摘要 近日，华南师范大学华南先进光电子研究院彩色动态电子纸研究所周国富教授团队刘飞龙副研究员课题组在《Physical Review B》发表题为“Effect of Coulomb correlation in the generalized Einstein relation in disordered organic semiconductors”的研究论文。该工作面向无序有机半导体中电荷输运的核心基础理论，结合平衡统计模型与三维动力学蒙特卡洛（3D-KMC）模拟，系统揭示了多组分态密度（DOS）结构下的多级填充机制，并阐明了库仑关联如何通过改变载流子占据分布来调控广义爱因斯坦关系（GER），为有机发光二极管（OLED）等器件的漂移-扩散模拟提供了重要的理论依据。 研究背景 爱因斯坦关系建立了载流子扩散与漂移输运之间的重要联系，是理解半导体电荷输运的基础。在理想化的非简并条件下，扩散系数 D 与迁移率 μ 的比值满足经典爱因斯坦关系。然而，在无序有机半导体中，分子间能量差异会形成较宽的态密度分布，载流子还会随着浓度增加逐步填充不同能量的局域态。因此，D/μ 会随载流子浓度和占据统计发生变化，需要通过广义爱因斯坦关系进行描述。现有 GER 研究已揭示能级无序与载流子填充的重要作用，但当体系中存在载流子之间的库仑关联时，载流子的能量占据和空间分布会进一步改变。特别是在主客体多组分材料中，不同组分具有不同的能级位置和浓度，因此载流子会分阶段填充。库仑关联如何影响这一过程，并进一步改变 GER 的浓度依赖特征，仍有必要进行系统分析。 为区分态密度结构、载流子填充和库仑关联各自的作用，研究首先利用平衡统计模型分析纯材料、二元主客体体系及三元主客体体系中的 GER，建立不同能级组分依次填充时的参考图景。在此基础上，研究进一步采用三维动力学蒙特卡洛模拟追踪载流子在局域态之间的跳跃输运，并在 KMC 框架中考虑外加电场和载流子间的库仑相互作用。这种由平衡统计分析到非平衡输运模拟的研究路线，使研究者能够将多组分 DOS 引起的填充特征，与电场和库仑关联对载流子占据分布的进一步调制区分开来。 研究内容 研究首先比较了纯无序材料与主客体体系在不同条件下的 GER 特征，并结合主体、客体的占据比例及相关统计响应，分析载流子填充过程与 GER 曲线之间的联系。如图 1 所示，在纯材料中，载流子主要随浓度增加逐步填充单一无序态密度分布；而在主客体体系中，由于主体与客体之间存在能级差，载流子会经历不同能级组分之间的分阶段填充。在组分填充发生转换的浓度区间，GER 曲线出现明显的峰结构。图 1 还展示了库仑关联对载流子占据比例及 1/(∂n/∂EF) 的影响。库仑排斥会改变主体与客体之间的占据平衡，使部分载流子难以继续占据某些低能客体态，从而促使主体态在较低载流子浓度下提早开始被填充。相应地，主客体填充转换的位置及 GER 峰结构也会发生变化。这表明，多组分体系中的 GER 不仅取决于态密度本身，还与不同能级组分之间的载流子重新分布密切相关。 图1.（a）-（d）纯材料和主客体体系有无库仑关联时的结果；（e）-（f）分别展示 主客体体系中主体与客体的占据比例及对应的 1/(∂n/∂EF) 在明确多组分填充特征的基础上，研究进一步考察了库仑关联强度对GER 的影响。通过改变相对介电常数，研究团队比较了不同库仑关联强度下纯材料与二元主客体体系的KMC […]
