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--- adf:openshellfragmentanalysis [2019/12/07 01:41] – liu.jun
+++ adf:openshellfragmentanalysis [2019/12/07 11:19] (当前版本) – 移除 liu.jun
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-======如何进行开壳层片段的分析======
-本功能要求AMS2019.301以上版本。
-一般的、普通的闭壳层片段（构造成闭壳层分子）的片段分析，参考费米维基：[[adf:hbondanalysis|]]。新版ADF的计算中，<color blue>片段</color>的计算必须使用Restricted方法，但<color blue>整个体系</color>的计算可以使用Unrestricted。
-<color blue>
-该方法缺点：使用Restricted方法计算，这本身带来了比较大的误差；另外，开壳层片段的时候，尤其是对于高自旋态（三重态及其以上），如果分别指定alpha、beta电子，往往很难收敛到正确的占据方式上；如果使用类似A 14 1 1的指定方式，电子却又是均匀分布在alpha、beta上的（这也会带来一定误差，但文献中一般也采用了后面这种方式），而通过Fragmentoccupations再指定一遍A 7 / / 9，程序内部实际上用之前A 7 0.5 0.5/ / 7 0.5 0.5的占据，做了1次迭代，然后直接将电子按照A 7 / / 9的方式占据，然后进行片段分析的整体计算——这是用的最多的一种方式。具体指定电子占据的方式，参考：[[adf:如何为对称性的分子指定电子的占据方式]]。还有一种方法，也被少数人采用，也就是用Unrestricted方法来计算，完成之后，修改*.t21文件，删掉其中一种自旋，修改占据数，伪装成Restricted占据，这带来的误差实际上也相当大。</color>
-<color blue>真正精确、严格的开壳层片段分析、ETS-NOCV计算，需要使用BAND模块（使用Unrestricted方法来精确计算片段，然后用Unrestricted片段来计算整个分子体系），可以得到精确的EDA信息、NOCV信息，但缺点是：目前的版本尚不能定量列出碎片轨道对NOCV轨道的贡献大小，只能在View中定性地看到。参考：[[adf:accurateeda-nocvforopenshell]]
-</color>
-  * [[https://www.jianguoyun.com/p/DXKRveEQmZ2ZBhiluSg|开壳层体系（H2O＋OH）的计算文件下载]]。注意，开壳层体系（H2O＋OH）的计算，指定了片段占据方式：
-{{ :adf:openshellfragment09.png?600 |}}
-这个例子比较庆幸，Unrestricted方法计算OH，占据方式也是这样的。Unrestricted计算得到的半占据的那个轨道和Restricted的计算得到的是一致的，当然具体能级是不同的。
-  * [[https://www.jianguoyun.com/p/DYWqHBgQmZ2ZBhimuSg|本例中丙烷的计算文件下载]]
-===== 参数设置=====
-以丙烷分为三个区域为例：
-{{ :adf:openshellfragment01.png?600 |}}
-如果不清楚如何分区，可以参考费米维基：[[adf:creatregion]]。之后设置参数如下：
-{{ :adf:openshellfragment02.png?600 |}}
-丙烷为闭壳层、片段为开壳层；如果整个体系是开壳层，那么上图中可以勾选Unrestricted，并设置相应的Spin Polarization（但注意，这种情况下，片段仍然是使用Restricted计算的）。
-{{ :adf:openshellfragment03.png?600 |}}
-可以点击上图红框内所示的三个圆点，打开三个片段的计算参数设置的ADFinput窗口，可以对每个片段的电荷、电子占据方式进行指定：
-在片段的ADFinput > Model > Spin and Occupations进行指定，例如ADFinput > Details > Userinput手写输入。具体参考费米维基：[[adf:如何为对称性的分子指定电子的占据方式]]）。这里我们对开壳层片段的Restricted计算，都采用默认的占据方式（片段中的电子具体是如何占据的，可以去看每个片段计算的out文件或者点ADF LOGO > Level查看）。
-然后保存任务，例如名为C3H8，保存的时候，会提示：
-{{ :adf:openshellfragment04.png?300 |}}
-这些提示是片段计算的ADFinput发出的，是在提示当前所带电荷数和自旋极化（未配对电子个数）互相矛盾。本功能中可以直接点击OK，忽略掉这个提示。
-保存任务之后，在ADFjobs窗口出现4个任务：
-{{ :adf:openshellfragment05.png?600 |}}
-其中3个任务是三个片段的计算（任务名分别为C3H8.Region_1、C3H8.Region_2、C3H8.Region_3），1个是整个丙烷分子的计算（任务名为C3H8）。选中整个丙烷的计算任务（即名为C3H8的任务），点击菜单栏 Job > Run，软件将自动地完成如下计算：
-  * 分别先计算三个片段（任意顺序均可）
-  * 三个片段计算完成之后，自动计算整个丙烷分子
-=====结果查看=====
-在ADFJobs窗口选中C3H8任务，点击ADF LOGO > Output可以显示这次片段分析的能量分解情况，与闭壳层的能量分解是一样的，具体可以参考费米维基：[[adf:fragmentanalysis]]
-=====可能需要修改片段中电子的占据方式=====
-分别选中各个片段任务，例如选中C3H8.Region_1，然后点击ADF LOGO > level可以看到片段Region_1的能级，参考每个能级的轨道，参考：[[adf:displaylevel]]
-其中C3H8.Region_1也就是甲基，其占据方式如下（虽然图中显示，会让我们认为分子的HOMO一个电子占在alpha自旋上，但实际上是0.5在alpha上、0.5在beta上，参考[[adf:fragmentocc]]尾部所示的内容）：
-{{ :adf:openshellfragment06.png?600 |}}
-其中半占据的轨道：
-{{ :adf:openshellfragment07.png?600 |}}
-是比较符合我们的期望的（注意调整显示等值面的数值为0.15，看的更清楚，可以看到），该轨道实际上主要是C原子的2P轨道。类似可以查看CH2片段的电子排布。
-这些片段轨道的占据方式，如果不符合我们的预期，那就需要人为指定占据方式，参考[[adf:fragmentocc]]。

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