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atk:li-s电池的开路电压_reaxff方法分子动力学

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atk:li-s电池的开路电压_reaxff方法分子动力学 [2020/04/29 23:32] – [开路电压] xie.congweiatk:li-s电池的开路电压_reaxff方法分子动力学 [2020/08/15 21:34] (当前版本) – [Li-S 电池的开路电压：ReaxFF 方法分子动力学] dong.dong
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 **开路电压（OCV）**是该锂化过程中电化学驱动力。 **开路电压（OCV）**是该锂化过程中电化学驱动力。
  
-在本教程中，我们将利用分子动力学（MD）模拟来计算电池放电期间的 OCV 曲线。我们采用了 **ATK-ForceField** 计算器和在参考文献 <color #00a2e8>[IOB+15]</color> 中提到并由伊斯兰教同事开发的 **ReaxFF** 力场。**模拟退火**法可用于模拟一系列成分为 x 的无定形 Li<sub>x</sub>S 化合物，并将所得 OCV 曲线与参考文献 <color #00a2e8>[IOB+15]</color> 中的图 3 进行比较。+在本教程中，我们将利用分子动力学（MD）模拟来计算电池放电期间的 OCV 曲线。我们采用了 **ATK-ForceField** 计算器和在参考文献 <color #00a2e8>[IOB+15]</color> 中提到并由其他研究同行开发的 **ReaxFF** 力场。**模拟退火**法可用于模拟一系列成分为 x 的无定形 Li<sub>x</sub>S 化合物，并将所得 OCV 曲线与参考文献 <color #00a2e8>[IOB+15]</color> 中的图 3 进行比较。
  
 <WRAP center important 100%> <WRAP center important 100%>
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 {{ :atk:ocv-20200429.png?600 |}} {{ :atk:ocv-20200429.png?600 |}}
 ===== 完整的开路电压图 ===== ===== 完整的开路电压图 =====
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 +到目前为止，我们已经获得了 Li<sub>0.4</sub>S 的 OCV。为绘制出完整锂化到硫阴极对应的 S<sub>8</sub> 到 Li<sub>x</sub>S 还原路径的 OCV 曲线，您应针对一系列 Li 的浓度重复上述步骤。但是，这可能有点麻烦，但一定程度的自动化会很有用。
 +
 +ATK Python 脚本非常适合将上面针对 Li<sub>0.4</sub>S 给出的不同 MD 脚本整合到**一个脚本**中，该脚本将针对给定的锂浓度运行所有计算。这个脚本 [[https://docs.quantumatk.com/_downloads/x0.40_full.py|↓ x0.40_full.py]] 对应的是 $x$ = 0.4。下载后将其作为一个模板使用，运行每个化合物需要的所有 MD 模拟。
 +
 +  * 采用 **PackMol** 生成所需化合物的结构，将每个结构保存在名为 ''x#.##.hdf5'' 的单独数据文件中，这里的 ''#.##'' 表示 Li 的 含量，例如 ''0.40''。
 +  * 运行每个 Li<sub>x</sub>S 化合物的独立脚本（复制 [[https://docs.quantumatk.com/_downloads/x0.40_full.py|↓ x0.40_full.py]]，编辑使其使用上文的生成的 ''hdf5'' 文件作为输入和输出的数据文件）。
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 +<WRAP center important 100%>
 +=== 注意 ===
 +即使使用 OpenMP 线程在 16 个内核上执行作业，富 Li 化合物的计算也可能需要几天的时间。
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 +冷却的 MD 模拟花费了大部分的工作时间。您可以通过降低从 1600 K冷却到 300 K 的 MD 步数（从而提高了冷却速率）减少获得结果的时间，但您需要注意，因为冷却速率可能会影响您的结果。
 +
 +而且，事实证明，富锂结构的平衡收敛速度通常比低锂浓度的收敛速度快，因此对于这些模拟，也有可能减少 MD 步骤的数量。
 +</WRAP>
 +
 +最后，利用脚本 [[https://docs.quantumatk.com/_downloads/ocv_profile.py|↓ ocv_profile.py]] 绘制 Li<sub>x</sub>S 化合物的 OCV 曲线图。
 +
 +{{ :atk:ocv_profile-20200429.png?600 |}}
 +
 +
 +图3 硫阴极锂化过程中的开路电压曲线。
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 +该图显示了完整的 OCV 曲线，与 [IOB + 15] 中的图 3 几乎相同。通常，取决于电解质，用于 Li-S 电池的实验放电电压曲线可表现出两个或三个还原阶段。本例中，ReaxFF 分子动力学计算可以预测出初始的下降、平坦的区域和再次的电压下降，都与实验一致。
 +
 +最初的下降可能是由高阶多硫化物的形成引起的，即 S<sub>8</sub> 晶体中的富硫化合物。但它不够稳定，因此是一个快速的过程。至 2.1 V 的平稳阶段是一个缓慢的过程，包括进一步还原为低阶多硫化物，即富锂化合物。在这里我们仅考虑锂化的阴极，但实际上这些过程非常复杂，可能需要根据电解质组成进行更详细的了解。
 +
  
  
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 ===== 径向分布函数 ===== ===== 径向分布函数 =====
  
 +分析不同 Li<sub>x</sub>S 成分中 S–S，Li–Li 和 S–Li 的径向分布函数（RDF）也很有用。您可以使用以下脚本获取下面给出的图：[[https://docs.quantumatk.com/_downloads/rdf_lili.py|↓ rdf_lili.py]], [[https://docs.quantumatk.com/_downloads/rdf_ss.py\↓ rdf_ss.py]] 和 [[https://docs.quantumatk.com/_downloads/rdf_sli.py|↓ rdf_sli.py]]。
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 +{{ :atk:rdf_lili-20200429.png?600 |}}
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 +{{ :atk:rdf_ss-20200429.png?600 |}}
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 +{{ :atk:rdf_sli-20200429.png?600 |}}
  
 +Li–Li、S–S 和 S–Li 距离的径向分布函数与 [IOB + 15] 中的图 5 吻合，并清楚地表明：1）在硫阴极的锂化过程中，锂的吸收会在距离为 3 Å 处形成 Li-Li 键。2）短的 S–S 键在吸收 Li 后消失，3）低 Li 含量时会同时存在短和长的 S–Li 距离，但短的 S–Li 键（2.5 Å）在大量 Li 吸收中占主导地位。
 ===== 参考 ===== ===== 参考 =====
  
  
 +  * [IOB+15] (1, 2, 3, 4, 5, 6) Md M. Islam, A. Ostadhossein, O. Borodin, A. T. Yeates, W. W. Tipton, R. G. Hennig, N. Kumar, and A. C. T. van Duin. ReaxFF molecular dynamics simulations on lithiated sulfur cathode materials. //Phys. Chem. Chem. Phys//., 17:3383–3393, 2015. [[http://dx.doi.org/10.1039/C4CP04532G|doi:10.1039/C4CP04532G]].
 +  * 英文原文：https://docs.quantumatk.com/tutorials/ocv_lis_battery/ocv_lis_battery.html
  
  
atk/li-s电池的开路电压_reaxff方法分子动力学.1588174326.txt.gz · 最后更改: 2020/04/29 23:32 由 xie.congwei

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