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adf:pesofband [2020/04/13 11:56] – [一维、二维材料基于势能面扫描的高精度、高效率过渡态计算] liu.junadf:pesofband [2022/12/14 11:16] (当前版本) – [前言] liu.jun
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 =====前言===== =====前言=====
-对于二维体系，BAND的效率高于其他平面波程序，而一维体系，BAND的效率比二维体系更高，几乎接近非周期性体系的计算效率。本文以二维材料为例，一、三维材料过程完全类似。 +对于二维体系，BAND的效率高于同等精度的平面波程序，而一维体系比二维体系效率更高，几乎接近非周期性体系的计算效率。本文以二维材料为例演示计算过程，二维、三维材料过程完全类似。
-另外，BAND可以处理真正的一维、二维模型。在BAND中，二维材料（周期性设置为Main > Periodicity > Slab）**上下表面外，均为半无限大的真空**，一维材料（周期性设置为Main > Periodicity > Chain）**外围为无限大真空**，二者均无需人为添加“真空层”。+
  
-需要强调的是：**BAND也可以像平面波软件那样，使用三维周期性边界条件，通过添加真空层来处理二维、一维材料，但这对BAND而言，是非常不明智的做法，因为这种做法既增大了计算量，又降低了精度。平面波程序之所以这样处理，是因为平面波程序，无法处理真正的二维、一维材料，不得已只能用三维材料，仿冒二维、一维材料。**+另外，BAND可以处理真正的一、二维模型，一维材料（周期性设置为Main > Periodicity > Chain）外围为无限大真空，二维材料（周期性设置为Main > Periodicity > Slab）上下表面外，均为半无限大的真空，均无需人为添加“真空层”。
  
-这里，我们以$H_2$分子在$MoS_2$表面加氢过程为例。虽然这里用二维材料作为范例，实际上并不仅限于二维体系。+需要注意的是：BAND也可以像平面波方法那样，使用三维周期性边界条件，通过添加真空层来建立一、二维模型，但这既增大了计算量，又降低了精度。 
  
-第一步，通过势能面扫描，观察$H_2$分子逐渐靠近$MoS_2$中S原子的过程中，能量、结构的变化。实际上，这相当于做了一系列的限制性结构优化，限制的是S－H距离逐渐减小，其他原子自由地进行能量最小化。因此可以认为，如果限制条件设置得当，势能面扫描的过程，大致是沿着势能面中，反应物与产物之间，能量最低的“方向”前进的（我们这里有一个大前提，即只讨论单步反应。存在多步反应的情况，拆解为多个单步反应即可）。因此，扫描得到的势能面最高点，一般而言就在精确的过渡态结构（或者叫做势能面的**鞍点**）附近。接下来，则可以从将结构作为过渡态结构的初始猜测，去搜索精确的过渡态结构。+这里，我们以H<sub>2</sub>分子在MoS<sub>2</sub>表面加氢过程为例。 
 + 
 +第一步，通过势能面扫描，观察H<sub>2</sub>分子逐渐靠近MoS<sub>2</sub>中S原子的过程中，能量、结构的变化。实际上，这相当于做了一系列的限制性结构优化，限制的是S－H距离逐渐减小，其他原子自由地进行能量最小化。因此可以认为，如果限制条件设置得当，势能面扫描的过程，大致是沿着势能面中，反应物与产物之间，能量最低的“方向”前进的（我们这里有一个大前提，即只讨论单步反应。存在多步反应的情况，拆解为多个单步反应即可）。因此，扫描得到的势能面最高点，一般而言就在精确的过渡态结构（或者叫做势能面的**鞍点**）附近。接下来，则可以从将结构作为过渡态结构的初始猜测，去搜索精确的过渡态结构。 
 + 
 +实际上也可以做两轮NEB，代替此处的势能面扫描，得到过渡态结构的初始猜测。NEB过程，参考：[[adf:nebandtssofband]]
  
 第二步，计算该过渡态初始猜测结构的频率（只需要计算与反应相关的少数几个原子的频率即可），然后进行过渡态结构优化，得到真正精确的过渡态，也就是能量的一阶梯度趋近于0（默认阈值0.001）。 第二步，计算该过渡态初始猜测结构的频率（只需要计算与反应相关的少数几个原子的频率即可），然后进行过渡态结构优化，得到真正精确的过渡态，也就是能量的一阶梯度趋近于0（默认阈值0.001）。
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 ====第一步，创建二维MoS2==== ====第一步，创建二维MoS2====
  
-打开ADFinput，点击窗口中上方的“ADF”，切换到“BAND”，这样左边窗口就是一个具有周期性的模型了，只是默认没有将晶格常数显示出来而已。先创建一个$MoS_2$模型，$MoS_2$在系统自带的数据库里面有：+打开ADFinput，点击窗口中上方的“ADF”，切换到“BAND”，这样左边窗口就是一个具有周期性的模型了，只是默认没有将晶格常数显示出来而已。先创建一个MoS<sub>2</sub>模型，MoS<sub>2</sub>在系统自带的数据库里面有：
  
 {{ :adf:mos2pestss01.png?650 }} {{ :adf:mos2pestss01.png?650 }}
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 ====第二步，创建超胞==== ====第二步，创建超胞====
  
-创建超胞的目的，是为了降低表面$H_2$的吸附浓，否则默认一个原包吸附一个$H_2$，浓度太高了。超胞越大，浓度越低，当然计算量越大。这里，我们以2*2超胞为例，因为这样浓度不至于过高，超胞也不太大，计算量也不大。+创建超胞的目的，是为了降低表面H<sub>2</sub>的吸附浓，否则默认一个原包吸附一个H<sub>2</sub>，浓度太高了。超胞越大，浓度越低，当然计算量越大。这里，我们以2*2超胞为例，因为这样浓度不至于过高，超胞也不太大，计算量也不大。
  
-然后在$MoS_2$上方，画一个$H_2$分子即可。适当调整$H_2$的位置，使得其尽量接近将要发生反应的位置，也就是过渡态偏离反应物一端。当然这需要一些实际经验来判断。+然后在MoS<sub>2</sub>上方，画一个H<sub>2</sub>分子即可。适当调整H<sub>2</sub>的位置，使得其尽量接近将要发生反应的位置，也就是过渡态偏离反应物一端。当然这需要一些实际经验来判断。
  
 {{ :adf:mos2pestss02.png?650 }} {{ :adf:mos2pestss02.png?650 }}
adf/pesofband.1586750191.txt.gz · 最后更改: 2020/04/13 11:56 由 liu.jun

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