BAND Highlight:费托反应研究最新进展(Nature Comm.,2019)

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文献资料:Jingxiu Xie, Pasi P. Paalanen, Tom W. van Deelen, Bert M. Weckhuysen, Manuel J. Louwerse & Krijn P. de Jong, Promoted cobalt metal catalysts suitable for the production of lower olefins from natural gas, Nature Communications, volume 10, Article number: 167 (2019) 近年来,由于天然气产量激增,化学原料需求向较轻的碳氢化合物,特别是甲烷转移。合成气(CO和H2)转化的效率,关键取决于催化剂对甲烷和二氧化碳产生的抑制能力。本文作者设计了一种Co/Mn/Na/S催化剂,该催化剂的水-气转换活性可以忽略不计,烃的产物谱也偏离了Anderson-Schulz-Flory分布。在240 °C和1 bar压强下,C2-C4烯烃选择性为54%。10 bar压强下,低碳烯烃和燃料的选择性分别为30%和59%。该催化剂由直径约10 nm的处于hcp金属相Co纳米颗粒组成。作者认为Na与S在Co表面作为电子促进剂,产生协同效应,从而提高了对低碳烯烃与燃料的选择性,同时也大大减少了甲烷和二氧化碳的生成。 文中使用AMS软件中的BAND模块计算了Na2S和Na2O在Co(0001)表面的成键结构。Na2O(图a)与Na2S(图b)在Co表面的结合方式非常相似。只不过O原子在一个亚表面钴原子上方,而S原子在一个空位上方。原包外的原子由较小的球表示,蓝色表示Co,橙色表示Na,黄色表示S,红色表示O。 由于此处研究的是表面吸附,因此使用了色散修正泛函rPBE-D3。其他参数: 基组:TZP与Small冻芯基组 Numerical Quality:Normal k-space:Good SCF收敛阈值:5 × 10−4 Hartree 结构优化梯度阈值:0.001 Hartree/Å 单胞的晶格常数也进行了再优化,得到了a = 2.43 (实验2.51 )和c = 3.91 (实验4.07 )。(0001)面厚度为6原子层,约为12Å ,底部两层原子被冻结,并使用最小基组SZ,大冻芯,Numerical Quality:设置为Basic。表面原包包含4 × 4个原子。为不同区域的原子,设置不同基组,参考中文教程:对同一种元素的不同原子指定不同基组 BAND作为新兴第一性原理计算软件,在材料化学领域具有非常鲜明的特点: 由于BAND中的表面模型为真实的二维模型,因此不再需要人为地添加真空层,也不需要进行偶极矫正,对表面吸附计算的可靠度与效率高于平面波程序。 擅长成键分析,例如表面成键的键能分析(pEDA)、共价键成键机理研究(NOCV),参考案例:硅表面醚吸附-计算表面化学与分子计算化学共同点的最佳案例(Angew. Chem. Int. Ed., 2017) […]

QuantumATK亮点文章:路易斯酸碱化学实现二维金属硫化物的表面功能化(Nature Nanotechnology, 2016)

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准确控制二维材料的电子表面态可以改善其通用性,拓宽其在电子和传感领域的应用。基于这个目的,用化学法对表面进行功能化已经被用于调节二维材料的电子属性。到目前为止,化学功能化主要依赖于晶格缺陷和物理吸附等方法,但是这些方法不可避免的会改变原子层的拓扑性质。 来自莱斯大学和加州大学圣巴巴拉分校的研究者报道了他们利用二维金属硫化物中的孤对电子和不会改变主体结构的路易斯酸碱反应实现功能化。n型InSe原子层和Ti4+反应构成平面的p型[Ti4+n(InSe)]配位化合物。通过这种策略,在不用异质结生长核器件制备过程的情况下,作者在二维InSe上制备了平面p-n结,其整流和光电性质得到了提升。本文使用路易斯酸碱化学作为链接分子和二维原子层的桥梁的方法可以用于制备验证原理的染料敏化的光敏器件。 在本文的电子态模拟部分,除InSe等的孤对电子参数是通过Quantum Espresso代码实现计算的之外,InSe和InSe复合物的能带结构及布居、几何结构优化、电子轨道和InSe复合物的本征态计算都是使用 QuantumATK中的DFT方法实现的。 原文链接:doi:10.1038/nnano.2015.323

QuantumATK亮点文章:用石墨烯包裹实现二维氮化镓(Nature Materials, 2016)

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Nature Materials 上最新发表了《用石墨烯包裹实现二维氮化镓(Two-dimensional gallium nitride realized via graphene encapsulation)》的文章(DOI:http://dx.doi.org/10.1038/nmat4742 ;原文pdf共享链接)。文中使用ATK-DFT对实验上得到的多层结构进行了模拟,得到了与实验一致的结果。文中使用DFT-D2范德华力泛函(注:QuantumATK最新版现已支持DFT-D3)对结构进行了优化,用GGA进行了结合能的计算,使用MetaGGA进行了精确带隙的计算。作为比较,又使用FHI-aims(注:VNL完整支持FHI-aims计算)进行了HSE06杂化泛函的DOS计算。VNL-GUI图形用户界面则为构建二维材料、设置计算与结果分析提供方便易用的工具。文章对QuantumATK的运用清楚表明了QuantumATK已经成为了成熟的通用材料模拟平台。

QuantumATK在二维材料研究中的应用

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相关的实例教程 在QuantumATK中研究石墨烯 石墨烯和MoS2片层的电子输运: Transmission spectrum of perfect sheets of graphene and MoS2 二维受限的砷化铟: Meta-GGA and 2D confined InAs 电场作用下打开带隙: Opening a band gap in silicene and bilayer graphene with an electric field 石墨烯的热电效应: Graphene Thermoelectric effects 双层石墨烯的超晶格: Commensurate supercells for rotated graphene layers 立即试用 QuantumATK! 下载QuantumATK软件安装包 申请QuantumATK的全功能试用许可 获取永久免费学术版的NanoLab图形界面