用于忆阻器器件的TaOx薄膜中的细丝形成:模拟电子能量损失谱和电子输运

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简介 电阻式随机存取存储器(ReRAM)是由金属氧化物结构堆叠在两个相同或不同的顶部和底部电极之间构成。在导电细丝形成电阻的开关机制中,体系在高电阻状态(HRS)和低电阻状态(LRS)之间切换,这取决于离子在金属氧化物上的迁移。导电细丝的断裂会导致HRS,其重新形成会导致LRS。忆阻器件在提高操作速度、更高密度、无波动性、易于集成和低功耗方面具有优势。根据氧空位起重要作用的氧化物层和电极,潜在的机制有所不同。在价态变化存储单元中,电阻开关的原因是基于氧空位(VO)的导电细丝的形成和断裂,相关的具体细节仍然是一个争论的话题。 研究内容 本项研究选择的亚化学计量比的氧化钽(TaOx)因其耐久性、操作速度、以及三重开关机制提供的多个电阻水平,是ReRAM应用的一个有前途的候选材料。TaOx基ReRAM器件的高耐久性是由于稳定的非晶相及其氧空位的自适应晶格重排。最近基于同步加速器的X射线光电子发射电子显微镜证实,TaOx忆阻器件中没有金属Ta细丝的迹象。此外,添加界面层据说可以提供氧缺陷库,并提高电阻开关器件的可靠性。 理论上早已使用第一原理计算研究对诸如Ta2O5、TiO2、HfO2、和NiO等体系进行了研究,不过以假设体系是晶体结构为主。这项研究讨论了原子水平上非晶TaOx中细丝形成的几个问题。为了验证所采用的模型体系,作者从理论上对材料的电子能量损失谱(EELS)进行了表征,并与实验EELS测量结果进行了比较。此外,作者解释了计算和实验观察到的亚化学计量比增加时的蓝移。作者通过电子输运计算研究了亚化学计量非晶结构的细丝形成,通过输运路径的形成详细解释了本征电子输运的结果,其中亚化学计量的TaOx证明了在低偏压下产生氧空位丝。通过建立合适的界面模型体系,研究了与钽(Ta)清除层或直接与氮化钛(TiN)电极的界面效应,包括TaOx/Ta和TaOx/TiN界面处传导机制的详细分析。 无定形TaOx中的透射导丝形成、电子输运路径 四种界面处a) cTa48O120/Ta[100], b) cTa48O120/TiN[100], c) aTa48O120/Ta[100], and d) aTa48O120/TiN[100]的能带排列 参考 Jiang J, Pachter R, Mahalingam K, et al. Filament Formation in TaOx Thin Films for Memristor Device Application: Modeling Electron Energy Loss Spectra and Electron Transport. Advanced Electronic Materials. 2022, 2200828; doi:10.1002/aelm.202200828

二维材料隧穿输运机制的高通量研究【QuantumATK亮点文章】

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研究背景 对于后摩尔器件来说,如何降低功耗是器件在微缩尺寸过程中面临的关键挑战之一。受到热载流子输运的限制,传统的场效应晶体管存在 60 mv /dec 的亚阈值摆幅(SS),严重限制了器件的功耗。值得注意的是,基于带间隧穿机制的隧穿场效应晶体管(TFET)是低功耗电子器件的潜在选择。例如,基于 $\mathrm{MoS_2}$ 的 TFET 具有低至 31.1 mV/dec 的陡峭 SS 特性,展现了二维材料在 TFET 中的巨大潜力。然而,如何在材料电子特性与器件性能之间建立模型来描述二者之间的物理关联一直是二维电子学面临的巨大挑战。因此,有必要对材料电子结构与器件输运特性之间的内在机理进行系统的研究,为后摩尔二维器件沟道材料的筛选提供更具体的方向。 基于此,南京理工大学张胜利教授团队提出了一种从原子尺度筛选 TFET 沟道材料的高通量研究策略,通过第一性原理结合非平衡格林函数的方法,系统地探索了二维材料物性与器件输运之间的内在物理关联,通过对材料晶系、电子性质和量子输运的系统考察,揭示了器件亚阈值摆幅与有效质量间的指数依赖关系。该研究结果对发展后摩尔时代二维低功耗电子器件具有重要的指导意义。 研究内容 首先,作者利用第一性原理的高通量计算方法筛选了近 50 种常见的二维材料,并提取了两种可能决定晶体管输运特性的关键电子结构性质,即带隙和有效质量。作者构建了 10 纳米沟道长度的二维 TFET 器件,揭示了因电子特性差异表现出的器件转移特性曲线的显著不同,主要体现在饱和电流以及亚阈值摆幅两个方面,并对上述两个输运特性指标进行划分,展现了位于最佳器件性能区域的材料。 图1. 近50种二维TFET沟道材料及其晶体结构示意图。 为了考察沟道材料中电子与空穴对器件输运性质的影响,本工作定义了简化有效质量 $m_r$,$\frac{1}{m_r}=\frac{1}{m_e}+\frac{1}{m_h}$,其中 $m_e$ 和 $m_h$ 分别为电子和空穴有效质量。作者探究了沟道材料的电子结构对二维 TFET 器件传输特性的影响机理,揭示了带隙、有效质量与器件饱和电流、亚阈值摆幅之间的物理关联。研究结果表明,对于具有相同晶系的二维材料,饱和电流几乎是随着带隙的增大而减小。要想实现高饱和电流和陡峭亚阈值摆幅的器件性能,二维沟道材料需要同时具有小的带隙和大的简化有效质量特征。 图2 二维TFET器件性能与沟道材料物性之间的物理关联。 进一步,将沟道材料按照晶系分为单斜、三角、四方和立方晶系四类,揭示了不同晶系结构下简化有效质量($m_r$)与亚阈值摆幅(SS)之间的指数函数关系$SS=Ae^{Bm_r}+C$ (A,B,C 为系数)。特别地是,具有正交和三角晶系的二维材料更容易具有陡峭SS特性,当简化有效质量 $m_r<0.2m_0$ 时,展现出沟道材料在二维低功耗 TFET 器件中的应用潜力。通过将材料物性与器件性能关联,能够为设计、寻找到潜在的具有陡峭 SS 特性的二维沟道材料提供理论指导。 小结 该工作提出了一种从原子尺度筛选 TFET 沟道材料的高通量研究策略,利用第一性原理的高通量计算方法,探索了二维材料的隧穿输运机理。通过对近 50 种二维材料构建了 […]

石墨醚纳米带中优异的自旋热电表现【QuantumATK亮点文章】

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背景 在自旋相关塞贝克效应(SDSE)中,自旋向上和自旋向下的电子在温度梯度的驱动下沿相反的方向流动,使电荷电流相互抵消,可以在器件中产生纯自旋流。作为一种制造自旋流的高效途径,近年来二维材料中的SDSE被广泛研究,如石墨烯、氮化硼、硅烯、磷烯等。人们一直致力于寻找自旋热电表现更出色的材料平台。 研究内容 作者基于新型二维材料石墨醚的纳米带结构设计构建了两类自旋热电器件,独特的能带结构及输运性质使其在热梯度之下可以产生纯自旋流。 图1 (a) 扶手椅边缘石墨醚纳米带 (AGENR) 的结构图,数字表示纳米带宽度。 (b、c) I型和II型AGENR纳米带的结构,自旋密度分布证实其边缘成功引入了磁性。(d、e)AGENR自旋热电器件的示意图,冷热端的温差为ΔT。 图2  AGENR的 (a) 能带结构和 (b) 透射谱。 (c、d) SDSE的形成机制,自旋向上和向下的电子具有符号相反的电流谱,表征其形成反向的电流。 第一性原理计算表明器件的SDSE对纳米带宽度具有鲁棒性,并表现出高自旋塞贝克系数和巨大的自旋热电优值。 图3 基于不同宽度的I型和II型AGENR器件的热致电流,表现出鲁棒的SDSE。 图4  AGENR器件的(a-d)自旋依赖塞贝克系数和(e、f)自旋热电优值。 小结 本文设计了两类基于石墨醚纳米带(AGENR)的自旋热电子器件,并通过第一性原理计算证实了其优异的自旋热电性能,在自旋热电子学中具有良好的应用前景。 参考文献 Yue Jiang, Yan-Dong Guo, Li-Yan Lin, and Xiao-Hong Yan, A robust spin-dependent Seebeck effect and remarkable spin thermoelectric performance in graphether nanoribbons. Nanoscale, 2022, 14, 10033-10040. https://doi.org/10.1039/d2nr02175g(杂志封面文章) 感谢南京邮电大学郭艳东老师课题组供稿!

Stone-Wales拓扑缺陷增强石墨烯/金属界面的键合与电子耦合(ACS Nano 2022)

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摘要 缺陷对材料的功能和性能起着至关重要的作用,但经常缺乏对相关作用的理解。缺陷的浓度通常较低,使得理论研究往往较为困难,其中突出的例子是石墨烯等二维材料的拓扑缺陷。基于石墨烯的(光)电子器件的性能主要取决于接触电极的石墨烯/金属界面特性。这种界面特性,与石墨烯中普遍存在的拓扑缺陷的相关性问题,具有很大的现实意义,但目前还无法回答。 德国马尔堡-菲利普大学J. Michael Gottfried教授与吉森大学André Schirmeisen教授等课题组,将基于AMS软件BAND模块独有的周期性体系键能分解pEDA,以及描述化学键形成导致电荷转移情况的化学价自然轨道(NOCV)方法,结合分子模型系统的实验研究相结合,对Stone-Wales拓扑缺陷进行了研究。 研究表明,与常规石墨烯相比,嵌入的缺陷与铜表面之间的键合、电子转移得到显著增强。这些发现通过分子模型得到了实验证实,其中S-W缺陷以天青烯代表,理想的石墨烯结构使用其异构体芘代表。实验相互作用能、电子结构分析和吸附距离的差异,定量地证实了缺陷对键合的控制。 该研究揭示了缺陷对石墨烯/金属界面电子耦合的重要作用,并表明拓扑缺陷工程在性能控制方面的潜在应用价值。 参考文献 Topological Stone–Wales Defects Enhance Bonding and Electronic Coupling at the Graphene/Metal Interface, Benedikt P. KleinAlexander IhleStefan R. KachelLukas RuppenthalSamuel J. HallLars SattlerSebastian M. WeberJan HerritschAndrea JaegermannDaniel EbelingReinhard J. MaurerGerhard HiltRalf Tonner-ZechAndré Schirmeisen*J. Michael Gottfried*, ACS Nano, DOI: 10.1021/acsnano.2c01952

稀土掺杂单层二硫化钨的电子和光学性质【QuantumATK亮点文章】

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概述 此项研究了计算了含钬取代杂质(HoW)单层二硫化钨(WS2)的电学和光学性质。虽然 Ho 比 W 大得多,但使用包括自旋-轨道耦合的密度泛函理论(DFT)表明 Ho:SL WS2 是稳定的。自旋分辨 DFT 计算给出 Ho 杂质的磁矩为 4.75µB。在光谱中识别出的光学选择规则与用群论推导的光学选择规则完全匹配。中性杂质的存在导致了带结构中具有f轨道特征的局域杂质态(LIS)。利用 Kubo-Greenwood 公式计算得到的光学响应 χ‖ 和 χ⊥ 的平面内和平面外分量中获得了类似原子的尖锐跃迁,光学谐振峰与实验数据吻合良好。 研究内容 图1.(a)8×8×1 SL WS2 超胞中 HoW 杂质示意图。(b)本征 SL WS2 的能带和态密度,显示面内带隙 1.6 eV,面外带隙3.2 eV。 价带边缘由于自旋轨道耦合(SOC)发生了大小为 433 meV 的劈裂。DOS 中的灰色区域为总态密度,红线为 W 的 d 轨道;蓝线为 S 的 p 轨道,黑线为二者之和。(c)本征 WS2 的光学响应,显示了面内和面外的带隙。 图2. HoW 掺杂的 8×8×1 WS2 超胞的能带和态密度。灰色区域为总态密度,彩色曲线为态密度投影(蓝:Ho 原子的f轨道;绿:邻近 S 原子的 p 轨道;红:次紧邻 W 原子的 […]

利用机器学习原子间势实现单层MoS2–WS2合金的热性能模拟【QuantumATK亮点文章】

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背景 二维量子材料有望改变传统电子学,实现涵盖化学科学的广泛应用。为了研究单层(1L)或多层过渡金属二卤化物(TMD)中的热输运,作者探索了密度泛函理论(DFT)和训练算法的结合,生成了模拟 1L-MoS2、1L-WS2 及其合金(混合结构)的矩张量势(MTP)力场,并展示了理论技术的协同将在该领域发挥重要作用。从高性能计算的角度来看,所产生的非常方便的原子间势(或分子间势),可用于预测量子材料对热扰动或其他驱动力的响应。 研究内容 作者将数百个来自原子位置微扰和分子动力学轨迹的单层结构作为训练集用于 MTP 力场的训练,对比了用所得到的 MTP 力场计算的声子性质与 DFT 和 SW 力场计算的结果。训练得到的 MTP 力场很好的描述了体系的振动特性及其热导率。 图:多种方法得到的声子谱对比。 图:多种方法计算得到的特定声子振动模式频率随组分的变化。 作者将得到的 MTP 力场用于晶格声子热导率的计算,对比了非平衡分子动力学(NEMD)和非平衡格林函数(NEGF)两种方法的结果。 图:将 MTP 机器学习力场用于NEMD和NEGF方法的热导率计算。 结论 作者的结果表明,机器学习的 MTP 力场可以准确地再现原始和合金 1L TMD 的声子结构和热传输特性。1L-MoxW1-xS2 合金结构在不同浓度下具有独特的声子谱特征,但观察到的热传输特性对组分的依赖性非常低,这使得通过混合不同原子种类来设计类似材料的热传输特性成为可能。此外,2D 合金结构对硫空位不敏感,热导率几乎不受硫空位的影响,这一行为可能有助于微调材料的热性能,以用于热管理和能量存储和转换应用。这也提示我们可以不依赖于获得无缺陷晶体材料的昂贵技术来制造器件。最后,模拟精度在更大程度上取决于参考 DFT 方法和训练集,因此,对于实际模拟体系来说,可以不需要计算成本高、冗长的优化步骤,就能获得合理的结果。 参考 Juan M. Marmolejo-Tejada et al. Thermal properties of single-layer MoS2–WS2 alloys enabled by machine-learned interatomic potentials. Chem. Commun., 2022, 58, 6902–6905. https://doi.org/10.1039/D2CC02519A更多信息:机器学习力场ML-MTPs与流程自动化新兴的低维电子材料研究

超薄砷化镓晶体管的性能极限【QuantumATK亮点文章】

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背景 晶体管的尺寸微缩是推动微电子电路发展的关键。然而,由于严重的短沟道效应,传统硅基晶体管正在接近其物理极限。当栅极长度小于 10 纳米时,实验制备的硅基晶体管的已经不能满足国际半导体技术发展路线图(ITRS)的开电流标准。为了延续摩尔定律,目前主流的一种解决方案是将沟道替换为更高迁移率的材料。其中,III-V 化合物半导体有着比硅更高的电子迁移率和电子注入速度,被认为是硅的有力继任者。而砷化镓(GaAs)因其具有良好的n型和p型器件性能,在一系列 III-V 半导体中脱颖而出。为了尽可能延长摩尔定律的寿命,探索n型和p型GaAs晶体管的性能极限十分必要。 研究内容 具有较薄沟道的晶体管可以进一步增强栅极控制力和对短沟道效应的免疫力。单层氢化 GaAs(ML GaAsH2)是超薄 GaAs 的极限形式,因此,模拟 ML GaAsH2 金属氧化物半导体场效应晶体管(MOSFET)可以给出超薄 GaAs FET 的性能上限。本文报道了作者对 n 型和 p 型双栅 ML GaAsH2 MOSFET 的第一性原理与量子输运模拟研究。作者引入 underlap 结构,得到了器件从5纳米栅长一直微缩至 1 纳米的转移特性。 图1 (a) ML GaAsH2 结构图。(b、c) ML GaAs 和 ML GaAsH2 的能带结构。(d) 双栅 ML GaAsH2 MOSFET 的示意图。(e) 5 纳米栅长的转移特性曲线 作者发现,n 和 p 型ML GaAsH2 晶体管的性能极限分别位于 3(4)和3(5)nm 栅长处。与其他模拟工作中的典型二维器件进行横向对比,只有 ML GaAsH2 器件的开电流在亚 5 纳米栅长范围内,可以同时满足NMOS、PMOS 在高性能、低功耗应用下的 ITRS […]

传感器材料与器件的模拟【QuantumATK亮点文章】

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基于高导电碳纳米管/聚氨酯复合纤维的可穿戴式应变传感器 高导电性和可伸缩性纤维因其在柔性可穿戴电子设备中的潜在应用而受到越来越多的关注。羧基化碳纳米管(c-CNT)被涂覆在柔性纤维上,作为制造可穿戴式应变传感器的方便方法。然而,由于碳纳米管的石墨化结构在羧化过程中被破坏,碳纳米管的导电性降低。如何让 c-CNT 复合纤维具有高导电性仍然是一个重大挑战。此研究通过在聚氨酯(PU)纤维上涂覆金属离子连接的 c-CNT 来制备高导电纤维,以提高 c-CNT 之间的电子传输速率。由 Fe2+ 离子和羧基形成的金属配位结显著提高了 PU 的导电性 /CNT@Fe2+ 纤维(高达 72 S m−1). 密度泛函理论计算证明,这种高导电性是具有强电子态耦合的配位结促进电子输运的结果。由此产生的配位效应增强了碳纳米管之间的相互作用,使导电网络更加灵活。基于聚氨酯的应变传感器/CNT@Fe2+ 纤维具有高灵敏度(50% 应变下的规范系数为 36)、大应变范围、不明显的漂移和耐久性。纤维应变传感器成功地用于监测关节运动和面部表情。【Zaiyu Zhuang, et al. Nanotechnology 31 (2020) 205701】 应变和电场作用下小分子在GeP单分子膜上的可调吸附行为 作者使用第一性原理计算方法研究了 GeP 单层膜对小气体分子(CO、CO2、O2、H2O、NH3、NO 和NO2)的传感特性。根据计算的吸附距离、吸附能和电荷转移,作者发现 GeP 单层膜对 NO2 和 NO 分子最敏感,所有气体分子都作为受体从 GeP 单层膜中获得电子。NO2 分子的吸附能小于 NO 分子的吸附能,这意味着 NO2 更容易从 GeP 中解吸。不同的功函数变化也表明了在无氧环境中识别 NO2 和 NO 的可能性。此外,作者将单轴和双轴应变应用于 GeP 单层膜,发现较小的双轴压缩应变可以有效地提高基于功函数型传感器的 GeP 对 […]

QuantumATK亮点文章:具有可调载流子输运和电子特性以及高电流开关比的二维GeC2

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概述 二维材料中大部分都具有优异的电学和光学性能,这使得它们在纳米电子学、光电子学和热电学等各种各样的应用场景下具有很大的潜力,但是性能仍然需要优化。例如,硅烯和锗带隙太小(带隙值<0.1 eV)难以实现晶体管的电流开关。MoS2 具有理想的带隙,但其较低的迁移率限制了其在某些器件中的应用。磷烯不仅具有理想的带隙,而且拥有高各向异性载流子迁移率,但其在空气中易氧化的特性是器件应用中的主要限制。 研究者仍需继续努力探索具有合适带隙、高载流子迁移率和高稳定性的新型二维半导体材料,并通过应变工程、多层堆叠等技术来改善现有二维半导体材料的电子特性。应变工程是调整二维材料电子特性的一种常用技术,因为二维材料本身可以承受比其块体材料更大的机械应变,这就拓宽了它们在纳米电子和光电器件中的应用。多层堆叠是调节二维材料特性的另一种策略,可以产生新的电子器件,因为许多二维材料的带隙大小变化很大程度上取决于层数。 在众多电子器件中,具有负微分电导效应的二维材料非常受欢迎。目前,大多数具有负微分电导效应的二维材料主要还是范德华异质结。然而,由于异质结的层间隧穿效率有限,想要实现高峰值电流仍然面临诸多挑战。因此,能产生负微分电导效应的单层二维材料也是有前途的。常州大学徐月华副教授课题组和美国内布拉斯加州立大学林肯分校的 Xiao Cheng Zeng 教授合作,以密度泛函理论结合非平衡格林函数的方法,研究了基于二维 tetrahex-GeC2 器件的电输运特性。该研究结果为基于负微分电导效应构建的器件提供了新选择。 材料结构与性质 tetrahex-GeC2 表现出高各向异性载流子迁移率和热力学稳定性。单层和双层 tetrahex-GeC2 的带隙分别为0.89 eV 和 0.32 eV,两者都属于直接带隙半导体。二维单层 tetrahex-GeC2 沿着 a(b) 方向 4% (-4%) 单轴拉伸(压缩)应变下,带隙可以调控到理想的 1.26 eV (1.32 eV),并且电子(空穴)有效质量保持稳定,约为 0.23 me (0.83 me)。双层tetrahex-GeC2沿着 a(b) 方向 4% (-4%) 单轴拉伸(压缩)应变下,带隙可以调控到 0.75 eV (0.92 eV),而且,在 a 方向 -1% ~ 4% 和 b 方向 -4% ~ 1% 单轴应变范围内,电子有效质量几乎保持不变,大小分别约为 0.19 me 和 […]

【QuantumATK亮点文章】表面电荷和非理想接触对动态p-n结电荷泵浦性能的影响

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概述 传统的摩擦纳米发电机只产生位移电流,使得该器件具有很大的内电阻,从而影响了它的实际应用。而化学势泵浦型摩擦纳米发电机利用两个半导体电极对之间的化学势差在电极对接触-分离运动过程中将电子从化学势高的半导体泵浦到化学势低的半导体,使得该型发电机即产生位移电流,又产生传导电流,因此具有较低的内电阻。然而在之前的实验中发现该发电机实际输出的电荷量比理论预测的电荷量低3-4个数量级。基于以上问题,武汉理工大学的邓硕副研究员与英国斯旺西大学的李立杰教授,美国佐治亚理工学院的王中林院士,以及新加坡南洋理工大学的张青教授合作,以第一性原理结合非平衡格林函数的方法分析了电子在两个半导体电极间的输运过程。研究发现在同一偏压下非理想接触时器件的电流强度要明显的低于理想接触,并且在局域态密度中电极接触面处出现了一个明显的电子密度谷,证明了非理想接触阻碍了电子在两个半导体电极间的传输。在电极对分离时,半导体内的耗尽层宽度迅速减小,但接触面附近的电子差分密度几乎不随分开距离的增大而改变,说明表面态引起的电子势垒将伴随整个电极运动过程。该研究结果为后期化学势泵浦型摩擦纳米发电机的优化指明了方向。 研究内容 作者以硅(100)面为起点,首先对硅表面进行了结构优化与态密度计算。发现优化后硅表面出现了非对称二聚重构。由投影态密度结果可知其导带最低点和价带最高点的态密度主要来自于第一层和第二层硅原子的作用。 在非理想接触情况下,相较于理想接触,同一偏压下的电流输出大幅减小,耗尽层宽度明显缩短,说明非理想接触阻碍了 p-n 结界面处电子的累积与传输。在局域态密度结果中,我们发现非理想接触时在接触面处出现了一个明显的电子密度谷,再一次证明了非理想接触对器件输运性能的影响。 由不同掺杂浓度下的电子势分布和电子密度分布结果可知,由于表面电荷的存在使得在接触面附近出现了一个明显的势垒。这是影响电子在 p-n 结界面处输运过程的又一重要因素。 当将两个半导体电极拉开 30 埃以后,发现耗尽层长度迅速缩短。说明耗尽层处所储存的电量对两个电极间的分开距离极为敏感。在分开距离由 0 到 180 埃变化的过程中,我们发现表面态引起的表面势垒将伴随着整个电极运动过程,这说明表面势垒对电子输运性能的影响伴随整个器件工作周期当中。 随着分离距离的增加,输出电荷量迅速降低。在分开距离为 30 埃时,耗尽层中 68% 的电荷就已被泵浦到外电路中。这说明该器件对电极分离距离极为敏感。因此,也预示着该器件在高频振动和微位移传感领域同样具有广阔的应用前景。 本文利用 QuantumATK 软件,研究了 p-n 结接触程度与表面态对化学势泵浦型摩擦纳米发电机输出性能的影响。发现表面电荷将显著影响接触面附近的电荷浓度分布以及电子势分布,阻碍电子和空穴在接触面处的传输过程。在分开距离为 30 埃时,该器件的电子泵浦效率可达到68%,预示着在高频和微位移领域该器件同样具有广阔的应用前景。 参考文献 Shuo Deng, Ran Xu, Min Li, Lijie Li, Zhong Lin Wang and Qing Zhang*, “Influences of surface charges and gap width between p-type and n-type […]