对称性感知生成发现新型反铁磁材料

研究背景

自旋电子学通过利用电子自旋而不仅是电荷来存储和处理信息。当前磁随机存储器等器件大多依赖铁磁体的宏观磁矩进行读写，但铁磁体容易受到外部磁场干扰，并会产生杂散场，限制器件高密度集成。反铁磁体（AFMs）中相邻自旋反向排列，净磁矩为零，因此天然具备抗磁场干扰、低杂散场和太赫兹尺度超快磁动力学等优势。

然而，判定一个材料是否具有反铁磁基态，并非仅由化学组成决定。在高对称性的磁性晶体结构中，位于不同空间格点的磁性原子，其自旋构型可能更容易满足空间反演和时间反演的联合对称性。这种对称性将导致自旋向上与自旋向下的能带完全简并，从而形成反铁磁序。因此，反铁磁材料的发现本质上是一个多维度问题，需要同时兼顾化学空间的广度、几何结构的合理性以及晶体对称性等多重约束。

近年来，深度生成模型在晶体逆向设计中展现出巨大潜力^1-4。但现有生成模型普遍缺乏对晶体对称性的显式编码，导致其生成高对称结构的效率偏低^3,4，往往更倾向于产生低对称性乃至 P1 空间群的结构，难以系统地探索反铁磁材料更可能涌现的高对称空间。

研究内容

杭州电子科技大学张正明副教授等人提出了一种名为SG‑CDVAE的生成框架。他们将晶体对称性这一关键物理信息嵌入到生成模型架构中，从而实现对高对称反铁磁材料的定向设计。SG-CDVAE 以 CDVAE 为基础，同时编码晶体几何结构和空间群仿射矩阵：通过周期图神经网络编码器提取几何隐变量 z_geo，通过二维卷积编码器提取对称性隐变量 z_sg，两者拼接后形成融合几何与对称信息的完整隐变量 z。在训练阶段，模型一方面用  z 预测组成、晶格和原子数，另一方面用 z_geo 预测空间群编号；扩散解码器则在 z 条件下对加入噪声的原子坐标和原子类型进行去噪，重构晶体结构。这样做的目标是让隐空间不只学到局部几何，还能学习全局对称性。在生成阶段，引入了匹配采样（matched sampling）策略。首先随机采样 z_geo，预测其对应的空间群及仿射矩阵，再编码得到匹配的 z_sg，从而确保生成的晶体结构在初始时就具有较高的对称性。对比实验表明， SG‑CDVAE生成的高对称结构（空间群编号 SG ≥ 25）比例达 19.62%，远高于原始 CDVAE（3.85%）。

为快速评估生成晶体的稳定性和磁性，构建了基于 CHGNet⁵ 的高通量筛选流程。首先，用 SG-CDVAE 大量生成晶体结构；然后保留磁性原子数为偶数的结构，这是因为补偿反铁磁序通常需要成对的磁性原子格点；接着使用 CHGNet 快速弛豫晶格和原子位置，并保留形成能 FE < 0 eV/atom 的结构。磁性判断采用两级分类器区分磁有序/非磁，以及反铁磁/铁磁/亚铁磁。最终筛出 80 个 SG >= 25 的高对称反铁磁候选。

对于最终 80 个高对称 AFM 候选，使用第一性原理计算比较铁磁与反铁磁自旋构型形成能。结果显示， SmCoNiP₂、LiYbCo₂As₂、La₂V₂N₂O 等 7 个结构的反铁磁态形成能更低，确认其反铁磁基态。Pymatgen ⁶ 相图分析进一步显示这些材料位于凸包上，E_hull = 0 eV/atom，具备热力学稳定性。在这 7 个候选中， SmCoNiP₂（SG:119）、LiYbCo₂As₂（SG:164）、MnGe（SG:194）和Rb₂VO₃（SG:123）的声子谱无虚频，为动态稳定结构。电子能带结构表明 SmCoNiP₂、LiYbCo₂As₂ 和 MnGe 为金属，Rb₂VO₃ 为绝缘体，带隙 2.52 eV。

总结

本文提出的 SG‑CDVAE 框架成功将晶体对称性信息嵌入生成过程，结合基于 CHGNet⁵ 的高通量筛选、PhononBench^7,8 快速动力学验证和 AMS-Band/QE 软件^9,10 的第一性原理验证，从 11 万候选结构中高效发现了四种动态稳定的高对称反铁磁体（SmCoNiP₂、LiYbCo₂As₂、MnGe 和 Rb₂VO₃）。该工作建立了晶体对称性与反铁磁性之间的逆向设计桥梁，显著加速了高对称反铁磁材料的发现，为下一代自旋电子器件提供了有潜力的材料候选。

本工作于 2026 年 6 月 10 日以“Inverse Design of Novel Antiferromagnets Through Symmetry-aware Generation”为题在线发表在 npj Computational Materials 期刊上¹¹。杭州电子科技大学张正明副教授和王敦辉教授为论文共同通讯作者，课题组硕士生黄飞扬同学为论文第一作者。该研究得到了浙江省自然科学基金、国家自然科学基金等项目的资助。

参考文献

1 Zeni, C. et al. A generative model for inorganic materials design. Nature 639, 624-632, doi:10.1038/s41586-025-08628-5 (2025).

2 Ye, C.-Y., Weng, H.-M. & Wu, Q.-S. Con-CDVAE: A method for the conditional generation of crystal structures. Comput. Mater. Today 1, 100003, doi:10.1016/j.commt.2024.100003 (2024).

3 Gong, J. et al. A generative framework for predicting antiferromagnets. Adv. Sci. 12, e09488, doi:10.1002/advs.202509488 (2025).

4 Xie, T., Fu, X., Ganea, O.-E., Barzilay, R. & Jaakkola, T. Crystal diffusion variational autoencoder for periodic material generation. Int. Conf. Learn. Represent. (ICLR), doi:10.48550/arXiv.2110.06197 (2022).

5 Deng, B. et al. CHGNet as a pretrained universal neural network potential for charge-informed atomistic modelling. Nat. Mach. Intell. 5, 1031-1041, doi:10.1038/s42256-023-00716-3 (2023).

6 Ong, S. P. et al. Python Materials Genomics (pymatgen): A robust, open-source python library for materials analysis. Comp. Mater. Sci. 68, 314-319, doi:10.1016/j.commatsci.2012.10.028 (2013).

7 Han, X.-Q., Guo, P.-J., Gao, Z.-F. & Lu, Z.-Y. PhononBench:A large-scale phonon-based benchmark for dynamical stability in crystal generation. arXiv preprint arXiv:2512.21227, doi:10.48550/arXiv.2512.21227 (2025).

8 Yang, H. et al. MatterSim: A deep learning atomistic model across elements, temperatures and pressures. arXiv preprint arXiv:2405.04967, doi:10.48550/arXiv.2405.04967 (2024).

9 te Velde, G. & Baerends, E. J. Precise density-functional method for periodic structures. Phys. Rev. B 44, 7888-7903, doi:10.1103/PhysRevB.44.7888 (1991).

10 Giannozzi, P. et al. QUANTUM ESPRESSO: a modular and open-source software project for quantum simulations of materials. J. Phys.: Condens. Mat. 21, 395502, doi:10.1088/0953-8984/21/39/395502 (2009).

11 Huang, F., Zhang, Z., Gong, J., Wang, D. & Wang, B. Inverse design of novel antiferromagnets through symmetry-aware generation. npj Comput. Mater., doi:10.1038/s41524-026-02169-9 (2026).