摘要 在最近的一篇实验和理论相结合的文章中，基于周期性 DFT 计算与 QTAIM 分析，在原子水平上解释了当MoS2 二维材料掺杂 Mn 时，其析氢反应（HER）性能增强的原因。该工作使用 AMS 软件中的 BAND 模块，进行周期性DFT与QTAIM计算表明，将 Mn 原子掺入 MoS2 纳米片的基面，会激活所有面内 S 原子位点和与 Mn 相邻的三个 Mo 原子，从而降低 H 原子的吸附自由能，从而提高表面的 HER 催化活性（参考原文图 6）。DFT-QTAIM 计算与 Mn-MoS2 增强 HER 性能的实验数据非常一致。 为了探索掺杂对局部（接近掺杂原子）和全局的影响，计算模型选取了 32 个 H 原子全面覆盖的超胞，每个对称等价的 S 原子（总共16个）的顶部有 1 个 H 原子，另外 16 个 H 原子位于 Mo 的顶部位置（参考原文图 7）。根据 QTAIM 分析，原始的 MoS2 单层的 […]
研究内容 本文基于煤气化过程中存在的重金属Hg释放污染问题展开研究，针对Hg元素的释放特征，将CuFe2O4改性膨润土引入到煤气化过程实现Hg元素的原位吸附-氧化-脱除。本研究中融合了实验和热力学的技术方法，首先研究了CuFe2O4活性组分对煤气化过程中Hg的脱除效果。然后，采用密度泛函理论计算分析了CuFe2O4对Hg的吸附和氧化作用机理。该研究表明CuFe2O4改性膨润土作为一种高效、可回收的矿物吸附剂，为煤气化过程中Hg的脱除提供了一种创新的思路。 Fig.1 Role of CuFe2O4 in elemental mercury adsorption and oxidation on modified bentonite for coal gasification 要点1： 通过还原-氧化方法制备的CuFe2O4改性的膨润土增加了煤气化过程中吸附剂表面吸附Hg0的活性位点，使膨润土具有有效的磁性能，如图Fig. 2和Fig. 3所示。与纯膨润土相比，CuFe2O4改性的膨润土能够将更多的Hg0转化为Hg2+和颗粒状汞[Hg(P)]，表现出更好的吸附和催化性能。此外，CuFe2O4改性的膨润土在煤气化高温过程中具有稳定的循环性能，如图Fig. 4所示。 Fig. 2. The morphologies of 30 wt%CuFe2O4/Ben. (a) and (b)SEM; (c)XRD; (d) Magnetization Fig. 3. The Hg0 removal performances with Ben and 30 wt%CuFe2O4/Ben.Changes in Hg0 with time;(b) Distributions of Hg with Ben and 30 wt%CuFe2O4/Ben Fig. 4. The regeneration […]
