ADF Highlight:费-托催化中的助催化剂

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参考文献:

J. Xie, J. Yang, A.I. Dugulan, A. Holmen, D. Chen, K.P. de Jong, and M.J. Louwerse, Size and Promoter Effects in Supported Iron Fischer-Tropsch Catalysts: Insights from Experiment and Theory, ACS Catal. 6, 3147-3157 (2016)

费-托反应主要目的是使用合成气生成C2到C4烯烃,该反应中,通常会产生大量不希望得到的甲烷。Utrecht的计算化学家使用ADF中BAND模块进行理论计算结合实验,合理解释了铁基费-托催化中的助催化剂效果。助催化剂的加入改进了选择性,尤其是纳与硫是一个非常好的组合。

ADF-BAND的高质量计算解释了这种特别的助催化剂组合:电荷贡献配合特殊结构达到了这种效果。催化剂的活性相是铁的碳化物,其中碳参与了反应机理。因为硫原子与铁原子的结合很特别,不会阻挡碳原子,产生了次紧邻相互作用,从而将助催化剂的作用最大化。

纳硫是铁基费-托催化的很好的助催化剂

纳硫是铁基费-托催化的很好的助催化剂

BAND模块能够正确地处理表面的边界条件,因此能够体现助催化剂和/或衬底在垂直于表面的极化效应。表面的计划对催化效果有很大的影响,因为电荷的分布能够左右反应路径。

关键词:Bonding analysis;catalysis;oil & gas