用于忆阻器器件的TaOx薄膜中的细丝形成:模拟电子能量损失谱和电子输运

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简介 电阻式随机存取存储器(ReRAM)是由金属氧化物结构堆叠在两个相同或不同的顶部和底部电极之间构成。在导电细丝形成电阻的开关机制中,体系在高电阻状态(HRS)和低电阻状态(LRS)之间切换,这取决于离子在金属氧化物上的迁移。导电细丝的断裂会导致HRS,其重新形成会导致LRS。忆阻器件在提高操作速度、更高密度、无波动性、易于集成和低功耗方面具有优势。根据氧空位起重要作用的氧化物层和电极,潜在的机制有所不同。在价态变化存储单元中,电阻开关的原因是基于氧空位(VO)的导电细丝的形成和断裂,相关的具体细节仍然是一个争论的话题。 研究内容 本项研究选择的亚化学计量比的氧化钽(TaOx)因其耐久性、操作速度、以及三重开关机制提供的多个电阻水平,是ReRAM应用的一个有前途的候选材料。TaOx基ReRAM器件的高耐久性是由于稳定的非晶相及其氧空位的自适应晶格重排。最近基于同步加速器的X射线光电子发射电子显微镜证实,TaOx忆阻器件中没有金属Ta细丝的迹象。此外,添加界面层据说可以提供氧缺陷库,并提高电阻开关器件的可靠性。 理论上早已使用第一原理计算研究对诸如Ta2O5、TiO2、HfO2、和NiO等体系进行了研究,不过以假设体系是晶体结构为主。这项研究讨论了原子水平上非晶TaOx中细丝形成的几个问题。为了验证所采用的模型体系,作者从理论上对材料的电子能量损失谱(EELS)进行了表征,并与实验EELS测量结果进行了比较。此外,作者解释了计算和实验观察到的亚化学计量比增加时的蓝移。作者通过电子输运计算研究了亚化学计量非晶结构的细丝形成,通过输运路径的形成详细解释了本征电子输运的结果,其中亚化学计量的TaOx证明了在低偏压下产生氧空位丝。通过建立合适的界面模型体系,研究了与钽(Ta)清除层或直接与氮化钛(TiN)电极的界面效应,包括TaOx/Ta和TaOx/TiN界面处传导机制的详细分析。 无定形TaOx中的透射导丝形成、电子输运路径 四种界面处a) cTa48O120/Ta[100], b) cTa48O120/TiN[100], c) aTa48O120/Ta[100], and d) aTa48O120/TiN[100]的能带排列 参考 Jiang J, Pachter R, Mahalingam K, et al. Filament Formation in TaOx Thin Films for Memristor Device Application: Modeling Electron Energy Loss Spectra and Electron Transport. Advanced Electronic Materials. 2022, 2200828; doi:10.1002/aelm.202200828

新冠病毒原始株、德尔塔和奥密克戎变异株刺突与人ACE2受体的结合能【QuantumATK应用】

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摘要 新冠病毒 SARS-CoV-2 的受体结合区域(RBD)与人 ACE2 受体结合导致感染。在这项研究中,通过密度泛函理论(DFT)模拟研究了原始毒株、德尔塔和奥密克戎变异株的 SARS-CoV-2 刺突 RBD 与人 ACE2 受体连接形成的复合物,获得了二者之间的结合能。原始毒株、德尔塔和奥密克戎变异株的 SARS-CoV-2 刺突 RBD 与人 ACE2 受体的结合能计算值分别为 −4.76、−6.68 和 −11.77 eV。这些结合能值表明,奥密克戎变异株与 ACE2 的结合比原始毒株和德尔塔变异株的结合有利得多,这可能从分子水平上解释了奥密克戎变异株能取代原始毒株和德尔塔变异株成为流行毒株的原因。本研究中发现的结合能和这些能量的分解有望有助于中和药物的开发。 模型 作者从公开的蛋白质数据库中获得了三种毒株的刺突与受体的冷冻电镜结构数据,并在刺突蛋白与受体接触面附近 15 埃范围内选择了合适的分子大小作为计算模型。结合体的原子数在 3000 以上。 图:三种毒株的刺突受体结合域与人ACE2受体的结合界面结构。(a)原始毒株(b)德尔塔变异株;(c)奥密克戎变异株。 表:区域选择后的模型原子数。 计算与结果 作者对结构进行了基本的优化后,计算了体系能量,计算能量时考虑了基组重叠误差(BSSE)和范德华力泛函校正。计算结果表面,奥密克戎毒株的刺突蛋白具有最大的受体结合能,这与实际观察到的传播能力的表现一致。 参考 Yamacli, S., Avci, M., Computation of the Binding Energies between Human ACE2 and Spike RBDs of the Original Strain, Delta and Omicron Variants […]

基于单层氧化镓的高性能低功率 MOSFET 的性能研究

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摘要 研究者在密度泛函理论(DFT)和非平衡格林函数(NEGF)理论的框架下,模拟了单层(ML) $\mathrm{Ga}_2 \mathrm{O}_3$的电子性质和 ML- $\mathrm{Ga}_2 \mathrm{O}_3$ 基 n 型金属氧化物半导体场效应晶体管(MOSFET)的输运性质。结果表明,ML $\mathrm{Ga}_2 \mathrm{O}_3$ 具有 4.92eV 的准直接带隙。在充分考虑声子散射的情况下,计算得到 x 和 y 方向的电子迁移率分别为 1210 和 816 $\mathrm{cm}^2 \mathrm{V}^{-1} \mathrm{s}^{-1}$(300K) 。电子—声子散射机制表现出温度依赖性行为,声学模在 300K 以下占主导地位,光学模在 300K 以上占主导地位。在$\mathrm{L}_g$= 5 nm 的栅极长度下,用于高性能(HP)应用的 ML $\mathrm{Ga}_2 \mathrm{O}_3$ n-MOSFET 的导通电流为 2890 μA/μm,高于已有报道的二维材料的导通电流。ML $\mathrm{Ga}_2 \mathrm{O}_3$ MOSFET 的延迟时间和功率延迟积可以满足最新的国际半导体技术路线图(ITRS)对HP和低功率(LP)应用的要求,$\mathrm{L}_g$ 可以小于 4 或 5 nm。通过优化 Underlap 结构和掺杂策略,ML $\mathrm{Ga}_2 \mathrm{O}_3$ n-MOSFET 可以进一步满足 1 nm 的 ITRS 要求。最后,将基于 ML […]

对 X3P2(X=Mg,Ca) 的电子、结构、力学和光学性质的从头算分析

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摘要 本文介绍了用第一性原理计算模拟方法研究了$\mathrm{X}_3 \mathrm{P}_2$($\mathrm{X}=\mathrm{Mg,Ca}$)的结构、力学和光电性能的工作。结构和力学性能的结果表明,$\mathrm{X}_3 \mathrm{P}_2$ 化合物具有热力学和力学稳定性。此外,弹性常数和体积模量结果表明,$\mathrm{Mg}_3 \mathrm{P}_2$具有韧性,$\mathrm{Ca}_3 \mathrm{P}_2$为脆性。对能带的计算结果表明,两个化合物($\mathrm{Mg}_3 \mathrm{P}_2$ 和 $\mathrm{Ca}_3 \mathrm{P}_2$)的直接带隙($\Gamma – \Gamma$)分别为 0.523 eV 和 0.446 eV(GGA 泛函)。然而,在使用 HSE06 杂化泛函时,$\mathrm{Mg}_3 \mathrm{P}_2$ 的带隙提高到1.282 eV,$\mathrm{Ca}_3 \mathrm{P}_2$ 则提高到 1.092 eV。这两种化合物在可见光区域都表现出高光学吸收($\geq 10^5 \mathrm{cm}^{−1}$) 使其成为光伏应用的潜在候选材料。 结构和力学性质 两种材料的结构如下图: 结构经过优化后,对它们计算形成能(焓),即与稳定单质相比的能量:$$\Delta H (X_3 P_2) = E_{total} – 3E_{total}(X) – 2E_{total}(P)$$ 结果表明两个化合物都具有热力学稳定性。 为了进一步验证结构的稳定性,作者进行了分子动力学模拟,证实了在分子动力学水平上在室温下结构的动态稳定性。 作者还计算了体系的弹性系数矩阵,进行了Born-Huang晶格力学稳定性分析。由弹性系数矩阵可以得到体系的体模量、剪切模量、杨氏模量、泊松比、Pugh ratio等多种力学性质,并据此可以评估材料的延展性和脆性。 电子态和光学性质 使用PBE密度泛函和HSE06杂化泛函计算了体系的能带、态密度与投影: 使用HSE06对两种材料的光谱进行了计算: 参考 Bougherara, K., Al-Qaisi, S., Laref, […]

氢键构型对电子传输机制的作用【QuantumATK亮点文章】

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研究内容 分子结中涉及氢键的电荷传输机制很复杂,目前尚不清楚。本研究的重点是阐明分子器件中的电子输运,该分子器件由两个掺硼金刚石界面与芳香连接分子结构和氢键替代分子结合而成。作者构造多个具有不同氢键构型的分子,连接在掺杂的金刚石电极(BDD)中间形成分子结,并逐一计算了各个结构的稳定构型、吸附能量、IV 曲线和 PLDOS 等。 图:构造的具有不同构型的模型分子结 结果 模拟得到的透射谱、电流和投影局部态密度(PLDOS)结合分析结果表明,这些结中的电子传输机制在很大程度上取决于连接和替代分子之间氢键的构型以及连接分子的化学性质。特别是,当氢键由 CTH 的对位羟基形成时,电子跳跃机制出现;间位羟基形成的键则不会诱导跳跃机制。如果没有氢键存在,则主要机制是隧穿。氢键几何形状的微小变化导致传输模式的能级和位置的对齐发生重大变化,并观察到电子传输机制从隧穿转变为跳跃,导致 I−V 曲线的形状和电流大小的变化。芳香连接分子中给电子羟基形成的氢键有助于电子输运,而吸电子羧基则抑制电子通过结的输运。作者将这种现象归因于环内部连接轨道电子密度的局部化,从而增加了隧穿长度。此外,由于连接和替代分子之间的不对称性,观察到一种整流效应。这些结果为分子结电子特性的调控提供了重要信息。 图:BDD−CTH−surrogate−BDD分子结的PLDOS和透射谱 图:BDD−ABA−surrogate−BDD 分子结的 PLDOS 和透射谱 图:BDD−CTH−surrogate−BDD、BDD−ABA−surrogate−BDD 分子结的IV曲线 参考 Olejnik, A.; Dec, B.; Goddard, W. A.; Bogdanowicz, R. Hopping or Tunneling? Tailoring the Electron Transport Mechanisms through Hydrogen Bonding Geometry in the Boron-Doped Diamond Molecular Junctions. J. Phys. Chem. Lett. 2022, 13 (34), 7972–7979. […]

各向异性能量色散二维电子结构增强隧穿晶体管带间隧穿输运性能【QuantumATK亮点文章】

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研究背景 基于带带隧穿机制的隧穿场效应晶体管(TFET)有望突破传统 MOSFET 室温下 60 mV/dec 的亚阈值摆幅极限,在下一代低功耗电子器件中极具应用潜力。然而,由于其不理想的载流子隧穿概率,开态电流较低是 TFET 面临的最大挑战。虽然利用减小带隙或重掺杂的方式能够缩短隧穿宽度从而提高隧穿几率,但是这也会造成亚阈值摆幅和关态性能的恶化。因此,探索增强载流子隧穿几率的新策略对新一代低功耗电子器件的发展具有重要意义。 研究内容 鉴于此,基于对第五主族黑磷状二维半导体材料电子结构及其器件量子输运特性的研究,南京理工大学张胜利教授团队,提出了利用二维各向异性能带色散提升 TFET 开态电流的新策略,建立了完全由二维半导体的电子结构决定的载流子隧穿模型,为探寻适用于下一代低功耗电子器件的二维材料提供了理论指导。 二维各向异性载流子隧穿模型如图1所示。根据带边的能量色散和三角势垒模型,二维材料的带带隧穿概率可以表达为:$$ T=e ^ {- \alpha}, \alpha = \frac{4 ( 2m^{*}_{\parallel}) ^ { \frac{1}{2}} \left( E_g + \frac{ \hbar^2 k^{2}_{\perp} }{2 m^{*}_{\perp}} \right) ^\frac{3}{2}}{3q \hbar \xi} , $$ 这表明除了较小的传输有效质量 $m^{*}_{\parallel}$ 和带隙 $E_g$,增大横向电子态的有效质量 $m^{*}_{\perp}$,可以极大提高载流子的隧穿概率。 图1 二维各向异性带带隧穿模型及TFET的器件结构。 作者比较了二维第五主族 BiAs 和 BiSb 的隧穿输运性能,如图 2 所示。由于 2D BiAs […]

二维材料隧穿输运机制的高通量研究【QuantumATK亮点文章】

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研究背景 对于后摩尔器件来说,如何降低功耗是器件在微缩尺寸过程中面临的关键挑战之一。受到热载流子输运的限制,传统的场效应晶体管存在 60 mv /dec 的亚阈值摆幅(SS),严重限制了器件的功耗。值得注意的是,基于带间隧穿机制的隧穿场效应晶体管(TFET)是低功耗电子器件的潜在选择。例如,基于 $\mathrm{MoS_2}$ 的 TFET 具有低至 31.1 mV/dec 的陡峭 SS 特性,展现了二维材料在 TFET 中的巨大潜力。然而,如何在材料电子特性与器件性能之间建立模型来描述二者之间的物理关联一直是二维电子学面临的巨大挑战。因此,有必要对材料电子结构与器件输运特性之间的内在机理进行系统的研究,为后摩尔二维器件沟道材料的筛选提供更具体的方向。 基于此,南京理工大学张胜利教授团队提出了一种从原子尺度筛选 TFET 沟道材料的高通量研究策略,通过第一性原理结合非平衡格林函数的方法,系统地探索了二维材料物性与器件输运之间的内在物理关联,通过对材料晶系、电子性质和量子输运的系统考察,揭示了器件亚阈值摆幅与有效质量间的指数依赖关系。该研究结果对发展后摩尔时代二维低功耗电子器件具有重要的指导意义。 研究内容 首先,作者利用第一性原理的高通量计算方法筛选了近 50 种常见的二维材料,并提取了两种可能决定晶体管输运特性的关键电子结构性质,即带隙和有效质量。作者构建了 10 纳米沟道长度的二维 TFET 器件,揭示了因电子特性差异表现出的器件转移特性曲线的显著不同,主要体现在饱和电流以及亚阈值摆幅两个方面,并对上述两个输运特性指标进行划分,展现了位于最佳器件性能区域的材料。 图1. 近50种二维TFET沟道材料及其晶体结构示意图。 为了考察沟道材料中电子与空穴对器件输运性质的影响,本工作定义了简化有效质量 $m_r$,$\frac{1}{m_r}=\frac{1}{m_e}+\frac{1}{m_h}$,其中 $m_e$ 和 $m_h$ 分别为电子和空穴有效质量。作者探究了沟道材料的电子结构对二维 TFET 器件传输特性的影响机理,揭示了带隙、有效质量与器件饱和电流、亚阈值摆幅之间的物理关联。研究结果表明,对于具有相同晶系的二维材料,饱和电流几乎是随着带隙的增大而减小。要想实现高饱和电流和陡峭亚阈值摆幅的器件性能,二维沟道材料需要同时具有小的带隙和大的简化有效质量特征。 图2 二维TFET器件性能与沟道材料物性之间的物理关联。 进一步,将沟道材料按照晶系分为单斜、三角、四方和立方晶系四类,揭示了不同晶系结构下简化有效质量($m_r$)与亚阈值摆幅(SS)之间的指数函数关系$SS=Ae^{Bm_r}+C$ (A,B,C 为系数)。特别地是,具有正交和三角晶系的二维材料更容易具有陡峭SS特性,当简化有效质量 $m_r<0.2m_0$ 时,展现出沟道材料在二维低功耗 TFET 器件中的应用潜力。通过将材料物性与器件性能关联,能够为设计、寻找到潜在的具有陡峭 SS 特性的二维沟道材料提供理论指导。 小结 该工作提出了一种从原子尺度筛选 TFET 沟道材料的高通量研究策略,利用第一性原理的高通量计算方法,探索了二维材料的隧穿输运机理。通过对近 50 种二维材料构建了 […]

石墨醚纳米带中优异的自旋热电表现【QuantumATK亮点文章】

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背景 在自旋相关塞贝克效应(SDSE)中,自旋向上和自旋向下的电子在温度梯度的驱动下沿相反的方向流动,使电荷电流相互抵消,可以在器件中产生纯自旋流。作为一种制造自旋流的高效途径,近年来二维材料中的SDSE被广泛研究,如石墨烯、氮化硼、硅烯、磷烯等。人们一直致力于寻找自旋热电表现更出色的材料平台。 研究内容 作者基于新型二维材料石墨醚的纳米带结构设计构建了两类自旋热电器件,独特的能带结构及输运性质使其在热梯度之下可以产生纯自旋流。 图1 (a) 扶手椅边缘石墨醚纳米带 (AGENR) 的结构图,数字表示纳米带宽度。 (b、c) I型和II型AGENR纳米带的结构,自旋密度分布证实其边缘成功引入了磁性。(d、e)AGENR自旋热电器件的示意图,冷热端的温差为ΔT。 图2  AGENR的 (a) 能带结构和 (b) 透射谱。 (c、d) SDSE的形成机制,自旋向上和向下的电子具有符号相反的电流谱,表征其形成反向的电流。 第一性原理计算表明器件的SDSE对纳米带宽度具有鲁棒性,并表现出高自旋塞贝克系数和巨大的自旋热电优值。 图3 基于不同宽度的I型和II型AGENR器件的热致电流,表现出鲁棒的SDSE。 图4  AGENR器件的(a-d)自旋依赖塞贝克系数和(e、f)自旋热电优值。 小结 本文设计了两类基于石墨醚纳米带(AGENR)的自旋热电子器件,并通过第一性原理计算证实了其优异的自旋热电性能,在自旋热电子学中具有良好的应用前景。 参考文献 Yue Jiang, Yan-Dong Guo, Li-Yan Lin, and Xiao-Hong Yan, A robust spin-dependent Seebeck effect and remarkable spin thermoelectric performance in graphether nanoribbons. Nanoscale, 2022, 14, 10033-10040. https://doi.org/10.1039/d2nr02175g(杂志封面文章) 感谢南京邮电大学郭艳东老师课题组供稿!

机器学习力场:模拟真实体系

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机器学习力场:模拟真实体系 机器学习力场(ML-FFs)可以进行接近从头算精度的模拟,但是模拟体系的尺寸和动态模拟时间尺度则大大超过了从头算,更接近真实情况。使用 QuantumATK 中的机器学习力场功能可以生成新颖的晶体和非晶材料、合金、界面和多层堆叠的真实的复杂结构,模拟热性能和机械性能、扩散和表面过程。用户可以使用预先训练的机器学习力场库,或使用自动化、高效的训练和仿真工作流程开发新的机器学习力场。 QuantumATK中的计算引擎 QuantumATK 计算模拟引擎能够在一个平台上使用多种模拟方法进行原子级建模和模拟[1]:先进的密度泛函理论(DFT)(平面波基组的 DFT-PlaneWave 或 原子轨道基组的 DFT-LCAO )、半经验量子力学方法、传统力场(内置 300 余力场数据库)和机器学习力场。所有模拟引擎在材料特性、动力学、过渡态搜索(NEB)、几何结构优化和其他模拟等方面均使用一个计算框架,这为 QuantumATK 上训练和使用机器学习力场提供了绝佳的集成环境。 使用机器学习力场对大型真实体系进行动力学模拟 机器学习力场比 DFT 快 1000 到 10000 倍,因此能够对包含超过 100000 个原子的真实、新颖、复杂的体系进行动力学模拟(通常 DFT 可以达到的 100 原子体系);机器学习力场为多元素材料、界面等异质体系和远离平衡的体系(包括非晶态材料、相变或化学反应)提供了几乎和从头算一样的精度;使用 QuantumATK 提供的机器学习力场的自动化计算流程,可以比传统力场更容易完成动力学计算。一般来说,复杂体系的传统力场计算过程往往很复杂,需要反复测试和调整计算过程与参数。 机器学习力场的应用实例 生成非晶材料结构 为 PCRAM、ReRAM 和 FeRAM 等新型存储器、太阳能电池和其他应用领域生成非晶结构。在这个例子中,80 ps-ML-FF-MD 在 11 分钟内生成了 600个原子的 am-SiO2 结构,而在 16 个核上用 DFT-MD 生成 72 个原子的结构需要 10 天。用 ML-FFs […]

稀土掺杂单层二硫化钨的电子和光学性质【QuantumATK亮点文章】

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概述 此项研究了计算了含钬取代杂质(HoW)单层二硫化钨(WS2)的电学和光学性质。虽然 Ho 比 W 大得多,但使用包括自旋-轨道耦合的密度泛函理论(DFT)表明 Ho:SL WS2 是稳定的。自旋分辨 DFT 计算给出 Ho 杂质的磁矩为 4.75µB。在光谱中识别出的光学选择规则与用群论推导的光学选择规则完全匹配。中性杂质的存在导致了带结构中具有f轨道特征的局域杂质态(LIS)。利用 Kubo-Greenwood 公式计算得到的光学响应 χ‖ 和 χ⊥ 的平面内和平面外分量中获得了类似原子的尖锐跃迁,光学谐振峰与实验数据吻合良好。 研究内容 图1.(a)8×8×1 SL WS2 超胞中 HoW 杂质示意图。(b)本征 SL WS2 的能带和态密度,显示面内带隙 1.6 eV,面外带隙3.2 eV。 价带边缘由于自旋轨道耦合(SOC)发生了大小为 433 meV 的劈裂。DOS 中的灰色区域为总态密度,红线为 W 的 d 轨道;蓝线为 S 的 p 轨道,黑线为二者之和。(c)本征 WS2 的光学响应,显示了面内和面外的带隙。 图2. HoW 掺杂的 8×8×1 WS2 超胞的能带和态密度。灰色区域为总态密度,彩色曲线为态密度投影(蓝:Ho 原子的f轨道;绿:邻近 S 原子的 p 轨道;红:次紧邻 W 原子的 […]