探索氢键对低维材料金半接触中的性能提升与理论极限（Mater. Horiz. 2023）

简介

超越硅材料的先进电子学发展需要将沟道材料厚度缩减至二维（2D）极限。然而，利用 2D 半导体制造器件的一个关键挑战是需要接近量子极限的低接触电阻，这主要受限于固有的范德华间隙导致的附加隧穿电阻。最近，半金属（铋、锑等）/二硫化钼接触的强范德华接触接近量子极限，为进一步缩小器件尺寸和延续摩尔定律提供了希望，引发了一波探索 2D 晶体管性能极限的研究热潮。然而，继续降低接触电阻仍然具有挑战性，因为半金属接触受限于范德华相互作用的本质及狭窄的功函数范围。此外，实现清洁无损的金属沉积工艺仍具有一定技术挑战。因此，急需实现能本质上克服范德华间隙的超洁净、无损的金半接触。北京大学信息工程学院张敏课题组利用第一性原理和量子输运模拟，提出与阐明了氢键接触技术在开发新型低维器件和探索性能极限中的潜力，凸显了化学、物理和材料科学之间的交叉研究对电子学发展的重要机遇。

研究内容

这项研究基于第一性原理提出利用氢键相互作用本质上克服固有的范德华间隙，并讨论了在各种 2D 半导体中实现良好氢键接触的通用设计理念。鉴于氢键所具备的类似于范德华力的洁净界面特性，且具有更强的电子态耦合能力，氢键接触能够实现接近量子极限的超低接触电阻。此外，2D 材料的表面工程赋予了氢键接触较高的设计灵活性，能够使金半接触同时逼近修正的肖特基-莫特极限。理论预测优异的氢键接触可以为各种新型高迁移率 2D 半导体（如氮化物、氧化物、卤化物、硫族化合物等）提供延续摩尔定律所需的电接触。这项研究成果将为进一步探索 2D 晶体管的性能极限提供理论指导，并为从高性能晶体管到量子器件的广泛应用提供了一种设计理想金半接触的方法，从而加速这个令人兴奋且迅速发展的领域的进步。

本研究进一步利用 QuantumATK 中的机器学习力场模块研究了复杂的氢键接触体系的动力学稳定性，在理论上指出了最有利于实验实现的材料组合。使用 QuantumATK 中的 Nudge Elastic Band 模块计算了氢键异质结中氢原子的扩散势垒来进一步评估氢键接触的化学稳定性。研究结果表明，氢原子扩散势垒的高度与异质结的接触性能之间存在权衡。具体来说，随着异质结结合能的增加，两种材料之间的接触会变得更紧密，并表现出更大的隧道概率。因此，这导致氢原子的扩散阻力降低。为了在接触性能和稳定性之间取得平衡，作者重点研究了 Nb₄C₃(OH)₂/MoS₂ 异质结，它的扩散势垒为 0.94 eV，同时接触电阻较低（n_2D = 1.5×10¹³ cm^-2 时为 109.82 Ω μm；n_2D = 3×10¹³ cm^-2 时为 57.31 Ω μm）。

为了量化温度效应导致的接触几何形状对电接触的影响，作者利用 QuantumATK 的分子动力学模块在进行长达 100ps 的NVT热平衡之后独立进行了多个时长为 5ps 的 Langevin 动力学采样。由于粒子的初始速度是从随机麦克斯韦分布中产生的，因此对多个样本的结果取平均值可确保在给定温度下产生具有统计学意义的结果。这种方法已被广泛用于解决电子-声子耦合问题（如 Phys. Rev. B, 2017, 95, 245210 所示）。结果表明，对于典型的氢键接触系统，其在温度为300K和350K时的接触性能相比于绝对零度时分别退化不超过10% 和 20%。

总结

本文基于第一原理计算和分子动力学模拟，提出利用氢键相互作用从本质上克服金属与二维半导体之间固有的范德华间隙。理论计算指出通过采用羟基封端 MXene 等材料作为电极，可以在各种二维半导体体系中实现同时接近量子极限和修正肖特基-莫特极限的N型欧姆接触。

参考

• Liu, D.; Liu, Z.; Zhu, J.; Zhang, M. Hydrogen-Bonding Enables Two-Dimensional Metal/Semiconductor Tunable Contacts Approaching the Quantum Limit and the Modified Schottky–Mott Limit Simultaneously. Mater. Horiz. 2023. https://doi.org/10.1039/D3MH00736G.

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