碳量子点氨基官能化光致发光机理研究(J PHYS CHEM LETT, 2019)

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具有亮红色光致发光(PL)的碳量子点显著拓宽了它们在生物和光电子领域的应用，悉尼大学Evgeny V. Kundelev与香港城市大学Andrey L. Rogach课题组，提出理论模型成功预测碳量子点的氨基官能化不仅让红光偏移到更长波长，而且能够保持碳量子点基础辐射跃迁较强的振子强度。该模型考虑了氨基官能化碳量子点的光学相应，而这是由类似分子的稠环芳烃子亚单元决定的，其中有1~3个氨基修饰于碳量子点表面。 这些亚单位的激发态的具有鲜明特征：氨基和碳量子点的碳芯之间的强电荷分离。这导致了碳量子点光发射的斯托克斯位移。碳量子点表面的氨基数量越大，斯托克斯位移越强。该理论模型解释了实验观察了碳量子点光致发光对激发波长的依赖性。 所有理论计算使用AMS种ADF模块完成，溶剂化效应对发光的影响，使用COSMO溶剂化模型考虑。 Evgeny V. Kundelev, Nikita V. Tepliakov, Mikhail Yu. Leonov,Vladimir G. Maslov, Alexander V. Baranov, Anatoly V. Fedorov, Ivan D. Rukhlenko, Andrey L. Rogach,  Amino Functionalization of Carbon Dots Leads to Red Emission Enhancement, J. Phys. Chem. Lett. 2019, 10, 17, 5111-5116

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表面等离激元促使温和条件下纯水固氮(JACS, 2019)

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模拟自然中的固氮环境(相似的环境压力、室温、纯水和入射光)能对未来氮转化提供有效途径。N≡N键的热裂解能非常高，在温和条件下，氮的还原通常经历缔合交替或远端途径，而非通过解离机制。中国科技大学熊宇杰课题组报道，在水与光照条件下，表面等离激元能够为N2解离提供足够的活化能，并通过原位同步辐射的红外光谱和近环境压强下X射线光电子能谱得到证实。 理论模拟表明，表面等离子体增强对电场的增强，以及等离子体热电子、界面杂交可能在N≡N解离中起重要作用。尤其是AuRu芯-天线纳米结构的活性位点以及更宽的光吸附截面，导致在室温和2 atm压力下，在没有任何牺牲试剂的情况下，达到了101.4 μmol/(g·h)的氨生成速率。本项研究成果突出了表面等离激元对惰性分子活化的意义，为开发新型催化体系提供了一个有前景的平台。 结构优化计算采用BP86泛函以及DZP大冻芯基组，并使用ZORA标量相对论方法考虑相对论效应的影响。计算电子密度空间分布时，采用BP86/TZP，并使用Unrestricted方法处理开壳层体系（即α与β电子不完全配对体系）。所有计算使用ADF完成。 Canyu HuXing ChenJianbo JinYong HanShuangming ChenHuanxin JuJun CaiYunrui QiuChao GaoChengming WangZeming QiRan Long*Li SongZhi LiuYujie Xiong*, Surface Plasmon Enabling Nitrogen Fixation in Pure Water through a Dissociative Mechanism under Mild Conditions, J. Am. Chem. Soc.2019, 141,19, 7807-7814

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ADF新功能：Unrestricted开壳层片段的EDA-NOCV分析

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AMS2019.205最新片段分析功能，能够精确地计算开壳层片段的键能分析问题。该版本目前还没有正式发布，用户可以下载最新开发版，尝试该功能：https://www.scm.com/support/downloads/development-snapshots/ 旧版对开壳层碎片，是采用近似的方法：计算碎片时，使用Restricted方法，得到能量与空间分布相同的α轨道和β轨道，然后通过人为调整电子占据方式，近似地得到所需的碎片的电子态。这种方法，对某些体系较容易实现，而对一些体系，则相当困难。 新版允许对开壳层片段进行精确的Unrestricted计算，直接沿用碎片的Unrestricted计算的结果，进行EDA、NOCV计算分析。原则上来说，是精确的处理方式，而旧版则是近似处理的方式。这里我们以Sr(CO)8为例，演示该功能的使用。 该体系相关文献，参考：钙锶钡配合物也遵守18电子规则(Science, 2018）。 请注意该文献使用旧版AMS计算完成，本文使用更精确的新方法重新计算，因此结果略有差别，但对比结果，差异不大。 演示教程参考：https://www.fermitech.com.cn/wiki/doku.php?id=adf:openshellftagmentanalysis_new    

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混合沉积法制备二维有机半导体提升场效应晶体管载流子迁移率（Advanced Science, 2019）

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溶液处理的二维有机半导体在光电子、生物传感器方面的应用，是近年的研究热点。但是制备分子取向规则、缺陷密度低的二维有机晶体薄膜仍然面临挑战。香港大学冯宪平课题组与新墨西哥州立大学Paddy Kwok Leung Chan课题组使用超慢剪切法（Ultraslow Shearing Method）制备出高度结晶的C10-DNTT单层晶体。通过表面能计算，证实其动力学Wulff构造生长模式。   得到的无缝、高度结晶单层作为模板，在上面热沉积另一个超薄C10-DNTT结晶单层，这种方式制备的薄膜，其分子取向完全复制了模板的取向。C10-DNTT制备的有机场效应晶体管载流子迁移率可以达到14.7 cm2/V·s，而纯粹的热蒸发法只能达到7.3 cm2/V·s，溶液剪切法为2.8 cm2/V·s。这种简单有效的方法，可能用于大规模制备高性能、低成本电子产品。 载流子迁移率的计算，采用AMS软件中的ADF模块，通过转移积分的计算得到。 Zhiwen Zhou, Qisheng Wu, Sijia Wang, Yu-Ting Huang, Hua Guo, Shien-Ping Feng,* and Paddy Kwok Leung Chan*, Field-Effect Transistors Based on 2D Organic Semiconductors Developed by a Hybrid Deposition Method, Adv. Sci. 2019, 1900775

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高分辨尖端增强拉曼散射图像解析分子结构的理论研究(ACS Nano, 2019; Nat. Commun. 2019)

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单分子振动模式可以通过尖端增强拉曼光谱(TERS)可视化达到原子级分辨率，然而由于缺乏理论方面的解释，与拉曼散射图像的关联仍然存在争议。 尖端增强拉曼光谱(TERS)结合了拉曼散射测量和扫描探针显微技术，它利用金属针尖上的等离子体共振和微小的针尖-基底结的避雷针效应，创造了一个狭窄的近场，大大提高了化学灵敏度和空间分辨率，它能够提供比传统拉曼光谱更为丰富的分子振动信息。TERS被广泛应用于各种研究，包括原位表征，电化学和催化，二维材料和生命科学。锋利的金属针尖能够将等离子体近场限制在非常小的亚分子体积内。尤其当尖端像单原子一样尖锐时，近场限制达到了埃的尺度。与传统拉曼不同，由于近场的高度局域化，拉曼散射信号对尖端位置非常敏感，局域场的梯度影响极为突出，从而导致了其特有的选则定律。对每个振动模式，将拉曼散射强度的变化与尖端位置进行对应，可以在TERS图像中，看到它对应的亮斑样式。   宾夕法尼亚州立大学Lasse Jensen等系统地研究了锚定在Cu(100)底物上的单一Co(II)−四苯基卟啉(CoTPP)分子，实现了这种TERS图像的测定。同时使用AMS软件中ADF软件的含时密度泛函理论（TDDFT）计算在这种埃尺度近场条件下分子的极化率，其中针尖与小分子体系使用Discrete Interaction Model /Quantum Mechanics (DIM/QM)方法处理。     作者采用局域拉曼极化率密度积分方法（利用TDDFT得到的原子极化率与近场强度）直观地解释了实验拉曼散射图像的来源，阐明了近场局域化与场梯度对分辨率的影响，该稳定结构的拉曼散射图像与实验结果一致。 原子级分辨率的CoTPP拉曼散射图像中为理解分子振动奠定了基础，揭示了TERS对微观结构表征的潜力。   Chen, X.; Liu, P.; Hu, Z.; Jensen, L. High-Resolution Tip-Enhanced Raman Scattering Probes Sub-Molecular Density Changes. Nat. Commun. 2019, 10, 2567 Liu, P.; Chen, X.; Ye H.; Jensen L., Resolving Molecular Structures with High-Resolution Tip-Enhanced Raman Scattering Images, ACS Nano, […]

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石墨相氮化碳g-C3N4量子点依赖pH值的光致发光机理研究（Advanced Theory and Simulations, 2019）

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石墨相氮化碳g-C3N4量子点是一种被广泛研究的荧光材料，其光致发光特性体现出pH值依赖性。然而不同的实验中，观察到性能相反的变化趋势，其机理尚不清楚。东南大学王金兰教授课题组基于含时密度泛函理论（TDDFT）和非绝热分子动力学模拟，提出中性和酸性条件下g-C3N4量子点光吸收与辐射/非辐射复合的协同机制。特别是在弱酸性条件下，g-C3N4量子点的强光吸收和弱非辐射复合，导致荧光发射较强。而在强酸性条件下，虽然光吸收仍然很高，但快速的非辐射电子空穴复合大大降低了激发态的布居，从而导致荧光猝灭。 N原子的质子化作用改变了跃迁通道的轨道组成和前线分子轨道重叠，从而调节了辐射和非辐射复合之间的竞争以及发光性能。此外，不同官能团的g-C3N4量子点的吸收和发射特性的变化趋势没有明显变化，这表明了该机理解释的普适性。DFT/TDDFT计算采用ADF，分子动力学模拟采用NAMD完成。 Zhaobo Zhou, Xianghong Niu, Liang Ma, Jinlan Wang, Revealing the pH‐Dependent Photoluminescence Mechanism of Graphitic C3N4 Quantum Dots, Advanced Theory and Simulations, 2019, 2, 1900074

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ReaxFF分子动力学模拟药物释放过程（Phys. Chem. Chem. Phys., 2019）

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最近，一项实验和计算模拟联合研究表明，ReaxFF可以真实地描述功能化的金纳米颗粒，从理论上理解和预测抗生素的释放。这为ReaxFF分子动力学模拟辅助开发可控的纳米粒子原位药物释放带来了希望。 作者使用ReaxFF对共轭壳聚糖-庆大霉素官能化的金纳米粒子在水溶液中的动力学行为进行模拟，研究了基质包埋对抗生素抗菌活性的结构和动力学影响及其释药机理。 模拟体系：约200000个原子（水分子：40000）。图中：柠檬酸盐（棕红色分子）、壳聚糖（浅蓝色分子）和庆大霉素（绿色分子）。 S. Monti, J. Jose, A. Sahajan, N. Kalarikkal, and S. Thomas, Structure and dynamics of gold nanoparticles decorated with chitosan–gentamicin conjugates: ReaxFF molecular dynamics simulations to disclose drug delivery, Phys. Chem. Chem. Phys. 2019,21, 13099-13108

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工业聚合物制备锂离子电池新型电极材料的理论筛选(Ionics, 2019)

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有机聚合物具有较低的溶解性、较低的自放电速率、较高的机械强度、较高的柔韧性、优异的热稳定性和通用性，有可能成为锂离子电池的电极材料。 北京工业大学孙少瑞课题组计算了文献报道的11种锂离子电池的聚合物电极材料的 ΔEpoly，并与实验值线性拟合得到经验公式： 然后利用半经验公式对未知材料进行预测。考虑到材料的电位、容量和带隙，选择了三种理想的电极材料（16、17、23）。通过对这三种理想电极材料进一步研究发现，LUMO能量越低、杂原子/取代基的电负性越强、材料的电位越高，越有利于设计新型聚合物电极材料。 本文采用AMS软件中的BAND模块完成计算，对于一维周期性体系的计算，由于基组和周期性边界条件的差异，BAND的计算效率与精度，均高于平面波程序。 Huili Lu, Jun Yu, Ge Chen, Shaorui Sun, Theoretical screening of novel electrode materials for lithium–ion batteries from industrial polymers, Ionics (2019)

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原位观察活性MoS2模型催化剂加氢脱硫（Nature Comm.，2019）

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加氢脱硫工艺是化学工业的基石之一，从石油中将有害的硫脱除，生产出清洁的碳氢化合物。MoS2纳米岛的边缘是催化活性位点，反应压强5-160 bar，温度260-380 ℃。到目前为止，还不清楚这些苛刻的条件如何影响催化剂的结构。因此荷兰莱顿大学Rik V. Mom等人利用高压扫描隧道显微镜，成功地原位观察了该反应条件下活性MoS2模型催化剂。结果表明，MoS2纳米岛活性边缘区的硫、氢和烃覆盖情况随气体环境的变化而变化。通过与密度泛函理论计算结果进行比较，作者提出CH3SH脱硫过程中的优势边结构吸附了硫和CH3SH的混合物。 MoS2 edge structure in various gas environments. The bottom panels (d, e, f) show the original images, which were differentiated (in the fast scanning direction) to highlight the atomic contrast. The top panels (a, b, c) depict the averaged edge unit cell obtained from the bottom panels (d, e, f). […]

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Amsterdam Modeling Suite（原名ADF）2019新版发布

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AMS新增功能 巨正则系综蒙特卡洛（GCMC） 内反应坐标（IRC）扫描 选模振动分析（Mode Selective Vibrational Analysis） 热力学性质（理想气体模型） 简正模PVDOS 分子动力学：分子碎片成分分析 分子动力学：分子枪（分子入射）、分子沉降（模拟过程中移除某些产物） PLUMED：分子动力学分析、多种自由能计算 Collective Variable-driven Hyperdynamics (CVHD) 注意：这些功能，在AMS所有计算模块中均能使用。例如DFTB的分子动力学模拟，也能像传统的ReaxFF分子动力学模拟那样，得到分子数量变化曲线。GCMC模拟在各个模块中均可使用。 GUI 聚合物建模 不同谱图的重叠比对 ADF 新QTAIM与Conceptual DFT AOResponse: 考虑旋轨耦合的极化率、Raman光谱 DRF梯度 Unrestricted开壳层EDA-NOCV BAND DFT-1/2方法得到更好的带隙 SM12溶剂化方法 DFTB GFN1-xTB方法：可以通过ADFView查看分子轨道 改善了SCC收敛性 MOPAC 并行化优化 ReaxFF ADFtrain: 力场优化训练集生成的辅助工具 OpenMP并行技术 COSMO-RS 聚合物热力学性质 新的蒸汽压预测方法

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  • 基于 µCT 建模研究亚麻纤维的形态和力学性能概述 在当前可持续资源需求持续增长的背景下，植物纤维作为玻璃纤维等合成纤维的替代材料，近年来在市场上的能见度与占有率逐渐提升。在各类植物纤维中，亚麻纤维相较于玻璃纤维因其已通过生命周期评估证实的环境优势而备受关注。但在结构产品中的大规模应用仍受到多重因素的制约，植物纤维的自然特性在不同层面上引入了变异性，给更好地理解结构-力学性能关系带来了巨大挑战。 本研究基于 µCT 扫描图像数据创建亚麻纤维的微观结构模型，采用有限元方法模拟复杂纤维形态引起的局部应力和应变分布，探索形态特征对力学性能的影响。 图像处理和模拟 遵循标准 NF t 25-501 [...]
  • 水滑石/硼酸锌/改性环氧树脂复合阻燃涂层的制备及其阻燃性能研究背景 发泡聚苯乙烯泡沫具有保温、吸水、抗压减震、耐候性好等优点，被广泛应用于产品包装、建筑消防、化工生产、汽车工业和航空航天等众多领域。根据相关统计，普通 EPS 阻燃性能较差，暴露在明火中容易发生分解燃烧，且燃烧时伴随着大量的浓烟和刺鼻气体，对人体和环境构成巨大威胁。因此，提高 EPS 的阻燃和抑烟性能至关重要。 研究内容 本研究由沈阳理工大学和辽宁工程技术大学等单位合作，基于机器学习势方法，使用 AMS 软件中的 ML Potential 模块完成燃烧模拟工作。构建铝镁水滑石、硼酸锌、聚氨酯和环氧树脂阻燃涂层晶胞模型。通过模拟手段从微观层面对涂层体系进行燃烧反应研究，该方法不仅能够直接获取涂层结构体系的燃烧演化过程，还能够利用微观阻燃机理揭示宏观阻燃现象。 图1 涂层分子模型 在 15000 fs 内，三种涂层体系内的总分子数量随温度升高而快速增加；15000-27500 fs 内，分子数量发生小幅度上下波动，说明燃烧逐渐减弱，分子的消耗和生成逐渐趋于平衡；25750-30000 fs 内，分子数量随温度降低而逐渐减少。0-2500 fs 阶段，涂层体系内势能的增加表明发生吸热反应；2500-27500 fs 阶段，体系内势能缓慢降低；27500-3000 fs 阶段，体系势能随温度降低而快速减小。 图2 燃烧过程中体系分子数量和能量的变化规律 [...]
  • Co-TMDC 磁性隧道结：自旋电子学的新前沿研究背景 过渡金属二硫化物（TMDCs）因其优异的电子和光学性能，成为各种应用中非常有前景的材料。这些材料的单层、少数层和块体多层结构可以通过各种方式进行合成，对材料的掺杂、缺陷工程和异质结构制备等技术还可以实现性能的定制。磁隧道结（MTJ）由两个被绝缘薄层隔开的铁磁电极组成。当铁磁电极的磁矩的平行（反平行）配置时，MTJ 表现出最小（最大）电阻，电阻的变化幅度可以以隧穿磁电阻（TMR）表示。在二进制术语中，这些电阻最小（最大）状态对应于 0/1。这些磁性比特的状态可以通过自旋转移力矩（STT）、自旋轨道力矩（SOT）或外部磁场来操纵。MTJ是自旋电子学的基本器件单元，主要用于读取和写入器件的磁性状态。其低功耗、大面积可扩展性、几乎无限的耐久性和非易失性使其适用于各种应用，如模数转换器、微波发生器、振荡器、磁传感器、非易失触发器、神经形态计算机、全加法器、基于自旋的 NANDS、自旋逻辑和磁随机存取存储器（MRAM）。 研究内容 作者研究了 Co/XY2/Co（X∈（Mo，W），Y∈（S，Se，Te））构成的高自旋极化电流的磁隧道结（MTJ）。密度泛函理论（DFT）用于计算基态电子性质，非平衡格林函数方法则用于量子输运计算。 图1. Co/XY2/Co 的结构示意图 [...]
  • 锂电池电极建模：基于 CT vs DFN 模型概述 随着电池制造业持续发展以应对交通电动化需求，企业获得加速电池设计与优化进程并降低成本等商业优势的同时也承受着日益增长的压力。新型材料和应用频繁且往往出人意料地涌现使快速优化锂离子电池（LIB）设计对制造商来说极具挑战性，必须摆脱对试错法的依赖，转向包括采用数学建模的更高程度自动化。 LIB 建模的基准模型 Doyle-Fuller-Newman（DFN）框架基于物理的连续介质模型且融合了多孔电极理论，而基于 CT 扫描图像重建的三维模型能够捕捉颗粒的真实几何形状。本研究基于 CT 和 DFN [...]

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