这个报错提示很清晰，表示：要指定占据的话，两种自旋的占据都要指定。例如

FRAGOCCUPATIONS
Region_1
A 4//4 1
SUBEND
Region_2
A 72 1 0
SUBEND
END

第一部分，指定Region_1占据方式spin alpha4电子，spin beta 5电子；第二部分，程序认为alpha电子为73，beta没有指定电子。

因此要注意：指定方式不要混杂。两种指定方式都可以，但一个run文件里面，只能用其中一种。如果主任务是Unrestricted，那么就需要分别指定alpha和beta。另外也需要注意一下是不是两个斜杠打成了一个斜杠导致格式错误。