范德华${\mathrm{Fe}}_{3}{\mathrm{GeTe}}_{2}$异质结构中磁相互作用的调节：从头算方法的比较研究 作者研究了机械应变、堆叠顺序和外部电场对二维（2D）范德华异质结构的磁相互作用的影响，其中二维铁磁性金属 ${\mathrm{Fe}}_{3}{\mathrm{GeTe}}_{2}$ 单层沉积在锗烯上。使用了三种基于从头算方法的不同计算方法，（i）格林函数方法，（ii）广义布洛赫定理，和（iii）超胞方法，并进行了仔细的比较。首先，计算了独立${\mathrm{Fe}}_{3}{\mathrm{GeTe}}_{2}$单层晶胞内三个Fe原子的壳层分辨交换常数。作者发现，用方法（i）和（ii）获得的结果在质量上是一致的，并且与以前报道的值在质量上也是一致的。垂直于${\mathrm{Fe}}_{3}{\mathrm{GeTe}}_{2}$/锗烯异质结构施加 E=±0.5V/Å 的电场会导致交换常数的显著变化。结果表明，${\mathrm{Fe}}_{3}{\mathrm{GeTe}}_{2}$/锗烯中的Dzyaloshinskii-Moriya相互作用（DMI）主要由最近邻主导，导致方法（i）和（ii）之间的定量一致性良好。此外，作者证明了DMI可通过应变、堆叠和电场调节，从而产生铁磁/重金属界面相当的大DMI，铁磁/重金属界面已被公认为承载孤立skyrmions的典型多层体系。几何变化和杂化效应解释了DMI在界面处的高可调性的起源。通过方法（iii）获得的电场驱动DMI与方法（ii）中使用的更精确的从头算方法在质量上一致。然而，方法（iii）高估了DMI的场效应约50%。这种差异归因于方法（ii）和（iii）中应用的从头计算方法中使用的电场和基组的不同实现方法。磁各向异性能（MAE）也可以通过在${\mathrm{Fe}}_{3}{\mathrm{GeTe}}_{2}$/锗烯异质结构中施加压缩或拉伸应变而显著改变。相反，对于高达 1V/Å 的电场，施加电场只会导致MAE发生相对较小的变化。 Li, D.; Haldar, S.; Drevelow, T.; Heinze, S. Tuning the Magnetic Interactions in van Der Waals ${\mathrm{Fe}}_{3}{\mathrm{GeTe}}_{2}$ Heterostructures: A Comparative Study of Ab Initio Methods. Phys. Rev. B 2023, 107 (10), 104428. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.107.104428. 通过相邻掺杂策略引入六方氮化硼的可调谐d0磁性 为了满足由于不断进步的自旋电子学对稀磁半导体（DMS）的需求，设计具有高稳定性、自旋极化和居里温度的d0-DMS是至关重要的。目前引入d0磁性的研究仅限于单原子掺杂，缺乏对局部磁矩和长距离磁耦合的调控措施。在此，采用相邻掺杂策略来引入用于调节d0-DMS的磁性能的自由度。作者观察到，通过分别引入Si和O原子作为中心和相邻掺杂剂，本征非磁性六方氮化硼（h-BN）表现出显著的局部磁矩。此外，还观察到掺杂h-BN的电离能、总磁矩、磁耦合和居里温度对Si–O配位敏感。随后，通过高Si–O配位掺杂设计了具有高热稳定性、100%自旋极化、长程铁磁耦合和高居里温度的磁性半金属（Si–O3掺杂的h-BN）。本研究以Si–O相邻掺杂h-BN的设计为例，提出了一种引入可调谐d0磁性的可行方法。 Wang, B.; Ning, J.; Zhang, J.; Wang, D.; Zhang, C.; Hao, Y. Tunable […]
石墨醚纳米带中优异的自旋热电表现【QuantumATK亮点文章】
背景 在自旋相关塞贝克效应（SDSE）中，自旋向上和自旋向下的电子在温度梯度的驱动下沿相反的方向流动，使电荷电流相互抵消，可以在器件中产生纯自旋流。作为一种制造自旋流的高效途径，近年来二维材料中的SDSE被广泛研究，如石墨烯、氮化硼、硅烯、磷烯等。人们一直致力于寻找自旋热电表现更出色的材料平台。 研究内容 作者基于新型二维材料石墨醚的纳米带结构设计构建了两类自旋热电器件，独特的能带结构及输运性质使其在热梯度之下可以产生纯自旋流。 图1 (a) 扶手椅边缘石墨醚纳米带 (AGENR) 的结构图，数字表示纳米带宽度。 (b、c) I型和II型AGENR纳米带的结构，自旋密度分布证实其边缘成功引入了磁性。（d、e）AGENR自旋热电器件的示意图，冷热端的温差为ΔT。 图2 AGENR的 (a) 能带结构和 (b) 透射谱。 (c、d) SDSE的形成机制，自旋向上和向下的电子具有符号相反的电流谱，表征其形成反向的电流。 第一性原理计算表明器件的SDSE对纳米带宽度具有鲁棒性，并表现出高自旋塞贝克系数和巨大的自旋热电优值。 图3 基于不同宽度的I型和II型AGENR器件的热致电流，表现出鲁棒的SDSE。 图4 AGENR器件的（a-d）自旋依赖塞贝克系数和（e、f）自旋热电优值。 小结 本文设计了两类基于石墨醚纳米带（AGENR）的自旋热电子器件，并通过第一性原理计算证实了其优异的自旋热电性能，在自旋热电子学中具有良好的应用前景。 参考文献 Yue Jiang, Yan-Dong Guo, Li-Yan Lin, and Xiao-Hong Yan, A robust spin-dependent Seebeck effect and remarkable spin thermoelectric performance in graphether nanoribbons. Nanoscale, 2022, 14, 10033-10040. https://doi.org/10.1039/d2nr02175g（杂志封面文章） 感谢南京邮电大学郭艳东老师课题组供稿！
稀土掺杂单层二硫化钨的电子和光学性质【QuantumATK亮点文章】
概述 此项研究了计算了含钬取代杂质（HoW）单层二硫化钨（WS2）的电学和光学性质。虽然 Ho 比 W 大得多，但使用包括自旋-轨道耦合的密度泛函理论（DFT）表明 Ho:SL WS2 是稳定的。自旋分辨 DFT 计算给出 Ho 杂质的磁矩为 4.75µB。在光谱中识别出的光学选择规则与用群论推导的光学选择规则完全匹配。中性杂质的存在导致了带结构中具有f轨道特征的局域杂质态（LIS）。利用 Kubo-Greenwood 公式计算得到的光学响应 χ‖ 和 χ⊥ 的平面内和平面外分量中获得了类似原子的尖锐跃迁，光学谐振峰与实验数据吻合良好。 研究内容 图1.（a）8×8×1 SL WS2 超胞中 HoW 杂质示意图。（b）本征 SL WS2 的能带和态密度，显示面内带隙 1.6 eV，面外带隙3.2 eV。 价带边缘由于自旋轨道耦合（SOC）发生了大小为 433 meV 的劈裂。DOS 中的灰色区域为总态密度，红线为 W 的 d 轨道；蓝线为 S 的 p 轨道，黑线为二者之和。（c）本征 WS2 的光学响应，显示了面内和面外的带隙。 图2. HoW 掺杂的 8×8×1 WS2 超胞的能带和态密度。灰色区域为总态密度，彩色曲线为态密度投影（蓝：Ho 原子的f轨道；绿：邻近 S 原子的 p 轨道；红：次紧邻 W 原子的 […]
磁性与自旋电子学研究案例集（三）
用 Y 位原子替代 Heusler 晶格实现自旋阀的巨磁电阻 ”全Heusler”自旋阀由两个半金属 Heusler 电极和一个非磁性 Heusler 隔断构成，其中包含两个对磁电阻有重要影响的界面。为了减少界面无序度，保护电极在同一区域的半金属性，作者提出了一种方案，通过替换半金属Heusler电极中的Y位原子来构建自旋阀，以获得基于 Slater–Pauling 规则的相应非磁性隔断结构。这样，可以自然地确保两种材料的晶格和带匹配。以 Co2FeAl 为电极，Co2ScAl 为间隔材料，构建了Co2FeAl/Co2ScAl/Co2FeAl（001）自旋阀。基于第一性原理计算，从声子谱和形成能两方面确定了当间隔基 Co2ScAl 生长在电极材料 Co2FeAl 终止的（001）表面时，FeAl/CoCo 界面最稳定。通过将界面原子的投影态密度与体电极材料的相应态密度进行比较，只有Al的自旋上升态值在置换前后从 0.17 态/原子/eV变为 0.06 态/原子/eV，界面处的半金属丰度保持不变。结果表明，自旋相关的输运性质显示出显著的理论磁电阻 MRop，可以达到1010%，远大于以前报道的106%。（Zhang, Lei, Binyuan Zhang, Liwei Jiang, and Yisong Zheng. “Giant magnetoresistance in spin valves realized by substituting Y-site atoms in Heusler lattice.” Journal of Physics: Condensed Matter 34, no. 20 (2022): […]
基于CrI3的磁隧穿结中磁阻的层数依赖行为【QuantumATK亮点文章】
简介 磁隧穿结广泛应用于磁头、磁随机存储器等自旋电子学器件中，其磁电阻大小直接决定了器件的存储密度大小。基于二维磁性材料的磁隧穿结相比于传统的基于块体的磁隧穿结，由于具有表面平整无悬挂键等优点，在磁电阻上表现出明显的优势。目前实验上已经在以 2 层、3 层，4 层和 10 层 CrI3 为隧穿层的磁隧穿结中观测到了 310%、2000%、8600% 和 106 %的磁电阻，其中的最大值远远高于传统的基于 MgO 隧穿层的磁隧穿结(1000%)。因此，系统地研究基于二维磁性材料的磁隧穿结中磁电阻随层数的变化关系，将有助于突破目前磁隧穿密度的极限。基于此，北京大学吕劲研究员和杨金波教授课题组合作，采用第一性原理结合非平衡格林函数的方法，系统计算了以 2~12 层 CrI3 为隧穿层，以 Ag 为电极的磁隧穿结中的磁电阻变化，同时也探究了偏压、磁化方向等因素对磁电阻的影响。该研究结果为发展具有更高磁存储密度的低维自旋电子学器件提供了新的思路。 图1. CrI3晶格结构与不同层数和磁序下的能带结构 CrI3是一种层内铁磁耦合，层间反铁磁耦合的二维范德华磁性半导体。由于层间耦合较弱，其自旋分辨的能隙随层数变化较小。在以Ag为电极，以CrI3为隧穿层的磁隧穿结中，铁磁态的电导远远高于反铁磁的电导，且铁磁态情形下能够获得接近100%的自旋极化率。铁磁态电导随层数呈现奇偶振荡的变化趋势，而反铁磁态的自旋极化率则随层数呈现奇偶振荡的趋势。 图2. Ag/2~12层CrI3/Ag磁隧穿结结构示意图；电导、自旋极化率随层数变化情况 作者发现，以Ag的电极的磁隧穿结的磁电阻在7层以下呈奇偶振荡的变化的趋势，在7层以上则是呈单调递增的趋势，在12层CrI3的器件中获得了高达109%的磁电阻。通过与以石墨为电极的磁隧穿结计算结果的对比，以及对投影局域态密度的分析，作者图1. CrI3晶格结构与不同层数和磁序下的能带结构发现由金属电极引起的邻近CrI3层的金属化是引起磁电阻奇偶振荡的原因。 图3. 不同磁隧穿结中磁电阻随层数变化情况 图4. 不同电极情况下自旋分辨的投影局域态密度（以4层CrI3为例） 总结 本文利用QuantumATK软件，研究了基于二维CrI3的磁隧穿结的量子输运。研究发现，隧穿磁电阻与隧穿层层数大致呈正相关关系，计算获得了最高达到109%的磁电阻。另外，磁隧穿结中的金属电极是造成隧穿磁电阻振荡的关键。该工作证明了二维磁性材料在自旋电子学研究中的潜力，明确了层数对磁电阻的影响，对器件的实验实现具有指导意义。 参考文献 B. Wu, J. Yang, R. Quhe, S. Liu, C. Yang, Q. Li, J. Ma, Y. Peng, S. Fang, J. Shi, J. Yang, J. Lu […]
【QuantumATK亮点文章】二维反铁磁CrPS4磁隧道结中的尺寸效应
摘要 目前基于磁隧道结（MTJ）单元的磁性存储和处理器尚无法在二维范德华家族中实现，主要原因时缺乏合适的低维磁性材料。然而，原子层厚度的 Cr2Ge2Te6 和 CrX3（X=Cl, I, Br）等中被先后报道了长程磁有序，这些发现可被视作建立二维存储革命的里程碑。与传统 MgO 型磁隧道结相比，二维磁性材料的竞争力主要体现在以下几个方面：1）二维材料的表面平整，无悬挂键，这样的表面会在电极和隧道区域之间的界面处产生尖锐的自旋分辨态分布，减少能带展宽；2）均匀的表面产生均匀的势垒厚度，有利于全区域隧穿；3）弱层间磁耦作用具有低的临界磁场，连续的 MTJ 单元阵列还可显著放大磁阻。二维磁性材料有望成为突破目前磁存储密度的关键。基于此，北京大学吕劲研究员和杨金波教授课题组合作，以第一性原理结合非平衡格林函数的方法，研究了二维反铁磁 CrPS4 做隧穿层的磁隧道结的自旋可分辨的输运性质。该研究结果为发展具有更高磁存储密度的低维反铁磁自旋电子学器件提供了新思路。 CrPS4 是一种层内铁磁耦合，层间反铁磁耦合的范德华二维磁性半导体。作者以Au作电极，不同厚度的 CrPS4 作隧穿层，依次研究了具有 2~10 层 CrPS4 隧穿层的磁隧道结在铁磁态和反铁磁态下的量子输运，研究发现铁磁态的电导高于反铁磁的电导，且电导随着隧穿层厚度增加不断降低。作者通过电导率计算出了相应的隧穿磁电阻。整体上，隧穿磁电阻随着隧穿层厚度逐渐增加，最大可达 370,000%。在少层情况下，发现隧穿磁电阻有奇偶震荡行为。 作者发现，少层情况下的隧穿磁电阻大小奇偶震荡的原因来自电极选择。采用石墨作电极时，隧穿磁电阻随隧穿层厚度呈现单调上升趋势。通过局域态密度分析发现，Au 与相邻 CrPS4 会发生比较严重的杂化，抹平了反铁磁态（锯齿形的势垒形状）与铁磁态（平整的势垒形状）情况下不同形状的隧穿势垒差异，从而降低了两种磁有序下的电导差，使得隧穿磁电阻发生非单调性震荡行为。 总结 本文利用 QuantumATK 软件，研究基于二维 CrPS4 构成的磁隧道结的磁性输运。研究发现，隧穿磁电阻大小与隧穿层厚度呈现正相关，计算获得的 370000% 的隧穿磁电阻，是目前最高的磁电阻水平。此外，隧道结中的电极选择是影响少层隧穿磁电阻是否发生奇偶震荡的关键。该工作对明确了二维反铁磁在自旋电子学研究中的潜力，对器件的实验实现具有指导意义。 延伸阅读 自旋电子学 磁性与自旋电子学研究案例集（一） 自旋电子学 磁性与自旋电子学研究案例集（二） QuantumATK：磁性与自旋电子学模拟工具 QuantumATK在磁性材料与自旋电子学研究中的应用 参考 Jie Yang, Shibo Fang, Yuxuan Peng, Shiqi Liu, Baochun Wu, Ruge Quhe, […]
磁性与自旋电子学研究案例集（二）
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磁性与自旋电子学研究案例集（一）
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【QuantumATK亮点文章】二维半金属FeX2（X=Cl，Br，I）铁磁体的本征自旋动力学性质
摘要 具有本征半金属性的超薄二维铁磁体在纳米自旋电子学器件设计中具有很好的应用前景。在这项工作中，作者利用密度泛函理论（DFT）系统地研究了一类有前途的二维铁磁体单层二卤化铁（FeX2，X=Cl，Br，I）的自旋输运和动力学性质。全部计算使用QuantumATK 完成，作者充分使用了 DFT 的 LCAO 基组、平面波基组方法，并在不同方法之间进行了对比。分析计算则包括自旋分辨能带、二维费米面、自旋极化的电子输运（DFT-NEGF）、声子计算、磁各向异性、Gibert Damping（Kambersky torque-torque关联模型）。 首先，作者使用非平衡格林函数（NEGF）与 DFT 结合方法，研究了 FeX2 单分子膜的自旋输运性质。研究显示了体系固有的半金属性和较大自旋带隙，在较宽费米窗口（>1ev）上可以产生 100% 的自旋极化。 在此基础上，作者深入研究了它们的磁各向异性、Gilbert 阻尼和交换相互作用，这是控制自旋动力学的关键。作者的模拟方法包括使用 force theorem 来确定磁各向异性，采用 Kambersky 的转矩-转矩关联模型确定 Gilbert 阻尼。计算结果揭示了这些材料中相当大的垂直各向异性（0.04到0.25 mJ/m2）以及相对较低的 Gilbert 阻尼（7.9×10−5 到 3.7×10−4）。 作者在计算模拟结果的基础上，利用自旋极化格林函数理论，探讨了这些材料中的有效交换相互作用，并研究了它们的自旋波刚度（spin-wave stiffness）、交换刚度常数（exchange stiffness constant）和居里温度（Curie temperature）。所有这些计算都提供了这些 2D FeX2 铁磁体作为下一代自旋电子学应用材料的重要性依据。 参考 原文：Ram Krishna Ghosh, Ashna Jose, and Geetu Kumari. Intrinsic spin-dynamical properties of two-dimensional half-metallic FeX2 […]
【QuantumATK亮点文章】机器学习方法分析无序MgAl2O4结构形成的磁性隧道结的隧道磁电阻
摘要 此项研究通过贝叶斯优化和最小绝对收缩选择算子（LASSO）技术结合第一性原理计算，探索了 Fe/无序MgAl2O4（MAO）/Fe（001）磁性隧道结（MTJ）的隧道磁电阻（TMR）效应。通过对 1728 个候选结构进行贝叶斯优化，得到了 TMR 最大的最优结构，在 300 次结构计算中达到收敛。对所得结构的表征表明，两个铝原子之间的面内距离在决定 TMR 方面起着重要作用。由于无序 MAO 的 Al-Al 距离对复数能带结构的虚部有显著影响，Fe/无序MAO/Fe-MTJs 中 Δ1 态的多数自旋电导随着面内 Al-Al 距离的增加而增加，导致 TMR 增大。此外，我们还发现，当 [001] 面上 Al、Mg 和空位的数量之比为 2:1:1 时，TMR 趋于大，这表明 Al 原子位置的控制对于提高无序 MAO 的 MTJ 中的 TMR 至关重要。本文揭示了材料信息学结合第一性原理输运计算在基于 MTJs 的高性能自旋电子器件设计中的有效性和优越性。 原文 S. Ju, et al. Machine learning analysis of tunnel magnetoresistance of […]