ADF Highlight：锕系内嵌的超原子金团簇：电子结构，光谱学性质以及在表面增强拉曼散射(SERS)方面的应用

参考文献：

Yang Gao, Bo Wang, Yanyu Lei, Boon K. Teo, and Zhigang Wang, Actinide-embedded gold superatom models: Electronic structure, spectroscopic properties, and applications in surface-enhanced Raman scattering, Nano Research 2016, 9(3): 622–632

由于锕系元素的价电子具有超高的化学活性，这使得它们内嵌在超原子团簇中能够展现出奇异的性质。在本文中，作者应用密度泛函理论预测了Th@Au₁₄团簇的电子和光学性质，并且把这些性质分别与等电子的[Ac@Au₁₄]⁻ 和 [Pa@Au₁₄]⁺进行了比较。

 

 

计算结果显示这些团簇属于典型的超原子模型，均具有1S²1P⁶1D¹⁰的18电子结构。并且，它们的吸收谱也可以通过“超”原子轨道来进行解释。进一步来说，当吡啶分子吸附在Th@Au₁₄表面的时候，在紫外区488 nm 附近存在一个较强的金属基底向吡啶分子电荷转移的共振吸收峰。电荷转移SERS光谱显示，吡啶分子环形呼吸模式的拉曼强度令人惊讶的增强了约10⁴个量级，这是以前基于纯金系统所达不到的 (大约10³~10⁴)。

本文希望对于以后设计和合成基于锕系内嵌的超原子金团簇的基底材料提供一定的理论基础。