STD方法:高效快速的考虑非零温度下晶格振动对电子性质的影响

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概述

晶格振动(声子)对半导体电子态,尤其是光吸收和电子输运性质有重要影响,这种影响需要在计算电子性质时考虑电子声子相互作用(电声耦合)来体现。通常采用第一原理方法进行此类计算都非常的耗时,很难实际应用。这里介绍一种高效快速的考虑电声耦合计算非零温度电子输运性质的方法:Special Thermal DisplacementSTD)方法。

 

STD方法的原理

这种方法由Zacharias2016年讨论固体光吸收性质时提出【1】,其基本思想是找到一个带有“平均原子位移”(即STD)的超胞结构来代替晶格振动引起的统计效应,进而包含晶格对带隙和光吸收行为的影响,下图可以明显的看到STD随温度的变化。

 

STD方法有效性以及如何得到STD的理论推导详见【1】。STD 方法已经包含在QuantumATK材料与器件模拟平台中,不仅可以用于块体材料模型,也可以用于器件模型。更多关于QuantumATK的介绍,请参见文末的教程和文章列表。

 

应用:半导体光吸收性质

文章【1】给出了几种带隙材料的光吸收计算结果,采用这种方法计算得到的半导体材料光吸收谱与实验非常一致。

 

应用:器件电子输运性质

文章【2】将STD方法应用在讨论半导体器件的非弹性电子输运现象中,也取得很好的效果。下图的计算结果显示,STD方法和传统的LOEXLOE方法(微扰方法包含完全的电声耦合对电流的贡献,详见文末的案例教程和参考文献)给出了一致的非弹性电流。下图PLDOS的计算也给出了晶格温度(300K)对能带的影响。

 

 

应用:pn结与二维器件光电流

文章【3】将这种方法与光电流计算结合,研究了硅pn结的光电流和开路电压。光电流谱结果显示,STD方法可以很好的考虑非零的晶格温度效应。

 

对器件在光照情况下的伏安特性研究得到了器件的IV曲线和开路电压随温度的变化关系,用STD方法包含电声耦合效应给出了更接近实验数据的结果。

 

 

文章【4】用STD方法研究了如下的二维材料(MoSSe)堆叠形成的器件的光电流特性。

 

STD方法的优势

由于STD方法不需要计算哈密顿量对原子坐标的导数(dH/dR),因此可以节约大量的计算时间成本。下表显示使用QuantumATK对同一体系的计算时间。很明显,STD方法由于进行了更复杂的计算,因此比不包含电声耦合的计算要慢(实际计算时还可以选择更快的收敛方法)。但是,STD方法比得到一致结果的 LOE 方法还是要快很多。更重要的是STD方法对内存的需求小很多,因此在普通的节点上即可计算,而这里的LOE方法计算则是在超大内存的胖节点上完成的。

 

STD方法需要对体系进行一次动力学矩阵的计算,该计算是STD最耗时的部分。为此,QuantumATK中还包含了计算动力学矩阵的Wigner-Seitz近似方法,以避免使用耗时的有限位移超胞方法,可以大大加快动力学矩阵的计算速度。

 

案例教程

QuantumATK中包含了LOEXLOE STD等考虑电声耦合计算非弹性电流的方法以及光电流计算工具等:

 

参考文献

1STD方法原理与光吸收计算:Marios Zacharias and Feliciano Giustino. One-shot calculation of temperature-dependent optical spectra and phonon-induced band-gap renormalization. Phys. Rev. B, 94:075125, Aug 2016.

2】器件非弹性电流计算:Tue Gunst, Troels Markussen, Mattias L. N. Palsgaard, Kurt Stokbro, and Mads Brandbyge. First-principles electron transport with phonon coupling: Large scale at low cost. Phys. Rev. B, 96(16):161404, oct 2017.

3pn结光电流计算:Mattias Palsgaard, Troels Markussen, Tue Gunst, Mads Brandbyge, and Kurt Stokbro.Efficient First-Principles Calculation of Phonon-Assisted Photocurrent in Large-Scale Solar-Cell Devices. Phys. Rev. Applied 10, 014026

4】二维材料堆叠器件模拟:Mattias Palsgaard, et al. Stacked Janus Device Concepts: Abrupt pn-Junctions and Cross-Plane Channels. Nano Lett., 2018, 18 (11), pp 72757281

5LOE方法:T. Frederiksen, M. Paulsson, M. Brandbyge, and A.-P. Jauho. Inelastic transport theory from first principles: Methodology and application to nanoscale devices. Phys. Rev. B, 75:205413, May 2007

6XLOE方法:J.-T. Lü, R. B. Christensen, G. Foti, T. Frederiksen, T. Gunst, and M. Brandbyge. Efficient calculation of inelastic vibration signals in electron transport: Beyond the wide-band approximation. Phys. Rev. B, 89:081405, Feb 2014

7QuantumATK介绍:http://www.fermitech.com.cn/quantumatk/