模拟自然中的固氮环境(相似的环境压力、室温、纯水和入射光)能对未来氮转化提供有效途径。N≡N键的热裂解能非常高，在温和条件下，氮的还原通常经历了缔合交替或远端途径，而非通过解离机制。中国科技大学熊宇杰课题组报道，在水与光照条件下，表面等离激元能够为N2解离提供足够的活化能，并通过原位同步辐射的红外光谱和近环境压强下X射线光电子能谱得到证实。 理论模拟表明，表面等离子体增强对电场的增强，以及等离子体热电子、界面杂交可能在N≡N解离中起重要作用。尤其是AuRu芯-天线纳米结构的活性位点以及更宽的光吸附截面，导致在室温和2 atm压力下，在没有任何牺牲试剂的情况下，达到了101.4 μmol/(g·h)的氨生成速率。本项研究成果突出了表面等离激元对惰性分子活化的意义，为开发新型催化体系提供了一个有前景的平台。 结构优化计算采用BP86泛函以及DZP大冻芯基组，并使用ZORA标量相对论方法考虑相对论效应的影响。计算电子密度空间分布时，采用BP86/TZP，并使用Unrestricted方法处理开壳层体系（即α与β电子不完全配对体系）。所有计算使用ADF完成。 Canyu HuXing ChenJianbo JinYong HanShuangming ChenHuanxin JuJun CaiYunrui QiuChao GaoChengming WangZeming QiRan Long*Li SongZhi LiuYujie Xiong*, Surface Plasmon Enabling Nitrogen Fixation in Pure Water through a Dissociative Mechanism under Mild Conditions, J. Am. Chem. Soc.2019, 141,19, 7807-7814

溶液处理的二维有机半导体在光电子、生物传感器方面的应用，是近年的研究热点。但是制备分子取向规则、缺陷密度低的二维有机晶体薄膜仍然面临挑战。香港大学冯宪平课题组与新墨西哥州立大学Paddy Kwok Leung Chan课题组使用超慢剪切法（Ultraslow Shearing Method）制备出高度结晶的C10-DNTT单层晶体。通过表面能计算，证实其动力学Wulff构造生长模式。   得到的无缝、高度结晶单层作为模板，在上面热沉积另一个超薄C10-DNTT结晶单层，这种方式制备的薄膜，其分子取向完全复制了模板的取向。C10-DNTT制备的有机场效应晶体管载流子迁移率可以达到14.7 cm2/V·s，而纯粹的热蒸发法只能达到7.3 cm2/V·s，溶液剪切法为2.8 cm2/V·s。这种简单有效的方法，可能用于大规模制备高性能、低成本电子产品。 载流子迁移率的计算，采用AMS软件中的ADF模块，通过转移积分的计算得到。 Zhiwen Zhou, Qisheng Wu, Sijia Wang, Yu-Ting Huang, Hua Guo, Shien-Ping Feng,* and Paddy Kwok Leung Chan*, Field-Effect Transistors Based on 2D Organic Semiconductors Developed by a Hybrid Deposition Method, Adv. Sci. 2019, 1900775