基于三维动力学蒙特卡洛模拟的白色 TADF OLED 激子利用率优化研究

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研究背景 过去几十年间，有机发光二极管（OLED）因其广色域、超高对比度、低能耗和柔性特性，已在显示市场获得广泛应用。高效白光有机发光二极管（WOLED）作为大尺寸照明光源、液晶背光和标识应用的潜力正日益凸显。尽管 WOLED 具备显著的应用前景，要实现商业化仍需攻克多项技术难题，其中提升发光效率尤为关键。要实现多层堆叠结构 WOLED 的理性设计与优化，必须对器件物理机制（尤其是电荷与激子动力学）建立精确的定量认知。构建完整 OLED 结构的物理模型面临以下几大挑 战： 真空或溶液工艺制备的分子薄膜具有非晶态特征； 发光层及电荷传输层所采 用的分子混合材料； 激子过程中复杂的物理机制，涵盖激子的生成、传输及相互作用； 覆盖从纳秒级光物理过程到亚毫秒级载流子传输以及低迁移率层状材料中弛豫过程的广泛时间尺度 虽然宏观连续体漂移-扩散模型可以在器件尺度上描述电流密度， 但在应对主客体分子的分子级混合及其对激子过程速率的影响时仍存在局限。而基于密度泛函理论的微观原子级模型能够揭示单个分子或晶体系统的电学与光学特性，但将此模型应用于完整 OLED 堆叠结构的仿真仍充满挑战。 研究内容 华南师范大学华南先进光电子研究院彩色动态电子纸研究所刘飞龙课题组围绕 2019 年华南理工大学在Nature Communications 报道的一种高性能 TADF 型白光 OLED 器件展开研究。该文章中提出了一种高效发光的荧光 WOLED 器件，并且做了三种不同的器件来证明器件的高效性。该器件在合理的结构设计下实现了约 20.5%的外量子效率和优异的器件寿命，展现出良好的应用前景。然而，该文章并未对其中的橙色 TADF 发光材料 FDQPXZ 是如何敏化蓝色 TADF 材料 DMAC-DPS 这一关键过程进行深入探讨。理解这一能量转移过程的底层物理机制，对于未来设计更高效率的 WOLED 器件至关重要。 本研究通过 Bumblebee 软件进行三维动力学蒙特卡洛模拟，仅使用一组材料参数就成功复现了多种实验表征良好的 TADF WOLED 堆叠结构的性质，包括：电流密度-电压特性、外量子效率滚降特性及瞬态光致发光特性。针对具有混合发光层和多种器件设计的复杂多层 OLED 堆叠结构同步优化提取了电子和激子器件参数。该研究定量揭示了电子能级结构、激子能量与电荷传输及激子过程速率之间的复杂相互作用机制，系统阐释了所研究器件的高效机理。基于这些物理认知进一步提出了具有更高效率的创新器件设计方案。 图 1 器件 1 优化前后能级示意和空穴分布图 2019 […]

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AMS 应用于发光显示材料研究案例集（三）

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第二激发态三重态通过热激活反向内转换促进 TADF 和三重态-三重态湮灭光子上转换 近年来，由于 TADF 材料的高激子利用效率、低生物毒性等，TADF 有机发射体数量激增。然而现有的 TADF 通道在设计高性能材料方面还不够完善，特别是高位三重态介导的反向系间交叉过程。本文报道了一种热激活的反向内转换（TARIC）途径，该途径可以通过势能面锥形交点，实现从 T1 状态到 T2 状态的有效转移，势垒为 3.81 kcal mol−1。 在此基础上，介导的 T2 态促进了 TADF 和三重态-三重态湮灭光子上转换（TTA-UC）通道。此外，得益于TARIC途径，设计的 2′,7′-二氯荧光素（DCF）衍生物 DCF-MPYM-Me 光敏剂具有 13.6% 的优异上转换效率，高上转换效率对不含重原子的纯有机 TTA-UC 体系 TADF 光敏剂来说至关重要。 The Second Excited Triplet-State Facilitates TADF and Triplet–Triplet Annihilation Photon Upconversion via a Thermally Activated Reverse Internal Conversion, Yanliang Zhao, Yingnan Wu, Wenlong Chen, Ruiling Zhang, Gaobo Hong, Jiarui Tian, Honglei […]

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AMS 应用于发光显示材料研究案例集（二）

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电荷转移态中的自旋轨道耦合 阿姆斯特丹大学的研究人员研究了电子供-受体分子的扭曲对性质的影响。对于包含芘受体和二甲基苯胺供体的电子供体-受体体系，确定了自旋轨道耦合矩阵元（SOCME）、电荷分离的电子耦合，对构象的依赖性。 对热激活延迟荧光（TADF）、光动力疗法、三重态发光二极管而言，自旋轨道耦合效应起着决定性影响。作者在动力学和能量角度，讨论了旋-轨电荷转移系间窜跃 (SOCT-ISC) 机制，包括经典Marcus电子转移理论中，电荷分离、电荷复合的相关参数。自旋轨道耦合，在电荷复合到三重态过程中起着重要作用，可以通过TD-DFT 进行探索，同时TD-DFT也为理解和预测 SOCT-ISC 机制提供了有效途径。该研究用丙酮和 4-硫代胸腺嘧啶的自旋轨道耦合矩阵元作为基准。 关于这项工作的三个报告的视频资料，可以辅助读者理解如何在自己的工作中使用类似的方法： 芘-二甲基苯胺正交电荷转移态的自旋-轨道耦合_René Williams 使用计算化学来描述和理解SOCT-ISC机制_Davita van Raamsdonk 正交电荷转移态中的自旋轨道耦合_Shivan Bissesar 所有 ADF 输入文件（链接）。 Bissesar, D. M. E. van Raamsdonk, D. J. Gibbons, R. M. Williams, Spin Orbit Coupling in Orthogonal Charge Transfer States: (TD-)DFT of Pyrene-Dimethylaniline. Molecules 2022, 27 (3), 891. 热激子基 TADF 分子设计的理论探讨 近年来TADF过程的研究取得了诸多突破，但要进行更高效率和量子产率的TADF分子设计，还需要更多深入的理论机理上的研究。与传统（冷）TADF一样，基于热激子的TADF材料也可以有效地利用单重态和三重态激子，理论上产生100%的IQE。与冷TADF（从低激发T1到S1）不同，热TADF中的RISC过程发生在高激发三、单重激发态（Tm（m>1）与Sn（n>1））之间。设计满足热激子形成条件的材料，例如低三重态之间能隙足够大，而高激发单-三重态能级间隙足够小，仍然是相当困难的。 印度SRM大学化学系Jesni M Jacob、Mahesh […]

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AMS 应用于发光显示材料研究案例集（一）

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Ru(II)-(双齿环金属化芳香配体)发色团的固有77K磷光特性和计算模型：其相对较低的非辐射速率常数源于发射态和基态之间的低自旋轨道耦合驱动的振动耦合振幅 作者研究了 Kasha 型发射 Ru（双齿环金属化芳香配体）、[Ru(pzpy)2(CM)]+ 离子发色团（CM=1-苯基异喹啉、2,3-二苯基吡嗪和1,4-二氮杂三苯撑，pzpy=2-吡唑-1-基吡啶）的光诱导弛豫。这是首次报道纯 Ru-（双齿 CM）发色团的磷光行为。磷光发色团的 77 K 光诱导弛豫特性表明，在 670-900 nm 的发射区域，发射量子产率高于参考 Ru-bpy（bpy=2,2′-联吡啶）发色团。Ru-CM 发色团的这种现象可以归因于它们在 77 K 非辐射速率常数（kRAD）下的异常低的幅度，尽管它们的辐射速率常数并不显著。为了研究 Ru-CM 和 Ru-bpy 发色团之间 77 K 光诱导行为弛豫的差异，我们使用了计算模拟，应用了 kRAD 的基本形式和与温度无关的 kRAD 方程，其中包括计算的自旋轨道耦合值。 Intrinsic 77 K Phosphorescence Characteristics and Computational Modeling of Ru(II)-(Bidentate Cyclometalated-Aromatic Ligand) Chromophores: Their Relatively Low Nonradiative Rate Constants Originating from Low Spin−Orbit Coupling Driven […]

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Bumblebee – OLED/OFET 器件模拟平台

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通过输入分子材料、聚合物材料的性质数据，建立材料堆叠结构三维模型，使用三维动力学蒙特卡洛方法，模拟堆叠结构中的电流-电压性质、激子的各向随机传输、分布，转化为激发态发光微观过程的宏观统计，以及载流子如何在 OLED 层内移动、分布，得到像素的发光颜色区域分布、效率，并支持模拟器件寿命特性，研究器件随时间的退化。 模拟分子材料层层堆叠为像素后的发光特性 它有助于研究人员了解缺陷形成、材料老化，这对提高器件效率和寿命至关重要。Bumblebee能够大幅度降低 OLED/OFET 器件研发成本和上市时间。 Bumblebee 早期主要以云服务的形式为全球主要 OLED 生产商服务。2024 年 SCM 公司完成对 Bumblebee 的收购，考虑中国中国对跨国云服务安全性的重视，因此改版为软件服务，软件部署于用户本地进行模拟。作为 SCM 中国唯一合作伙伴，费米科技负责 Bumblebee 在中国市场的相关事务。 OLED/OFET 器件堆叠结构设计的重要性 器件的行为、性能、寿命不仅仅受材料影响，也直接受堆叠结构本身的影响，如果不提堆叠结构，就不可能说一种材料比另一种材料好 没有一种完美的材料能在所有情况下都起作用 一种材料在一个堆栈中表现很好，在另一个堆栈上表现很差 通过模拟，能预测、帮助改进特定堆栈所需的材料特性 堆叠设计可以帮助减少器件的缺点 材料一般并不完美，堆叠设计可以帮助最大限度地减少某些损失 可针对特定应用（例如，显示器、照明、汽车等）优化器件 堆叠设计需要满足： 高效 对某些参数（例如生成过程中的必然存在的微小变化）不太敏感 Bumblebee模拟激子在OLED材料层间的传输与发光 Bumblebee 的优势 三维蒙特卡洛方法模拟电学微观过程，比一维飘移扩散模型更准确 与标准动力学蒙特卡罗实现相比，新算法将计算成本降低了 10-50 倍 时间+三维结合，独特视角查看 OLED 器件的运行过程 使用方便：基于网页的图形界面建模与输出 Bumblebee 的功能 Bumblebee 视频介绍（B站） Bumblebee 用户界面概览（B站） 堆叠结构优化 结构优化：使用内置参数筛选、优化工具，对器件堆叠结构进行优化 堆叠材料：能够考虑主客体分布、堆叠层间的界面效应、考虑掺杂剂的梯度分布、聚合物堆叠形态 能够考虑分子无序和长程静电相互作用 光电特性 模拟最先进的 […]

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苯基邻位连接供-受体的苯并噻唑基二氟化硼化合物空间调控，用于OLED的TADF发光材料（ACS Appl. Mater 2024）

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摘要 乌克兰利沃夫国立理工大学设计、合成了两种咔唑电子供体、苯并噻唑稠合硼杂环受体，通过苯邻位连接的染料，并对其进行了光谱研究。由于硼杂环单元的空间效应，染料在晶态时表现出不同的构象。分子间大量氢键作用、分子堆积中非常弱的π-π堆积，导致强烈的固态发光，晶体的光致发光量子产率分别为40%和18%，基于主体的发光层的光致荧光量子产率为50%和42%。 这些化合物显示出聚集诱导发光和热激活延迟荧光（TADF）。电离势（IP）和电子亲和势（EA）值表明，所开发的染料具有良好的电荷注入能力和双极电荷传输性能。通过渡越时间测量，检测了染料层中的空穴和电子的传输。苯并噻唑基二氟化硼配合物在1.35 × 106 V cm-1 的电场下显示出1.5×10-4 和 0.7×10-4 cm2 V-1 s-1 的高电子迁移率。因此这些染料用作有OLED的发射体是非常成功的，其外部量子效率分别为 15% 和 13%。我们的研究标志着固态发射二氟化硼染料领域的一个关键进展，该染料可以作为 TADF 发射器应用于OLED。所得结果表明，苯邻位连接供体-受体染料中，受体单元的取向对 TADF 活性有显著影响。 其中逆向系间窜跃速率、自旋轨道耦合矩阵元，采用AMS软件中ADF模块计算得到。 参考文献 Sterically Tuned Ortho-Phenylene-Linked Donor–Acceptor Benzothiazole-Based Boron Difluoride Complexes as Thermally-Activated Delayed Fluorescence Emitters for Organic Light-Emitting Diodes, ACS Appl. Mater. Interfaces 2024, DOI: 10.1021/acsami.4c12662

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电荷转移态中的自旋轨道耦合（Molecules 2022）

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摘要 阿姆斯特丹大学的研究人员研究了电子供-受体分子的扭曲对性质的影响。对于包含芘受体和二甲基苯胺供体的电子供体-受体体系，确定了自旋轨道耦合矩阵元（SOCME）、电荷分离的电子耦合，对构象的依赖性。 对热激活延迟荧光（TADF）、光动力疗法、三重态发光二极管而言，自旋轨道耦合效应起着决定性影响。作者在动力学和能量角度，讨论了旋-轨电荷转移系间窜跃 (SOCT-ISC) 机制，包括经典Marcus电子转移理论中，电荷分离、电荷复合的相关参数。自旋轨道耦合，在电荷复合到三重态过程中起着重要作用，可以通过TD-DFT 进行探索，同时TD-DFT也为理解和预测 SOCT-ISC 机制提供了有效途径。该研究用丙酮和 4-硫代胸腺嘧啶的自旋轨道耦合矩阵元作为基准。 关于这项工作的三个报告的视频资料，可以辅助读者理解如何在自己的工作中使用类似的方法： 芘-二甲基苯胺正交电荷转移态的自旋-轨道耦合_René Williams使用计算化学来描述和理解SOCT-ISC机制_Davita van Raamsdonk正交电荷转移态中的自旋轨道耦合_Shivan Bissesar 所有 ADF 输入文件（链接）。 参考文献 Bissesar, D. M. E. van Raamsdonk, D. J. Gibbons, R. M. Williams, Spin Orbit Coupling in Orthogonal Charge Transfer States: (TD-)DFT of Pyrene—Dimethylaniline. Molecules 2022, 27 (3), 891.

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热激子基TADF分子设计的理论探讨（Materials Advances 2022）

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近年来TADF过程的研究取得了诸多突破，但要进行更高效率和量子产率的TADF分子设计，还需要更多深入的理论机理上的研究。与传统（冷）TADF一样，基于热激子的TADF材料也可以有效地利用单重态和三重态激子，理论上产生100%的IQE。与冷TADF（从低激发T1到S1）不同，热TADF中的RISC过程发生在高激发三、单重激发态（Tm（m>1）与Sn（n>1））之间。设计满足热激子形成条件的材料，例如低三重态之间能隙足够大，而高激发单-三重态能级间隙足够小，仍然是相当困难的。 印度SRM大学化学系Jesni M Jacob、Mahesh Kumar Ravva近期的研究中，探索、分析了分子设计的基本概念，并通过密度泛函理论建立热TADF分子的结构-性质关系，提出了一种分子设计策略。作者设计了一系列新的热激子机制施主(D)-π-受体(A)型分子，探索了新设计分子的电子特性，以助于设计“热激子”通道OLED材料。由于苯恶嗪（PXZ）和咔唑（CZ）的给电子能力适中，因此选择它们作为给电子单元，而吡嗪单元上的吸电子基团包括H、F和CN被取代为受体单元，使用CN化的萘噻二唑(NZ)和蒽噻二唑(AZ)单元连接供体和受体，设计出十二个D-π-A框架分子。这项研究可以为具有多个热激子通道的有机材料的分子设计方法带来新的见解，从而更好地利用激子。 参考文献 Theoretical Insights on Molecular Designing of Hot-Exciton based Thermally Activated Delayed Fluorescence Molecules, J. M. Jacob and M. K. Ravva, Mater. Adv., 2022, DOI: 10.1039/D2MA00039C

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专业材料与化学模拟平台 AMS2022 发布

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AMS包含全面、完善的计算模拟方法，在原子水平上对分子与团簇、聚合物、低维材料、框架结构材料、多孔材料、宏观流体提供丰富的性质模拟、预测工具。初学者友好的完善图形化操作，可以协助研究者顺利完成建模、计算、作业管理、结果分析、图谱展示。图形化操作界面，支持最新版本的Win、Linux、Mac系统 AMS主要包括分子与团簇第一性原理计算模块ADF，周期结构材料的第一性原理计算模块BAND，反应力场模块ReaxFF，溶解、萃取、蒸馏、共晶等流体热力学模拟模块COSMO-RS（通常需要ADF模块的协助，用于生成分子的coskf文件），工作流与工具集AdvanceWF模块，机器学习势与力场模块ForceField，半经验方法Mopac与DFTB，其中DFTB不仅包含原始dftb.org参数，还包括大量自建参数，覆盖了元素周期表大部分元素。 AMS2022在功能方面的改进 AMS整体算法 AMS提供多种算法驱动，例如分子动力学、巨正则系综蒙特卡洛、Force Bias蒙特卡洛、多尺度模拟、势能面扫描、振动分析等，这些算法，能够灵活调用不同计算模块。 PES Exploration：自动化反应通路搜索算法，使用户能够调用任何计算模块自动探索过渡态和局部能量最小值：过程搜索：找到局域能量最小点，以及它们之间的过渡态搜索初始结构附近的过渡状态Basin hopping寻找局域能量最小值在不同理论水平上，对过渡态和能量最小值点进行精细化计算团簇或表面上的结合位点的确定、可视化案例（使用ReaxFF演示）请点击PES Scan：扫描晶格尺寸、碎片态表面沉积分子动力模拟：用于ALD、CVD、刻蚀模拟，支持气体组分比例定制分子动力学计算均方位移、粘度轨迹回放：对其他轨迹文件，使用指定计算引擎重复其轨迹，并计算相关性质，通常用于比较势能面差异弹性墙壁（纳米反应器）：将反应物束缚于纳米球壁内，常在ReaxFF外加电场时使用摩擦学特性（剪切应力）：目前只支持命令行模式 ForceField模块 包含Machine Learning Potentials与经典力场GFN-FF、UFF、UFF4MOF、UFF4MOF-II、GAFF、Amber98、Tripos5.2 AdvanceWF模块 ChemTraYzer 2.0：由于ReaxFF自带ChemTraYzer仅适用于小分子化学反应的分析，SCM自行开发了ChemTraYzer 2.0，可用于小分子、大分子、聚合物、非均相等各种类型化学的分析，并能够提供基元反应方程式、反应级数、反应速率常数（采用实验测量单位），并能够对每个反应相关原子演化过程单独显示，以便分析反应轨迹。（详细使用效果请点击）ParAMS：用于训练DFTB参数、ReaxFF力场的图形化工具：将AMS中的计算结果添加到训练集中设定训练集每个样本的权重因子导入样本力场设定需要优化的参数使用CMA-ES优化力场交叉验证生成力场Microkinetics：在从试剂到最终产品的转化过程中，通常涉及许多中间基本反应​步骤。这些基本反应步骤具有各自不同的能垒和反应速率常数，它们的整合决定了整个系统的反应行为。通过微观动力学建模，对这样的系统进行研究，可以得到整体反应速率，以及限制整体反应速率的关键因素。包含如下功能：计算温度范围内的反应速率计算不同产物的选择性确定反应的反应级数和表观活化能计算所有反应步骤的速率控制程度处理均相和异相反应应用充分混合或活塞流反应器模拟程序升温脱附模拟同位素的开关ACE Reaction：自动生成反应网络（测试中）ReactMap：确定化学反应中反应物和产物之间的最佳原子映射OLED模拟工具：OLED器件的多尺度建模、气相沉积、计算薄膜中所有分子的电离势、电子亲和力和偶极矩等特性的分布、将数据传输到 Simbeyond 的Bumblebee代码，用于涉及您的材料的 OLED 设备模拟 ADF模块 极化力场：QM/FQ Quantum Mechanics/Fluctuating Charges非弛豫偶极矩激发态激发态间跃迁偶极矩快速激发光谱计算方法POLTDDFT：扩大到绝大多数元素仅特征值自洽 GW (evGW)、G3W2配体场密度泛函（LFDFT）新功能：ESR g-张量双峰，XMCDMP2考虑自旋轨道耦合 COSMO-RS模块 改进了对多物种流体热力学的处理，例如不同的质子化和解离状态、聚集（使用溶剂）、构象异构体COSMO-RS-PDHS参数：增加了计算带电体系所需的长程静电项（如下图所示） BAND模块 -D4色散修正泛函虚晶近似：允许某些原子位以一定比例掺杂费米面的图形化显示自旋轨道耦合DOS电子能量密度函数周期结构材料的结合能XPS APPLE&P 极化力场模拟，可用于带电体系，如电解质（例如电池中的电荷迁移率）、离子液体类体系的分子动力学模拟，案例参考：离子体系的分子动力学模拟 Zacros & Zacros-post模块 动力学蒙特卡洛模拟 Quantum ESPRESSO模块 更新到7.0版 免费试用 http://www.scm.com/free-trial

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AMS在有机发光显示材料中的应用

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概述 由于智能手机电子屏等巨大市场规模，OLED材料和有机电子学是一个非常活跃的研究和工业发展领域。有机发光显示材料的研究是一个综合性的系统工程问题，有分子层面的问题，也有工艺等等层面的问题。在分子层面，电子的激发形成激子、载流子的迁移、分子激发态的内部转换以及发光过程，目前已经有相当完善的理论研究方法和工具。 ADF模块具有一些独特的工具来模拟这些分子水平上的过程问题，如电荷传输、激子耦合和发光效率等。对优化有机电致发光二极管（OLED）、有机场效应晶体管（OFET）、光伏电池（PV和OPV）和染料敏化太阳能电池（DSSC）等有机电子器件中的材料性能而言，这些分子过程非常重要。 AMS提供的模型和工具 材料结构与电子结构 通过ZORA、X2C方法精确考虑相对论自旋轨道耦合效应 包含最新的色散修正泛函，以及高精度泛函，准确预测分子结构以及分子间作用 使用高精度STO/NO基，优化分子晶体结构 分子能级与轨道 带电场、溶剂环境的表面-分子相互作用 大体系高效激发态计算 单重激发态能量Sn 三重激发态能量Tn 自然跃迁轨道NTO ΔEST、重整能 激发态结构优化与频率计算 势能面最低交叉点MECP 磷光、荧光辐射跃迁寿命 聚集诱导发光 包括QMMM在内，DFT、半经验量子化学方法、力场的多尺度方法 考虑色散修正的分子晶体、团簇结构优化 多尺度方法TDDFT进行Sn、Tn激发态计算 多尺度方法的激发态振动频率计算 分子间载流子迁移速率、转移积分 激发态动力学 自旋轨道耦合矩阵元SOCME，ZORA、X2C方法更加精确、高效 Franck-Condon因子、Huang–Rhys因子，及其多尺度计算 分析转动、振动模式对Huang–Rhys因子、系间窜跃、内转换与发光的影响 （逆向）系间窜跃速率、内转换速率、辐射跃迁速率 发光量子产率PLQY、外部量子效率EQE AMS发展展望 2020年起，荷兰SCM公司与Simbeyond公司合作开发第一款完全集成的OLED多尺度仿真平台，结合两家荷兰公司在工业有机器件和原子级学术模拟中的优势，实现跨越分子到器件的工业研究， 目前已经开发出OLED材料数据库与流程化模拟脚本。(相关技术资料2022版) 其他参考资料： 有机电子学模拟讲义I 有机电子学模拟讲义II OLED相关墙报 有机电子学领域文章合集 特邀文集 中文教程库 立即试用AMS http://www.scm.com/free-trial 研究实例 实例1：无重元素高效持久室温磷光分子 Indranil Bhattacharjee, Shuzo Hirata Highly Efficient Persistent Room‐Temperature Phosphorescence from Heavy Atom‐Free […]

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