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adf:pesexploration2

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adf:pesexploration2 [2023/12/27 16:20] – [第二步] liu.junadf:pesexploration2 [2024/05/14 09:20] (当前版本) – [简介] liu.jun
行 1: 行 1:
-======PES Exploration：氧化物表面的水离解======+======AMS软件：自动探索表面化学反应机理案例-氧化物表面的水离解======
 =====前言===== =====前言=====
-本教程基于AMS2023.104，应适用于AMS2023及以上版本。本教程将演示+本教程基于AMS2023.104，应适用于AMS2023及以上版本。本教程将演示：
   * Basin Hopping和Process Search功能，用于表面吸附分子的吸附   * Basin Hopping和Process Search功能，用于表面吸附分子的吸附
   * 寻找氧化物表面上水的解离势垒   * 寻找氧化物表面上水的解离势垒
行 13: 行 13:
 金属氧化物表面的水吸附在多相催化、电化学和地球化学中很常见。水可以在表面进行分子吸附或解离，并且可以向表面原子和/或其他水分子提供氢键。 金属氧化物表面的水吸附在多相催化、电化学和地球化学中很常见。水可以在表面进行分子吸附或解离，并且可以向表面原子和/或其他水分子提供氢键。
  
-ZnO(<span class="math notranslate nohighlight">\(10\bar{1}0\)</span>) 面上的水吸附，是一种已经得到充分研究的体系。单层 H_$2$O 可以形成分子吸附、解离吸附或五五开（半解离）吸附（参考文献：Partial Dissociation of Water Leads to Stable Superstructures on the Surface of Zinc Oxide, Bernd Meyer el, Angew. Chem. Int. Ed., 2004, Volume43, Issue48, Pages 6641-6645）。+ZnO(<span class="math notranslate nohighlight">\(10\bar{1}0\)</span>) 面上的水吸附，是一种已经得到充分研究的体系。单层 H$_2$O 可以形成分子吸附、解离吸附或五五开（半解离）吸附（参考文献：Partial Dissociation of Water Leads to Stable Superstructures on the Surface of Zinc Oxide, Bernd Meyer el, Angew. Chem. Int. Ed., 2004, Volume43, Issue48, Pages 6641-6645）。
  
-Raymand 等人开发了用于 ZnO 上 H$_2$O 吸附的ReaxFF 力场。本文将使用该力场，来演示如何使用 basin hopping 和 process search，​自动发现三种最稳定的水单层吸附类型，以及从一种结构转换为另一种结构的障碍。+Raymand 等人开发了用于 ZnO 上 H$_2$O 吸附的ReaxFF 力场。本文将使用该力场，来演示如何使用 basin hopping 和 process search，​自动发现三种最稳定的水单层吸附类型，以及从一种结构转换为另一种结构的能垒。
  
 包括如下步骤： 包括如下步骤：
   - 导入吸附在ZnO上的两个水分子的模型(<span class="math notranslate nohighlight">\(10\bar{1}0\)</span>)。   - 导入吸附在ZnO上的两个水分子的模型(<span class="math notranslate nohighlight">\(10\bar{1}0\)</span>)。
   - 运行盆地跳跃（全局优化的一种）以快速发现几个局部最小值，包括半解离构型   - 运行盆地跳跃（全局优化的一种）以快速发现几个局部最小值，包括半解离构型
-  - 对半解离构型运行过程搜索，以找到转化为全分子或完全解离构型的障碍。+  - 对半解离构型运行过程搜索，以找到转化为全分子或完全解离构型的能垒。
  
-注意：虽然本文以ReaxFF来演示这个过程，实际上其他模块如DFTB也是支持的，使用方式除Main的设置不同，其他大同小异。+注意：虽然本文以ReaxFF来演示这个过程，实际上其他模块如DFTB、BAND也是支持的，使用方式除Main的设置不同，其他大同小异。
  
 =====第一步：设置初始体系===== =====第一步：设置初始体系=====
行 34: 行 34:
   * 找到半解离构型，至少需要2个水分子，因此使用 (2×1) 表面超晶胞   * 找到半解离构型，至少需要2个水分子，因此使用 (2×1) 表面超晶胞
  
-====更改 Zn 原子的默认颜色====+====更改 Zn 原子的默认颜色（非必要，只是为了结果看得更清楚）====
 在AMSinput中，Zn和H的默认颜色都是白色。这会使区分原子变得困难。因此，我们将 Zn 的颜色改为棕色。 在AMSinput中，Zn和H的默认颜色都是白色。这会使区分原子变得困难。因此，我们将 Zn 的颜色改为棕色。
   - 在SCM → Preferences 中，选择 Colors → Atom colors   - 在SCM → Preferences 中，选择 Colors → Atom colors
行 44: 行 44:
  
 =====第二步：Basin Hopping===== =====第二步：Basin Hopping=====
 +PES exploration作业，例如basin hopping、process search，很大程度上受益于平滑的势能面。ReaxFF 包含多个选项来平滑势能面，这里我们使用 taper bond orders 选项，具体设置方式如下。
 +
 +====ReaxFF设置====
 +  - 切换到ReaxFF模块
 +  - Force field → ZnOH.ff
 +  - Taper bond orders → Yes
 +
 +====Basin hopping设置====
 +  - Task → PES Exploration
 +  - 点击Task后面的 > 按钮进入 PES Exploration 面板
 +  - Job → Basin hopping
 +  - Number of expeditions：8
 +  - Number of explorers：8
 +
 +====固定Slab的底部====
 +保持Slab的底侧（没有水分子的一侧）固定，防止晶体在全局优化过程中出现整体扭曲。将底部需要固定的这部分原子创建为Region，命名例如为bottom_side（创建Region的操作如果不熟悉，请参考：[[adf:creatregion]]）：
 +{{ :adf:regions_panel.png?650 }}
 +
 +Model → Geometry Constraints and PES Scan，选中需要固定的这些原子（只选择其中一个也可以），点击 bottom_side (fixed position) 前面的 +（bottom_side即创建Region的名字）：
 +
 +{{ :adf:constraints_panel.png?650 }}
 +
 +保存并运行作业。
 +====查看结果====
 +SCM → Movie：
 +{{ :adf:basinhopping_results.png?650 }}
 +在右侧，您可以看到basin hopping过程中发现的所有态（局部能量最小值），这里我们发现了 19 个。使用左侧的进度条，或单击右侧的State横线来浏览State。每个State都有一个唯一的编号，State根据能量进行排序，State1 是全局能量最低State。如果存在不同态结构实际上一致的情况，可以在 Movie 窗口的菜单栏 Energy Profile → Increase Spacing消除这种重复。
 +
 +在本例中：
 +  * State 1 应对应于半解离结构。其中一个水分子解离成吸附在表面 Zn 上的OH$^-$和吸附在表面 O 上的 H$^+$。另一个水分子向 OH$^-$和表面 O提供氢键
 +  * State1-4都对应于半解离态。它们具有相同的能量，但不同之处在于解离的水分子或 OH 键指向的方向
 +  * State5-6 对应于完全分子吸附。OH 键指向的方向不同
 +  * State7-8 对应于不太稳定的半解离吸附。OH 键指向的方向不同
 +  * State 9-10 对应于完全解离吸附。OH 键指向的方向不同
 +  * State 11-19 对应于较高能量（不太稳定）的结构
 +=====第三步：Process search寻找反应能垒=====
 +我们从上一步得到的半解离State（即State 1-4）其中之一进行Process search。使用没有水分子穿过周期性边界的State，可视化的时候更方便理解一些，因此上面的例子中，我们可以选择State 1 或 4。
 +====参数设置====
 +Process search 的功能，是找到种子State（例如上面说到的State 1或4）到附近能量局部最小值的过渡态。这里，我们对半解离态及其附近能量最小值之间的过渡态感兴趣，因此这里我们使用半解离态作为初始状态，运行一次expedition。
 +
 +  - 选择上一步Movie中的某个半解离态，例如 state 1
 +  - File → Update Geometry in Input 更新到 Input 窗口，并另存为一个新的作业，例如名为process_search
 +  - Model → PES Exploration → Job → Process Search.
 +  - Number of expeditions： 1
 +  - Number of explorers：16
 +File → Run运行作业。
 +====结果查看====
 +SCM → Movie：
 +
 +{{ :adf:process_search_raw.png?500 }}
 +本例中：
 +  * State 1是半解离状态（局部最小值）
 +  * State 2是分子状态（局部最小值）
 +  * State 3是解离状态（局部最小值）
 +  * State 4是状态 1 和 3 之间的过渡状态
 +  * State 5是状态 1 和 2 之间的过渡状态
 +  * State 6-9是不太稳定的结构（最小值和过渡状态）
 +可以重新排列能量图，以更好地突出比较有趣的态 1-5：
 +  - 双击y轴修改 Unit 为 kcal/mol
 +  - 选择所有不感兴趣的态（这里例如State 6），Ctrl+Delete
 +  - 选择感兴趣的态（这里例如State 1-5），并可以用按键 Ctrl ← 或Ctrl → 将其向左、右移动
 +
 +最后可以排列成这样：
 +{{ :adf:process_search_tidy.png?500 }}
adf/pesexploration2.1703665207.txt.gz · 最后更改: 2023/12/27 16:20 由 liu.jun

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