ReaxFF

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ReaxFF的功能

通过力场的方式,模拟介观尺度下,可能发生的化学反应,以及有关的热力学与动力学性质。使用台式机能够模拟数十万原子的化学反应过程。目前能够用于溶液环境、界面、金属和金属氧化物表面分子反应的模拟。


  • 观察反应物、产物的数量变化
  • 观察温度、能量的变化

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案例1:纳米纤维素−氧化石墨烯的生物杂化(ACS Nano, 2018)

纳米纤维素和氧化石墨烯自组装成高孔生物杂化材料,促进了多功能膜的设计和合成,以及水污染物治理。在纳米和分子尺度上,自组装、金属离子捕获和生物杂化形成团簇的机理是相当复杂的,它们的阐明需要从实验数据和计算模拟相结合得到证据。

本文通过原子力显微镜(AFM)对(2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧基)介导的氧化纤维素纳米纤维(TOCNFs)、氧化石墨烯(GO)及其生物杂化膜的微拷贝研究,获得了强有力、直接的自组装证据;小的GO纳米粒子首先沿着单一的TOCNF纤维附着、积累,长而柔的TOCNF以丝状缠绕在宽而平的GO平面上,从而形成一个无定形的多孔生物杂化网络。

ACS Nano 2018, 12, 7028−7038

利用先进的显微技术研究了Cu(Ⅱ)吸附前后TOCNFs和GO膜的自组装及其表面性质,并通过Amsterdam Modeling Suite中的ReaxFF模块进行分子动力学(MD)模拟进一步阐明了TOCNFs和GO膜的层状结构。

MD模拟确认了TOCNF和GO膜在溶液中捕获Cu(Ⅱ)离子,以及干燥过程中离子团簇形成的动力学过程。这项多学科研究的结果,使这项研究向前迈进了一步,揭示了生物种属自组装行为的具体方面,并提出了有效的设计策略,为工业应用控制孔径大小和强健材料。


案例2:

检测表面吸附的化学反应,甚至可以区分不同的吸附类型。例如水分子吸附在铝表面的模拟,在Movie中可以显示如下:

可以看到三个物种的数量变化:Al、H2O分子、吸附状态的水分子H2O(ads)。吸附状态的分子,通过(ads)缀加的位置,可以得知是哪个原子与表面形成吸附键。例如H2O(ads)表示水分子的O原子与表面形成吸附键。使用方法,参考:模拟、分析表面反应


案例2:

氢脆化会显著地减弱金属系统的机械强度,例如在碳钢等材料的氢脆化经常会导致灾难性的结果。对于需要暴露在氢气中的材料,特别是用于精炼厂、输油管和燃气管线中的铁来说,这是一个特别严重的问题。

在体心立方铁、铁-铁碳化物界面的氢原子轨迹:纳米孔洞(左)和铁-碳化铁界面(右)之间的氢体系的反应分子力场模拟

Phys. Chem. Chem. Phys. 18 761-771 (2016)

作者使用ReaxFF模块的巨正则蒙特卡罗方法研究铁相中纳米孔洞的生长。在铁-碳化铁界面,氢的浓度增大,导致铁-碳化铁界面强度降低,从而产生“氢致分离”的现象。ReaxFF模拟重现了氢原子在表面和微空隙间积累的实验现象。这些结果表明,分子反应力场方法对于体心立方铁的氢脆化以及在更复杂的金属/金属碳化物表面的氢反应的模拟是非常可靠的。


案例3:

使用ReaxFF模拟液化焦煤在氧气氛围中的燃烧(C5743H1511O131N61S12 + 14,000 O2)过程,获得高温下结构演化以及化学反应的详细信息。250 ps的模拟过程,耗用了36核6星期时间。

C5743H1511O131N61S12的燃烧 Combustion and Flame, 159 (3), 1272-1285 (2012)

Combustion and Flame,159 (3), 1272-1285 (2012)

在模拟的反应过程中,我们看到焦煤的氧化过程是以焦煤的热解或脱氢开始的,其中热解在高温下更重要一些。


案例4:

使用ReaxFF结合TDDFT方法,研究TiO2表面染料分子的结构特征、聚集特征、光学与动力学性质。阐明了染料敏化太阳能电池DSSC的主要成分,通过多层次的理论方法,与实验结果一致地,理想地描述了染料分子区域的有序性、染料分子在基底表面的堆叠以及强锚定机制。并阐释了染料分子富集导致了吸收光谱的红移。

Dyes on TiO2: ReaxFF + TDDFT J. Phys. Chem. C 120, 2787–2796 (2016)

Dyes on TiO2: ReaxFF + TDDFT J. Phys. Chem. C 120, 2787–2796 (2016)


案例5:

ADF软件中的ReaxFF模块包含Molecular gun功能,可以用于模拟材料表面的沉积。例如本例中,在石墨烯表面入射水分子,水分子逐渐在石墨烯表面沉积并聚集为水滴(点击)


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