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加利福利亚大学圣迭亚戈分校 Chi Chen 等2022年发表了一个适用于元素周期表绝大部分元素,甚至部分镧系、锕系元素的通用型机器学习力场(A universal graph deep learning interatomic potential for the periodic table, Nature Computational Science, 2022, volume 2, pages718–728)。
这一种基于具有三体相互作用的图神经网络(M3GNet)的通用型原子间相互作用势,由过去十年 Materials Project 的庞大结构弛豫数据库训练得到,在不同化学空间的材料结构弛豫、动力学模拟和性能预测方面有着广泛的应用。根据该力场的能量计算筛选,从 Materials Project 的3100万个假设晶体结构中,筛选出约180万种材料,被鉴定为稳定结果材料,其中能量最低的 1578 种材料,通过密度泛函理论计算证明稳定性。
AMS材料化学计算平台2023年集成了这个力场,这里我们以固体萘的内聚能计算为例,展示该力场的结果精度,M3GNet 还适用于金属和金属氧化物等无机晶体。
要计算固体萘的内聚能,需要计算:
萘晶胞包含两个萘分子,所以最终我们通过计算反应能得到内聚能:
$E_{coh}=(2E_{gas} − E_{crystal}) / 2$
由于是分子晶体,因此分子间的范德华相互作用非常重要,因此要添加 D3(BJ) 色散校正。Details → Expert AMS,勾选 Enable → Yes选项:
如果您有支持 CUDA 的 GPU,则可以转到 Details → Technical 面板并将Device 设置为 cuda:0。不过,对于像萘这样的小体系,在 GPU 上运行并不能得到显著的加速(实际上,考虑 D3 色散计算的计算成本与原始 M3GNet 计算的计算成本大致相同)
然后保存并运行作业:
与气相计算完全相同地设置,只是导入结构为结晶萘结构:naphthalene_crystal.xyz,并在 Details → Geometry Optimization 面板上,勾选 Optimize lattice → Yes,即晶格常数也需要优化一下。
确保 D3Dispersion 的设置与之前一样。使用新名称保存并运行作业:
获得优化晶格参数的最简单方法是生成电子表格报告:
在 AMSjobs 中选择已完成的作业,Tools → Build Spreadsheet,优化后的单元长度和角度显示在左侧。
您还可以在 SCM → Movie 中查看优化后的结构。
从气相和晶体计算能量,可以从上面的电子表格中看到,也可以通过 SCM → Output向下滚动 *.out 文件到末尾看到。
得到 EGas = -4.41213477 Hatree 和 ECrystal = -8.89238031 Hatree,从而得到内聚能 Ecoh = 0.03406 Hatree = 89 kJ/mol。
这与 Al-Saidi 等人(WA Al-Saidi,VK Voora,KD Joradan。DOI:10.1021/ct200618b)报告的 PBE-TS 数字(TS 是一种不同类型的色散校正)相比较。