PT对称型反铁磁中光激发的奈尔自旋流

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背景简介 近些年来,针对反铁磁中新奇物理和应用的研究逐渐成为凝聚态物理的研究热点。相对于铁磁体,反铁磁具备包括超快的太赫兹(THz)自旋动力学、对外部磁场扰动的强大稳健性以及不存在杂散磁场等优越的性质,这使得反铁磁体在下一代高度集成和超快记忆设备中具有很高的前景。与铁磁存储器件不同,反铁磁(AFM)存储器件的功能依赖于奈尔矢量($M_{\mathrm{Néel}}$)的操纵,它被定义为$M_{Néel}=M_{1}-M_{2}$,其中$M_{1}$, $M_{2}$分别代表磁子晶格的磁矩。由于反铁磁本身不显示整体磁性,因此奈尔磁矩很难被传统方法如外加磁场或者施加自旋极化电流所转换。针对此问题,中国科学院固体物理所邵定夫课题组最先提出了奈尔自旋流的概念[Phys. Rev. Lett. 130, 216702 (2023)]。他们提出在满足特定结构条件的PT-对称的反铁磁系统中可以通过施加偏压形成一股分布在不同磁子晶格的交错自旋流,他们命名为奈尔自旋流。这种奈尔自旋流可以扭转奈尔磁矩。 研究内容 近日,吕劲课题组博士生方世博等人提出在PT-对称的反铁磁系统,通过光激发的方式同样可以产生奈尔自旋流。并且和线性响应的电激发的奈尔自旋流不同,光激发奈尔自旋流是一种非线性效应,其产生的奈尔自旋流形式也远远复杂的多。具体表现为光激发的奈尔自旋流会表现为两种形式,一种是不同磁子晶格的交错自旋流,另一种是不同子晶格中的反平行自旋流, 他们的区别在于自旋体光伏效应的PT对称性。前者可以扭转奈尔磁矩,后者可以将反铁磁转化为铁磁。而这两种机理的产生机制也是不同的,前者对应于自旋体光伏效应中的线偏注入电流和圆偏位移电流,后者对应自旋体光伏效应中的线偏位移电流和圆偏注入电流。 结合理论分析,文中也以双层反铁磁 $\mathrm{CrSBr}$ 和 $\mathrm{CrI}_\mathrm{3}$ 为例分别计算了这两种体系中的光激发奈尔自旋流。输运计算使用了 QuantumATK 中第一性原理结合量子输运的模块,该模块可以计算在一阶波恩近似的精度下,体系在光照后产生的光电流以及其自旋分量。同时,此项研究也表征了双层反铁磁 $\mathrm{CrSBr}$ 中电激发的奈尔自旋流和其产生的分层的自旋转移矩。 该工作以“Light-Assisted Néel Spin Currents in PT-symmetric Antiferromagnetic Semiconductors“ 发表在Physical Reviews B。 图1。a,奈尔自旋流的示意图。b, 电激发奈尔自旋流。c, 光激发反平行自旋流。d, 光激发交错自旋流。 图2。双层反铁磁 $\mathrm{CrSBr}$ 中的光激发奈尔自旋流,此时由于镜面对称性系统只保留了PT-odd的成分。此时可以看到不同自旋极化的电流是在空间上分层的,并且不同层的自旋极化电流是自旋相反并且反向移动的。 图3。双层反铁磁 $\mathrm{CrI}_\mathrm{3}$ 中的光激发奈尔自旋流,此时由于镜面对称性被打破,因此奈尔自旋流同时保留了PT-odd和PT-even的成分。此时可以看到光激发奈尔自旋流同时包括了在不同层沿着相反方向和相同方向移动的自旋极化电流。 总结 在这项工作中,作者提出可以通过光激发的方式也能在 PT 系统中产生奈尔自旋流。这种光激发的 Néel 自旋电流包括沿不同磁亚晶格分布的交错或反平行自旋电流,取决于其相应自旋光电极系数的 PT 对称性。在半导体中光激发的 Néel 自旋电流多样表现的起因在于 spin photogalvanic 效应本身是非线性的,因此其对应的自旋极化电流不一定是PT-偶的。以 和 $\mathrm{CrI}_\mathrm{3}$ 为例,作者使用QuantumATK 软件中的第一性原理计算结合量子输运方法验证了上述理论。此工作工作提出了可以利用光电相互作用实现反铁磁存储器的写入功能。 参考 […]

矿物油热解过程中多环芳烃形成机理的ReaxFF分子动力学研究(Fuel, 2024)

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摘要 通过热解回收废旧矿物油是一种灵活有效的方法。然而,在这个过程中可能会产生具有高毒性的多环芳烃(PAHs)。本工作试图通过ReaxFF分子动力学(MD)模拟揭示矿物油热解过程中矿物油的演化过程和多环芳烃的形成机制。此外还探讨了加热速率(10 K/ps、100 K/ps和~1000 K/ps)、温度(2200~3200 K)、矿物油成分(环烷烃和芳烃含量)和大气(CO2)影响多环芳烃形成的原理。观察到矿物油的两阶段热解演化:第一阶段分解,第二阶段聚合反应。高温可以使热分解快速转化为聚合反应阶段。通过跟踪关键中间体/产物和芳香结构的演变发现,在矿物油热解过程中,氢提取-乙烯基自由基加成(HAVA)反应主导了PAHs的形成。此外,连接在碳簇上的支链基团的缩聚环化对大的PAHs的形成做出了相当大的贡献。乙烯基加成和缩聚脱氢是矿物油热解过程中PAHs形成的两个标志性反应。矿物油中芳烃组分对多环芳烃形成的贡献约为环烷组分的6.5倍。CO2可以通过中间体/产物的氧化以及随后的乙烯基/乙炔加成反应对脱氢的抑制来减少PAHs的形成。 参考文献 Formation mechanism of polycyclic aromatic hydrocarbons during mineral oil pyrolysis: A ReaxFF molecular dynamics study, Linlin Xu, Gan Wan, Lushi Sun, Li Lin, Fuel, 2024, 131175, DOI: 10.1016/j.fuel.2024.131175

新的低成本 Meta-GGA 泛函计算获得正确带隙(Phys Rev Mater. 2023)

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摘要 对于新材料的发现,准确快速地预测带隙非常重要,密度泛函 LDA 和 GGA 虽然效率很高,但是系统性地倾向于低估带隙,其根本原因在于忽略了 ∆xc 导数的不连续性问题。带隙的可靠预测,通常需要求助于计算上更昂贵的杂化泛函,或超越 DFT 方法如 GW 计算。不过对材料筛选或大型复杂体系,这些方法通常在时间成本上无法承受。 最近的一项研究中,研究人员发现 Meta-GGA 中的 TASK 泛函[1](AMS2023 以后的版本包含该泛函)可以相当好地兼顾精度和计算速度[2]。Kohn-Sham 和广义 Kohn-Sam 计算结果比较表明, TASK 来自正确的理论,即,适当结合 Kohn Sham 间隙 ∆KS 和 ∆xc 导数不连续性的贡献,能够得到正确的带隙。即使对于卤化物钙钛矿等复杂材料,TASK 也预测出类似于混合 HSE[3] 的带隙,但值得注意的是,TASK 的效率却不是 HSE 能比的。在其他设置相同的情况下进行带隙计算,数值稳定的 Meta-GGA TASK 的效率通常是 GGA 的1/3,但比杂化泛函快 20-30 倍。 Meta-GGA TASK 可直接在 AMS 中的 Libxc 中调用。另外,与其他 Meta-GGA 不同,TASK 对原子径向网格的密度要求比其他 Meta-GGA 低。此外,虽然带隙通常使用广义 Kohn-Sham 计算,但 […]

恭贺新春

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费米科技向全国的用户提前拜个早年,恭祝大家新春愉快、万事吉祥! 我们将于2024年2月8日开始放假,2月18日正式新年开工,感谢大家一如既往的支持! 费米科技

甲烷自由基对石墨烯愈合的原子水平机制(FlatChem 2023)

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简介 作者综合使用 QuantumATK 中多种材料学计算模拟方法预测了使用甲烷基等离子体自由基碎片CHx(x=1-3)修复石墨烯空位缺陷的可能性。这些碎片在空位缺陷的边缘处具有更高的定位吸附活性。当温度升高时,自由基中的碳原子替代了缺陷处缺失的碳原子,使石墨烯网络恢复到其完美的六边形结构。等离子体自由基碎片也被发现是修复Stone Wales缺陷的有效催化剂。作者使用NEB过渡态搜索方法研究了所考虑的等离子体自由基的愈合机理。所获得的结果可以帮助理解缺陷石墨烯的等离子体辅助修复机制。 吸附热力学 使用密度泛函理论(DFT)和反应性力场(ReaxFF)分别计算多种单碳分子片段在原始石墨烯和空位缺陷石墨烯上的吸附能。结果表明DFT和ReaxFF给出的能量趋势一致,并且物理吸附的CH4具有最小的吸附能。 图。使用DFT(实心黑圈)和ReaxFF力场(空心红圈)计算,甲烷(CH4)分子及其等离子体自由基(CHx(x=1-3))在原始(a)和单空位(b)石墨烯上的吸附能。(b)中的缺陷区域用淡粉色圆圈突出显示。 NEB过渡态搜索 NEB模拟从吸附结构到修复结构的反应路径,中间可能有多个过渡态和中间结构。由此可以大致确定克服反应能垒所需的活化能。 分子动力学模拟 图。在无缺陷石墨烯上吸附的CH(a)、CH2(b)和CH3(c)自由基的体系能量随时间(底轴)和温度(顶轴)的变化。插图显示了能量曲线上所示时间间隔的结构。 图。当自由基(CH(a)、CH2(b)和CH3(c))吸附在单个空位缺陷附近时,能量随时间(底轴)和温度(顶轴)的变化。插图显示了石墨烯愈合之前(插图1)和之后(插图2和3)的系统瞬时结构。 参考 Khalilov, U, et al. Atomic Level Mechanisms of Graphene Healing by Methane-Based Plasma Radicals. FlatChem 2023, 39, 100506. https://doi.org/10.1016/j.flatc.2023.100506

新型二维材料 $\mathrm{WSi}_2\mathrm{N}_4$ 亚5纳米门长晶体管的性能极限(Phys. Rev. Appl. 2023)

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简介 构建互补金属氧化物半导体(CMOS)器件需要 n 型和 p 型金属氧化物半导体场效应晶体管(MOSFETs)。但在超短栅长情况下寻找一种 n 型掺杂和 p 型掺杂同时满足国际半导体技术路线图(ITRS)标准的沟道材料仍然是一个挑战。最近合成的二维晶体 $\mathrm{WSi}_2\mathrm{N}_4$ 具有较高的空穴和电子载流子迁移率,为这一问题提供了可能的解决方案 [Science, 2020, 369 (6504), 670-674]。北京大学物理学院吕劲课题组使用第一性原理密度泛函理论(DFT)和非平衡格林函数(NEGF)方法,探讨了双栅单层 $\mathrm{WSi}_2\mathrm{N}_4$ MOSFETs 在亚 5 nm 栅长下的性能极限 [Phys. Rev. Appl., 2023, 20 (6), 064044]。这项研究显示,n型和p型双栅单层 $\mathrm{WSi}_2\mathrm{N}_4$ MOSFETs 可将满足ITRS高性能(HP)标准的门长尺寸缩短为 3 nm,开态电流高度对称。在功耗延迟积(PDP)与延迟时间($\tau$)的多目标优化 Pareto 边界分析中,n 型单层 $\mathrm{WSi}_2\mathrm{N}_4$ 晶体管处于典型二维材料中最优平衡的 Pareto 边界上。显示了单层 $\mathrm{WSi}_2\mathrm{N}_4$ 作为下一代 CMOS 器件沟道材料的潜力。考虑温度和无序的影响,模拟结果仍然适用。该项工作于今年12月发表在 Physical Review Applied 上,北京大学物理学院博士生黎颖为第一作者,北京大学物理学院吕劲研究员和洛阳师范学院化学化工学院副教授、哈佛大学 John A. Paulson 工程与应用科学学院访问学者孙晓甜为共同通讯作者。 研究内容 本研究通过掺杂浓度和欠叠层结构对亚 5 nm […]

10-和14-价电子三键体系:由dδ4环区分的等电子族( Inorg. Chem. 2023)

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摘要 三键 A≡A’ 10价电子(VE)主族双原子体系,如 N2、CO、CN-和NO+,具有强的 σ2π4 三键,两端各有一对孤对。再添加四个价电子,如在 CPt 中,会产生14-VE族,这些族总是有一个额外的 δ4 环。 最近的一篇论文研究了这些占据的轨道,它们在形式上是非键芯轨道,但具有典型价轨道的大小和轨道能量。研究人员研究了 A≡B 双原子分子和多原子链三键的键距、分子轨道、振动和核四极耦合常数(NQCC)。计算采用 AMS 软件中 ADF 模块的相对量零阶正则近似(ZORA),计算结果与以前的工作和实验吻合良好。 作者得出结论,这个 δ4 环,尽管是一个非键合的芯轨道,但在能量和径向上都在 5d 元素的价态范围内,尽管它的库仑引力必须很大,但对共价键没有贡献。通过这种方式, δ4 环类似于 σ2 孤电子对。 [Au(CN)2]–最高占据轨道 参考文献 Michiko Atsumi and Pekka Pyykkö, 10-Valence-Electron C≡O and the 14-VE C≡Pt: Two Triple-Bonded Isoelectronic Families Differing by a dδ4 Ring, Inorg. Chem. 2023, 62, 51, 21083–21090

Mn 掺杂 MoS2 纳米片改善析氢性能的 DFT QTAIM 计算分析(Materials Today Comm. 2024)

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摘要 在最近的一篇实验和理论相结合的文章中,基于周期性 DFT 计算与 QTAIM 分析,在原子水平上解释了当MoS2 二维材料掺杂 Mn 时,其析氢反应(HER)性能增强的原因。该工作使用 AMS 软件中的 BAND 模块,进行周期性DFT与QTAIM计算表明,将 Mn 原子掺入 MoS2 纳米片的基面,会激活所有面内 S 原子位点和与 Mn 相邻的三个 Mo 原子,从而降低 H 原子的吸附自由能,从而提高表面的 HER 催化活性(参考原文图 6)。DFT-QTAIM 计算与 Mn-MoS2 增强 HER 性能的实验数据非常一致。 为了探索掺杂对局部(接近掺杂原子)和全局的影响,计算模型选取了 32 个 H 原子全面覆盖的超胞,每个对称等价的 S 原子(总共16个)的顶部有 1 个 H 原子,另外 16 个 H 原子位于 Mo 的顶部位置(参考原文图 7)。根据 QTAIM 分析,原始的 MoS2 单层的 […]

范德华多铁隧道结中面向存算一体的磁电协同控制多级导电态(Nanoscale 2024)

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研究简介 范德华多铁隧道结有望实现小型化、高密度和非易失性存储,在下一代数据存储和存算一体器件中具有巨大应用潜力。福州大学材料科学与工程学院萨百晟课题组联合北京航空航天大学和华中科技大学,采用结合密度泛函理论与非平衡格林函数结合的计算方法,模拟了由铁磁半金属材料 $\mathrm{Mn}_2\mathrm{Se}_3$ 作为自旋过滤势垒,金属材料 $\mathrm{Ti}\mathrm{Te}_2$ 作为电极,铁电材料 $\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 作为隧道势垒组成的范德华多铁隧道结器件的自旋输运性质。器件采用双层 $\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 作为隧道势垒时可以同时实现显著的隧道磁阻和隧道电阻效应,在非零偏压下,最大隧道磁阻和电阻比率分别可达6237%和1771%。进一步发现在该多铁隧道结内存在四种可区分的电导状态,即仅需一个多铁隧道结单元就可实现四态非易失性数据存储。且通过等效的磁、电开关可以分别控制器件电流的通断和大小,通过搭建多铁隧道结阵列可同时实现逻辑计算和多级数据存储。这些研究结果揭示了该隧道结在存算一体以及多级数据存储器件中的潜在应用。福州大学材料科学与工程学院博士研究生崔舟为第一作者。该研究得到了国家重点研发计划与国家自然科学基金的资助支持。 研究内容 利用QuantumATK软件,以单层铁电材料 $\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 作为势垒层,具有金属性质的 $\mathrm{Ti}\mathrm{Te}_2$ 作为电极材料,搭建了如图1所示的器件模型,图1(a)和(b)中显示了 $\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 的两种不同极化方向的情况,在考虑铁磁层磁矩的方向后,单层 $\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 器件理论上可以实现四种导电状态。图1(c-f),进一步计算了器件不同状态下的透射系数曲线和费米面处的透射谱,并且统计了各种状态下的费米面出的隧穿磁阻率和隧穿电阻率。对于单层 $\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 器件最大可以实现448%隧穿磁阻率,但是其最大的隧穿电阻率仅有30%。 图1 单层 $\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 作为隧道势垒的多铁隧道结在(a)FE-R-1IS和(b)FE-L-1IS状态下的结构示意图。(c)FE-R-1IS和(d)FE-L-1IS状态下多铁隧道结自旋分辨的零偏压透射系数曲线。(e)FE-R-1IS和(f)FE-L-1IS态下多铁隧道结自旋分辨的透射谱。 将单层 $\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 势垒层替换为双层 $\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 后,如图 2 所示,不同状态下的透射系数曲线和费米面处的透射谱具有更明显的差异。对于双层$\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 器件可以实现最大的隧穿磁阻率为5698%,最大隧穿电阻率为1771%。从费米能级处的透射谱可以得知,高的隧穿磁阻率和隧穿电阻率主要是由于平行磁阻态下的自旋向上电子的透射能力具有显著差异。 图2 双层 $\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 作为隧道势垒的多铁隧道结在(a)AFE-T-2IS,(b)AFE-H-2IS,(c)FE-R-2IS和(d)FE-L-2IS状态下的结构示意图。(e)AFE-T-2IS,(f)AFE-H-2IS,(g)FE-R-2IS和(h)FE-L-2IS态下多铁隧道结自旋分辨的零偏压透射系数曲线。(i)AFE-T-2IS,(j)AFE-H-2IS,(k)FE-R-2IS和(l)FE-L-2IS态下多铁隧道结自旋分辨的透射谱。 为了进一步探究这种差异的原因,计算了双层 $\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 作为隧道势垒的多铁隧道结在各种状态下 $\mathrm{Mn}_2\mathrm{Se}_3$ 和 $\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 层的态密度。从图3中可知,由于受到 $\mathrm{Mn}_2\mathrm{Se}_3$ 铁磁层的影响,$\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 层在费米面处产生了新的态密度,这是造成器件导电能力不同的主要原因。最后本文阐述了器件可能应用的方向。双层 $\mathrm{In}_2\mathrm{S}_3$ 器件的八个导电状态可以简并为如图4(a)所示的四种可显著分辨的导电状态,仅用两个隧道结单元就可以实现十六种存储状态,用于多态存储,如图4(b)所示。另外,可以将一个隧道结单元等效成为一个磁电开关,用磁场开关控制电路的通断,电场开关控制电流的大小,如图4(c)所示。将多个隧道结单元排列成如图4(d)所示的 N×N 阵列,在输入端加一系列电压,根据基尔霍夫定律和欧姆定律,在输出端可以得到一系列电流,从而完成一次乘法累加运算。由于每个多铁隧道结本身具有数据存储的能力,这样就可以将“存”和“算”集成在同一器件单元上,实现存算一体。 图3 双层 $\mathrm{In}2\mathrm{S}_3$ 作为隧道势垒的多铁隧道结在(a)AFE-T-2IS,(b)AFE-H-2IS,(c)FE-R-2IS和(d)FE-L-2IS状态下各个 $\mathrm{Mn}_2\mathrm{Se}_3$ […]

铁电调控的双向光响应器件:基于Van der Waals α-In2Se3/NbX2(X = S, Se和Te)铁电二极管

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简介 双向光电探测器是指在外部刺激下,其光电流可以在不同方向之间切换的设备。在神经形态视觉系统中,单个双向光电探测器可以分别表示兴奋和抑制行为中的正负权重,从而大大减少了人工神经网络中的硬件数量。现有的可调双向光电检测主要依赖于二维材料中的门控带对齐和金属与半导体复合系统中的光热效应。然而,门控工程的要求必然消耗额外的功率,并且光热效应的响应时间过长。 铁电二极管是一种特殊的二极管,其整流方向可以通过极化反转进行切换。基于铁电氧化物的传统体积型Fe二极管可以通过轻松切换其电极化方向来产生非易失的对称双向光响应。这种切换过程具有超快的动力学响应(<1纳秒)和高度可控性,无需持续的电压供应。切换机制源于由极化引起的表面电荷调制的肖特基势垒的高度(SBHs)和内建电场。然而,现有的铁电二极管还主要是基于传统的铁电氧化物材料,在实际应用中存在着较为严重的界面缺陷。 研究内容 利用QuantumATK软件,作者首次使用第一性原理结合量子输运的方法模拟了二维范德瓦尔斯型α-In2Se3/NbX2 (X = S,Se和Te) 铁电二极管的电学传输和光电输运性质。作者通过计算器件的局域器件态密度发现,可以通过调控α-In2Se3的铁电极化方向使器件从一个p-i结转化为一个n-i结,因此其整流方向就会发生转变,从而实现非易失性存储功能和双向光响应效应。作者的工作揭示了vdW Fe二极管在未来计算-传感器架构中具有巨大潜力。 图1. α-In2Se3/NbX2(X=S、Se和Te)铁电二极管中(a)向上极化和(b)向下极化态双向光电流的基本原理 图2. α-In2Se3/NbS2-Fe二极管的局域器件态密度(a)P向上和(b)P向下。子图(c)和(e)与(a)相同,但X分别为Se和Te。子图(d)和(f)与(b)相同,但X分别为Se和Te。每个子图中的两条水平白色虚线之间的距离表示铁电能带偏移(EFE)。中心区域和电极区域由垂直的白色虚线分隔开。 图3. (a) vdW α-In2Se3/NbS2铁电可开关二极管在不同铁电极化和沿y轴以偏振角θ入射的线偏振光下的光响应。子图(b)和(c)与(a)相同,但分别用于NbSe2和NbTe2。子图(d)与(a)相同,但对于沿着z轴入射的具有偏振角Φ的线偏振光。子图(e)和(f)与(d)相同,但分别用于NbSe2和NbTe2。 参考 Fang, S.; et al. Phys. Rev. Mater. 2023, 7 (8), 084412. https://doi.org/10.1103/PhysRevMaterials.7.084412.

 
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