用更多的充电周期才会发生明显损耗降级,因此具有广阔的应用前景。然而,设计人员仍然需要考虑一些挑战,包括抑制可能会导致安全问题的枝晶、循环过程中较低的力学稳定性和电阻。 使用电池设计软件建模有助于从数百万种可用的组合中选择最有前途的固态电池材料,应对上述挑战。 设计人员使用软件建模可以从理论角度分析无数潜在材料组合的可行性,有助于在实验中节省数百万美元。另外,无论电池背后的理论有多好,有时在现实世界中它表现地并不如设计的预期。电池内部存在着大量的物理过程,仿真可以帮助电池设计排除故障。例如,更换电池中的一种材料可能会导致单元产生过多的热量成为爆炸物。模拟可以使设计人员能够轻松且花费较少成本地进行测试,并进行必要的调整。建模软件能够帮助电池设计人员专注于市场的重要标准,采用加速的虚拟实验使过程更具成本和时间效益。 基于 Simpleware 和 QuantumATK 电池建模解决方案 Simpleware 软件平台能够快速由三维图像数据生成模型,评估不同种类的能源材料。软件简单易用,包含图像处理和测量工具,支持导出用于 3D 打印和 FE / CFD 模拟的严密网格。利用 Simpleware 软件可以对能源材料的形态和功能进行表征,使燃料电池和电池的开发更加精准,耗时更少。 在基于图像的建模中,用户遇到的主要瓶颈是图像分割。需要手动通过灰度值将图像数据中的体素(3D 像素)分类为不同的材质,并应用于所有的切片。Simpleware 软件现在可以利用人工智能技术实现分割过程的完全自动化,并部署优化的解决方案,帮助客户将基于图像的工作流程扩展到生产级别。 帝国理工学院和伦敦大学学院已经使用 Simpleware 软件提高了固体氧化物燃料电池的寿命和降解性。研究人员在纳米和微观尺度水平研究电池与热、电化学和应力因素的关系,在 Simpleware 软件中进行图像处理并导出适用于模拟的高质量网格模型。促使科研人员能够在不同尺度研究燃料电池的寿命和退化,表征跨相和界面的主应力。 另一个非常有用的建模软件是 QuantumATK 原子模拟软件,可用于设计正极和负极新电池材料、液体和固体电解质、添加剂和固体电解质界面相(SEI),为汽车和其他工业应用提供更致密和更安全的电池。利用 QuantumATK 软件可以找到将用于新替代电池技术中的下一代材料,包括固态电池、固态/聚合物电解质、锂离子(Na、Mg等)的替代品、Li – S电池、Li -金属电池和 Li -空气电池。 电池设计的未来 虽然锂推动了当前的技术革命,但研究人员正在整个元素周期表中搜寻更安全、可再生、潜能更大、更经济的不同组合。潜在的组合数量在万亿级,但研究者仅对当前 IT 革命中正在使用的 10 种左右组合进行了深入的研究。模拟是探索这些数万亿种组合,推动未来技术进步的唯一途径。 参考 更多信息请参考英文原文:https://blogs.synopsys.com/from-silicon-to-software/2023/03/15/battery-design-modeling-101/基于3D图像和仿真应对电池设计挑战基于图像的锂离子电池电极建模QuantumATK在电池材料模拟与设计中的应用

通过结构设计缓解锂离子电池阳极膨胀引起的力学退化

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概述 弯曲薄膜和涂层的体积膨胀力学在包括生物医学植入物涂层、热/环境障涂层以及电化学储能系统在内的各种技术中都发挥着至关重要的作用。每次的充电周期中,锂离子电池的硅阳极内可能会经历大量的活性物质膨胀,体积变化可以达到 300%,从而导致开裂、分层,从而严重降低性能。 缓解由持续膨胀和收缩引起力学退化的方法主要集中在复合电极配方的设计和开发、减小活性材料的尺寸和控制整体电极微观结构。在本研究中,使用有限元分析模拟硅包覆在 Spinodal、Gyroid、Inverse Opal、和 Schwartz P. 四种不同结构形态镍骨架上锂化过程中的体积膨胀,探索骨架结构对膨胀过程中力学退化的影响。 亮点 设计四种不同结构形态的复合电极使用 Simpleware 和 Abaqus 软件进行有限元分析探索骨架形态对膨胀过程中力学退化的影响 创建结构 设计四种不同的结构形态 Spinodal、Gyroid、Schwartz P. 和 Inverse Opal(IO)。其中 Spinodal 和 IO 可以通过合成路线制作,因此是研究的重点。Gyroid 和 Schwartz P. 则是理想化的数学定义表面,主要用于解释可缩放模型的形态特征如何影响膨胀过程中的力学响应。 通过方程构建 Spinodal 结构,将生成的体积分割成一组 2D 图像,导入 Simpleware ScanIP 并转换为 Spinodal 壳结构。在 ScanIP 中利用隐式方程创建 Gyroid 和 Schwartz P. 的原始形态壳结构,并为壳体每侧添加 1 μm 厚的Ni 涂层生成最小表面形态的 Ni 骨架,总厚度为 2 μm。Inverse Opal […]

机器学习力场 M3GNet(或 DFT)预测锂电池材料中锂嵌入势

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本文实现功能简介 因为 M3GNET 是针对这类锂电池材料结构的能量而训练得到的力场,因此能够很好地、符合预期地再现这些材料中的 Li 嵌入势。下图是 M3GNET 与 DFT 或实验结果的对比: 因此 M3GNET 可以用于筛选未知材料,或快速评估给定成分的 Li 嵌入势。不过 M3GNET 无法很好地描述脱锂前后体积的变化,因为它是基于 PBE(+U) 训练的,并且一些相关材料的结构没有用该理论水平很好地描述(理想情况下,结构应使用 BAND 和SCAN泛函进行计算)。 本文提供了一个基于 PLAMS 的 Python 脚本,可以调用 M3GNET 力场或者基于DFT的 BAND 模块进行计算,对不同材料的Li嵌入势进行筛选。其中 Li 嵌入势的定义,例如对 LinO6Ti3: VLi = [E(LinO6Ti3) -E(O6Ti3)-E(Li)*n]/n 脚本还计算了晶胞体积变化:V(O6Ti3) – V(LinO6Ti3) 脚本的使用 下载压缩文件并解压,得到一个 cif 文件夹以及一个 Python 脚本名为 Li_potential.py。其中 cif 文件夹存放的是样本结构,可以存放多个。筛选时,用户可以基于这些样本结构,分别替换其中的过渡金属和氧元素,然后计算上述两种数据。 用户可以通过如下2行修改过渡元素和替换氧元素的元素列表: tm_list = [‘Ti’,’V’,’Cr’,’Co’,’Mn’,’Fe’,’Ni’] anion_list = [‘O’,’S’] […]

基于3D图像和仿真应对电池设计挑战

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锂离子和其他类型的电池对许多应用都至关重要,制造商需要创新采用更轻、更持久、更安全的能源技术满足消费者的需求。电池的改进有助于推动从智能手机到电动汽车的未来技术,Simpleware 软件可以帮助研究人员通过三维图像建模、工业CT和其他类型的数据应对这些挑战。 图:AAA电池的Micro-CT扫描 基于3D图像和仿真优化电池性能 利用micro-CT和FIB-SEM等3D成像技术扫描电池,获得其独特的结构。根据这些数据,可以在微纳尺度分析离子分布、不同材料间的相互作用和孔隙率等特性,研究电池性能并识别缺陷,从而改进设计决策。 Simpleware提供的软件环境能够可视化、处理、分析电池图像数据,导出可用于模拟的有限元网格和3D打印文件。该软件可为用户提供许多关键优势: 创建复杂材料几何结构的详细模型,探索对性能的影响;通过计算模拟测试的途径作为补充,潜在地减少对昂贵实验测试的依赖;用户界面友好,可生成直接用于仿真的严密网格;依据工作流程的自定义设置和脚本选项。 Simpleware软件在电池建模中的一些常见应用包括: 电池内部结构的可视化图像的统计分析,如孔隙率创建用于仿真的高质量FE / CFD网格通过设计件与制造件的偏差分析识别缺陷有效材料性质(刚度、渗透率等)的计算 案例:AAA电池 图:Simpleware软件中AAA电池数据的分割 通过查看从标准现成的AAA电池中提取的信息,我们可以了解到Simpleware软件如何帮助处理电池的3D图像数据,本例为在Simpleware软件中处理由Micro Photonics提供AAA电池的micro-CT数据。使用不同技术获得的各种信息,如: 导入和可视化未经处理的2D和3D图像数据,通过将灰度信息映射为彩色和不透明度进行3D渲染,使用聚焦对比度突出感兴趣的特征。自动和手动的分割方式识别特征,包括阈值、Flood Fill、区域生长和Otsu操作,使用形态学、平滑和局部校正滤波器提升分割质量。采用Simpleware的局部校正滤波器处理大规模数据集,如电池这样的数据。先大幅缩减取样的扫描进行粗略分割,然后再转换为对全分辨率扫描应用滤波器。这样可以进行快速的初始处理,同时通过考虑灰度变化以减少射束硬化伪影的影响。获取测量数据,包括点/距离/角度、体积统计和中心线分析,以及面向对象的边界框、壁厚分析、原始形状自动拟合等高级测量选项。 图:在Simpleware软件中对AAA电池数据进行的一些测量和统计 在Simpleware软件中处理电池数据时,更重要的功能之一是用于质量控制的数据集配准和表面对比。任何类型的数据都可以使用手动标注和自动的方法进行对齐和比较,比如图像对图像、CAD对图像、CAD对CAD。 图:Simpleware软件中的数据集配准:扫描分割出的电池集电器与理想集电器CAD模型的对比(左);配准表面的偏差分析(右) 该项技术能够可视化表面偏差、统计信息和原始数据,从而研究电池的CAD设计与传统制造或增材制造版本的不同,以及将如何影响性能。 视频:Simpleware软件中AAA电池的可视化与分割 用户成功案例 其他Simpleware软件应用于电池建模的一些案例,包括滑铁卢大学、阿克伦大学、卡耐基梅隆大学、印第安纳大学和普渡大学的研究,如锂离子电池异质微观结构的分析。这项应用研究了锂离子电池LiFePo4电极的微观结构,由nano-CT重建模型,导出到COMSOL Multiphysics模拟不同放电速率下的阴极性能。通过这项工作,研究人员可以更好地了解锂离子在电池电极真实微观结构中的空间分布如何影响性能。 视频:在Simpleware ScanIP中由nano-CT数据重建锂离子电池 关于使用Simpleware软件的其他项目,如帝国理工学院和伦敦大学学院开展固体氧化物燃料电池寿命与降解方面的工作,研究电池在纳米和微观尺度上与热、电化学和应力因素的关系。Simpleware软件为处理图像数据和导出用于仿真的网格模型提供解决方案,使研究人员能够探索不同尺度下燃料电池的寿命和降解,表征不同阶段主应力和界面。 参与该项目的Farid Tariq博士描述了Simpleware Software如何“成为工作流程的一部分,提供了可能难以通过实验测量获得一些结果的见解,这些可能就是性能退化的来源及微结构优化的目标区域”。 图:固体氧化物燃料电池的三维重建:绿色的孔隙和透明的陶瓷 鉴于采用成像捕获电池具体细节这项技术的潜力以及运算能力的增长有助于实现更真实的模拟,这些工作流程对电池行业只会越来越重要。 参考 致谢和更多信息参考英文原文:https://www.synopsys.com/simpleware/news-and-events/battery-modeling-solutions.html

Super-B 作为 碱金属(Li、Na 和 K)离子电池阳极的计算研究(Journal of The Electrochemical Society 2022)

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最近储能系统已成为未来研究的焦点。根据最近报道的super-B的特点,巴基斯坦古吉拉特大学与旁遮普大学的研究者们,正在探索碱金属(Li、Na和K)离子电池的阳极材料。吸附碱金属(Li、Na和K)浓度后,Super-B的金属行为甚至保持在最大水平。在Super-B上吸附金属离子的所有位点中,中空位点似乎是最有利位点。碱金属在Super-B上的吸附产生3718 mhA/g的最大理论容量,碱金属(Li、Na和K)修饰的Super-B的开路电压(OCV)分别为0.35、0.81和1.39V。 此外,对于Li和K沿H-T-H,计算得到的扩散势垒较低,分别为0.14 eV、0.44 eV,而对于Na沿着H-B-H位点,计算得到的扩散势垒为0.16eV。低OCV、超快扩散势垒和高比理论容量,表明新发现的Super-B是非常有前景的金属离子电池阳极候选材料。 参考文献: Dr, Muhammad Isa Khan1, Maida Anwar2, Abdul Majid2, Muhammad Shakil2 and Muhammad Rizwan, Computational Studies of Super-B as Anodes for AM (Li, Na, and K) Ion Batteries, Journal of The Electrochemical Society 2022

卤代羧酸盐作为稳定和可持续钠离子电池的有机阳极(ACS Appl. Mater. & Interfaces 2022)

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有机材料作为钠离子电池 (NIB) 的阳极具有竞争力,因为它成本低、资源丰富、环境友好且可持续性高。美国乔治梅森大学与阿贡国家实验室的研究者们,合成了三种卤代羧酸盐基有机阳极材料,以探索卤素原子(F、Cl和Br)对NIB中羧酸盐阳极电化学性能的影响。氟化羧酸盐阳极,2,5-二氟对苯二甲酸二钠(DFTP-Na),在高比容量(212 mA H/g)、长循环寿命(300次循环)和高速率能力(高达5 A/g)方面优于其他含H、Cl和Br的羧酸盐阳极。 实验结合AMS软件第一性原理计算结果表明,DFTP中的两个F原子降低了溶解度,增强了循环稳定性,并在氧化还原反应期间与Na+相互作用,从而在NIB中形成了高容量和稳定的有机阳极材料。这项工作证明了氟化羧酸盐化合物是开发高性能有机阳极的有效途径,用于稳定和可持续的NIB。 参考文献 Jinghao HuangKachief I. E. CallenderKaiqiang QinMichael GirgisMikell PaigeZhenzhen YangAndre Z. Clayborne*Chao Luo*, Halogenated Carboxylates as Organic Anodes for Stable and Sustainable Sodium-Ion Batteries, ACS Appl. Mater. Interfaces 2022, https://doi.org/10.1021/acsami.2c07383

 
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