摘要 镅是核能发电的一种中子捕获副产品，也是高放废物长期放射性毒性的主要来源。利用快堆有效地回收镅，然后将其嬗变为短寿命或稳定的核素，将大大减少核能对环境的影响。 然而，具有高中子俘获截面的镧系元素(Ln)(例如$^{157}$Gd)的共存严重限制了嬗变效率。克服这一障碍需要开发有效分离镅和镧系元素的方法，几十年来，这一直是核工业的一个长期挑战。这一困难主要源于它们相似的化学行为：镅和镧系元素都以热力学稳定的三价阳离子形式存在于溶液中，具有几乎相同的离子半径和配位化学属性。传统的分离方法利用Am(III)和Ln(III)离子之间微妙的键合差异，即含有氮或硫给体的萃取剂使Am(III)优先分配于Ln(III)。但这种分离策略仍然受到Am(III)和Ln(III)之间的有限区分的阻碍，更值得注意的是，过程产生了大量的二次放射性液体废物。 Am(III)氧化为Am(VI)产生的AmO$_2^{2+}$离子与Ln(III)离子不同，原则上具有促进分离的潜在可能性，但传统分离方案(包括溶剂和固体萃取)所需的辐射分解产物和有机试剂，将Am(VI)快速还原回Am(III)，不利于氧化还原分离。 最近，来自苏州大学、清华大学、布鲁克（北京）科技有限公司、上海科技大学，以及德国、美国的多家机构合作研究，报道了一个纳米尺度的多酸盐(POM)簇，在硝酸介质中，其空位位点对六价锕系元素($^{238}$U, $^{237}$Np, $^{242}$Pu和$^{243}$Am)选择性配位相容性，比三价镧系元素更好。该团簇是迄今为止在水介质中观察到的最稳定的Am(VI)物质。纳米级Am(VI)-POM团簇与水合镧系离子的超滤分离可由市售细孔膜实现，能够促进一次通过的镅/镧系离子分离方法的发展，该方法高效快速，不涉及任何有机成分，并且需要最小的能量输入。 本文理论计算采用AMS软件ADF模块完成，利用EDA-NOCV方法分析其化学键性质，并使用CP2K进行了结构部分约束的NVT系综第一性原理分子动力学模拟。 参考文献 Ultrafiltration separation of Am(VI)- polyoxometalate from lanthanides, Hailong Zhang, Ao Li, Kai Li, Zhipeng Wang , Xiaocheng Xu , Yaxing Wang, Matthew V. Sheridan , Han-Shi Hu , Chao Xu, Evgeny V. Alekseev , Zhenyi Zhang , Pu Yan , Kecheng Cao , Zhifang Chai , […]