使用ReaxFF研究交联环氧聚合物的湿热降解(ACS Appl. Polym. Mater. 2022)

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概要 最近北达科他州立大学的计算科学家发表了一篇论文,介绍如何使用ReaxFF分子动力学研究受水分污染的聚合环氧树脂网络的物理和化学降解。他们展示了一种使用 ReaxFF 模拟存在水分的交联聚合物网络的方法,对计算效率有显著提高,论文“Reactive Molecular Dynamics Study of Hygrothermal Degradation of Crosslinked Epoxy Polymers”发表于ACS Applied Polymer Materials杂志。该项目的研究团队由 Bakhtiyor Rasulev 教授和 Wenjie Xia 教授领导,成员包括 Anas Karuth、Amirhadi Alesadi 和 Aniruddh Vashisth 教授。 交联环氧聚合物在各种应用场景中,经常暴露于高湿度环境,而环氧热固性树脂材料的吸水性,通常会导致其物理和机械性能的恶化。除了物理降解外,还可能发生不可逆的化学降解。作者应用ReaxFF分子动力学,对水分污染的环氧树脂的物理和化学降解进行了模拟。模拟结果表明,水分进入后,除塑化效应外,水分子与网络内的负电位点的多位点相互作用,还会使环氧树脂网络的机械性能和密度的有所恢复。此外,由于长期暴露于潮湿或由于开裂而导致的直接暴露,会导致环氧-胺网络发生不可逆的变化。应用ReaxFF 分子动力学,成功模拟出水分子的质子化,以及对环氧 – 胺网络中醚基团 C-O 键的亲核攻击。值得注意的是,模拟表明水分子对环氧网络中水解反应的选择性取决于网络的空间排列和空间位阻。  参考文献 A. Karuth, A. Alesadi, A. Vashisth, W. Xia, and B. Rasulev, Reactive Molecular Dynamics Study of Hygrothermal Degradation of […]

使用ReaxFF研究卤化物钙钛矿的不稳定性(J. Phys. Chem. Lett. 2021)

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近年来,卤化物钙钛矿引起了人们极大的关注。高转换效率、低生产成本和易于制造,使其成为太阳能电池技术的理想候选。尽管有这些优点,钙钛矿型太阳能电池的商业化,仍受长期稳定性差这个问题所障碍。长期稳定性差是由各种尚未完全了解的材料固有过程造成的。埃因霍温理工大学(TU/E)和宾夕法尼亚州立大学(PSU)的研究人员,在最近的一篇论文中,使用ReaxFF进行反应分子动力学模拟,揭示了卤化物钙钛矿中降解过程的原子细节。 这是首次使用ReaxFF研究卤化物钙钛矿(CsPbI3)的报道。I/Pb/Cs参数由精确的量子力学计算数据作为训练集,使用和蒙特卡罗方法优化获得。所得到的参数集用于研究无机卤化物钙钛矿中的一系列动力学和反应过程。 新的ReaxFF参数能够预测卤化物钙钛矿的适当相和动力学行为。反应分子动力学模拟揭示了钙钛矿晶格分解为PbI2的原子机制。   在碘空位(红点)存在的情况下,铅物种可以离开其在晶格中的位置,形成局部富Pb/I的区域,进一步演化形成Pb/I簇。 参考文献: M. Pols, J. M. Vicent-Luna, I. Filot, A. C. T. van Duin, and S. Tao, Atomistic Insights Into the Degradation of Inorganic Halide Perovskite CsPbI3: A Reactive Force Field Molecular Dynamics Study, J. Phys. Chem. Lett. 12, 5519–5525 (2021).

 
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