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adf:nexafs_xanes

X射线近边吸收光谱(XANES)、扩展X射线吸收精细结构谱(EXAFS)

Transition Potential方法(用于计算K边吸收)

以$CH_2O$为例:

优化$CH_2O$基态结构

参考:如何优化分子的几何结构

优化结束后,可以在level中查看感兴趣的内层电子,例如A1不可约表示中的最低能级,也就是1 A1,实际上就是O原子的1s轨道。

计算XANES的参数设置

使用前面优化得到的结构。注意Main菜单(基态相关的设置)中,勾选了Unrestricted:

保存并运行。这时候生成了*.t21文件,便于后面设置占据数。Model - Spin and Occupations这里读取了生成的*.t21文件,从而显示电子的占据情况,将要激发的电子,占据数从1修改为0.5:

ADFinput > Properties > Excitations(UV/VIS),CD设置如下:

点击Select Excitations后面的…详细设置激发态:

如上图设置,只计算-20~-19.5Hartree之间的占据电子(从后面的计算结果来看,这个范围的,实际上就是O原子1s电子中,占据0.5beta电子的轨道能级。用户可以先如上所示一样,去掉激发态的设置,计算一遍基态,得到占据0.5电子的那个能级的范围,之后将激发的范围设定在这个区域)

提交任务。

结果查看

ADF LOGO > Spectra可以看到

最低的激发能是532.6eV,与文献(点击打开)中,Tabe I中“Oxygen in carbonyls”$H_2CO$一致。

使用鼠标滚轮可以放大缩小图谱,也可以左右拖动。调整横坐标到正确的区域之后,可以更好地显示的吸收谱。

SOC-TDDFT方法(用于计算L边吸收)

以$TiCl_4$为例

优化$TiCl_4$基态结构

基本设置,参考:如何优化分子的几何结构,注意本例Relativity设置为Scalar,xc Functional设置为GGA-D>BP-D3(BJ),Core type:none

优化结束后,可以在level中查看感兴趣的内层电子,例如2 T2能级,实际上就是Ti的2P轨道(注意如下图中level图所示,其组分是1P:x、1P:y、1P:z,其数字1表示第1个P轨道,对没有冻芯的计算来说,Ti的第1个P轨道,实际上就是2P轨道)

计算XANES的参数设置

类似地,ADF LOGO > Spectra可以看到吸收谱。默认会显示考虑SOC以及不考虑SOC两种情况的吸收谱,View - Show Curve,只保留*.t21 with perturbation(也就是考虑SOC的结果)的勾选:

使用鼠标滚轮可以放大缩小图谱,也可以左右拖动。调整横坐标到正确的区域之后,可以更好地显示的吸收谱。

参考材料

文献

  • G. Fronzoni, R. De Francesco, and M. Stener, L2,3 edge photoabsorption spectra of bulk V2O5: a two components relativistic time dependent density functional theory description with finite cluster model J. Chem. Phys., 137 2240308 (2012)
  • G. Barcaro, L. Sementa, A. Fortunelli, and M. Stener, Optical Properties of Silver Nanoshells from Time-Dependent Density Functional Theory Calculations, J. Phys. Chem. C, 118, 12450-12458 (2014)
  • G. Fronzoni, G. Balducci, R. De Francesco, M. Romeo, and M. Stener, Density Functional Theory Simulation of NEXAFS Spectra of Molecules Adsorbed on Surfaces: C2H4 on Si(100) Case Study J. Phys. Chem. C, 116 18910-18919 (2012).
adf/nexafs_xanes.txt · 最后更改: 2019/12/18 21:47 由 liu.jun

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