错误原因：

出现了不合理的占据方式：

1. 非整数占据；
2. 占据顺序不正确，例如HOMO比LUMO能量高（这是可能发生的，在过渡金属配合物中尤其常见）;
3. 基态是二重态
4. HOMO是开壳层、没有满占据

解决办法：

替换为B3LYP或者BP泛函。第三种情况无法计算。

理由：

这两种泛函能提高空-占轨道能级差，这会消除大部分的非整数占据问题以及占据顺序不正确的问题。